垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果.pdf
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1、中国环境科学 2023,43(8):39563965 China Environmental Science 何 强,胡书山,向泽毅,等.垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果 J.中国环境科学,2023,43(8):3956-3965.He Q,Hu S S,Xiang Z Y,et al.Study on the nitrogen removal ability of vertical flow constructed wetland treating tailwater of sewage plant J.China Environmental Science,2023,43(8):3
2、956-3965.垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果 何 强1,胡书山1,向泽毅2,朱 越2,张凌凌2,杨雨静1,程 呈1*(1.重庆大学,三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆 400045;2.长江重庆航道工程局,重庆 400011)摘要:以污水厂尾水作为处理对象,将椰棕-陶粒(实验组 1,YTCW),砾石-陶粒(实验组 2,LTCW),砾石-石英砂(对照组,CCW)组合基质的垂直流人工湿地作为研究对象,探究不同组合基质人工湿地在冬、夏两季对模拟污水厂尾水的氮污染物去除效果和转化机制.结果表明,夏季 3 组人工湿地装置对于氨氮、硝氮都有较好的去除效果和较低的氧化亚氮释放通量;冬季实验
3、组氨氮和硝氮去除率与对照组相比分别提升了 23.8%、26.9%和 32.2%、34.0%,且典型周期内氧化亚氮的平均释放通量由 1.17mg/(m2h)降低为 0.18mg/(m2h)和 0.03mg/(m2h);高通量测序分析结果表明,相较于对照组,陶粒和椰棕作为人工湿地基质可以提高脱氮功能微生物的相对丰度,从而改善低温人工湿地脱氮效果下降的问题.关键词:垂直流人工湿地;陶粒;脱氮;氧化亚氮 中图分类号:X52 文献标识码:A 文章编号:1000-6923(2023)08-3956-10 Study on the nitrogen removal ability of vertical f
4、low constructed wetland treating tailwater of sewage plant.HE Qiang1,HU Shu-shan1,XIANG Ze-yi2,ZHU Yue2,ZHANG Ling-ling2,YANG Yu-jing1,CHENG Cheng1*(1.Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Regions Eco-Environment,State Ministry of Education,Chongqing University,Chongqing 400045,China;2.Changj
5、iang Waterway Engineering Bureau,Chongqing 400011,China).China Environmental Science,2023,43(8):39563965 Abstract:Three groups of vertical flow constructed wetlands,filled with coconut fiber and ceramsite(experimental group 1,YTCW),gravel and ceramsite(experimental group 2,LTCW),and gravel quartz sa
6、nd(control group,CCW),respectively,were employed to treat synthetic tailwater of the sewage plant.Nitrogen pollutants removal efficiency and transformation mechanisms in winter and summer were explored.The higher removal efficiency of ammonium and nitrate,as well as lower emission flux of nitrous ox
7、ide,were observed in summer than in winter.In winter,the removal efficiency of ammonia nitrogen increased by 23.8%(YTCW)and 26.9%(LTCW)compared with CCW.Nitrate removal efficiency in the experimental group was 32.2%(YTCW)and 34.0%(LTCW)higher than those in CCW.The average nitrous oxide emission flux
8、 in a typical cycle was 0.18mg/(m2h)(YTCW),0.03mg/(m2h)(LTCW)and 1.17mg/(m2h)(CCW),respectively.The results of high-throughput sequencing showed that the relative abundance of nitrogen removal functional microorganisms was increased in experimental groups than control,which could improve the nitroge
9、n removal efficiency of constructed wetlands under low temperatures.Key words:vertical flow constructed wetland;ceramsite;nitrogen removal;nitrous oxide 据统计,2020 年全国废水总氮和氨氮的排放量较 2019 年提高了 112%和 174%1,水中氮污染物浓度的增加会直接和间接地影响环境健康2,因此,脱氮效率在污水处理过程中受到高度重视.目前部分污水厂的氨氮和总氮排放仍然按照一级 B 标准(15和20mg/L),分别是一级A标准中氨氮和总氮
10、排放标准(8 和 15mg/L)的 1.8 倍和 1.3 倍,过量的氮排放进入自然水体会造成水体富营养化等严重的生态问题.人工湿地因其成本低,维护简单,景观价值高等优点被用于污水处理厂尾水的提标改造3.但是目前人工湿地处理效果受季节变化影响较大,从而限制了其推广及应用4.因此,有必要研究在低温条件下提高人工湿地污水脱氮效率的有效途径.人工湿地基质配置会影响微生物生长条件,从而减轻低温对于人工湿地污水处理的不利影响5.在冬季,砾石、石英砂等基质构建的传统人工湿地会由于植物落叶而出现堵塞问题,从而导致内部氧气供应不足和污染物传质效率下降,大大降低了污染物的去除效率6.有研究证明选用具有多孔结构的材
11、料作为人工湿地的基质能够缓解低温对于人工湿地污水处理的不利影响7.例如,生物炭具有较高 收稿日期:2023-01-09 基金项目:国家自然科学基金(U20A20326,52100112)*责任作者,副研究员, 8 期 何 强等:垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果 3957 的孔隙率和比表面积,可为反硝化细菌提供大量的附着位点,其作为人工湿地基质有助于提高低温条件下反硝化效率8,但是由于生物炭成本(约50元/kg)较高,如果在构建湿地系统中大量使用生物炭,势必会导致建设成本大大提高.因此,在低温条件下利用同样具有孔隙率高、比表面积大等特点且价格更加低廉的陶粒(约 5 元/kg)作为基质构建
12、人工湿地是更好地选择,相关研究表明陶粒作为基质的人工湿地系统也能够有效去除含氮污染物,其中氨氮去除率可达 70%以上9.此外,曹和张10发现以稻草作为填充基质相较塑料作为填充基质构建的生态浮床NH4+-N 和NO3-N 去除率分别提高了 19.8%和 75.2%,并且稻草生态浮床上有更多脱氮微生物的富集.椰棕与稻草结构相似,比表面积大,具有较好的生物亲和力,可以为微生物提供更多的繁殖空间,还有相关研究将其作为单级自养脱氮工艺系统的填料 11,而目前对于椰棕和陶粒两种基质构建的湿地系统在低温条件下能否提升对污水厂尾水脱氮效果尚不清楚.因此,本研究通过构建陶粒和椰棕、陶粒和砾石以及砾石和石英砂 3
13、 种不同组合基质的人工湿地系统,探究其冬、夏两季污染物去除情况,通过元素平衡分析、污染物转化动力学分析和微生物高通量测序来解析湿地系统的氮转化机制,预期为人工湿地系统运用于污水厂尾水处理提供理论参考.1 材料与方法 1.1 实验装置 实验系统建于重庆大学三峡库区生态环境教育部实验室内,实验设置了 3 组人工湿地小试系统,装置如图 1 所示,装置采用直径为 20cm,高度为60cm 的亚克力圆柱体,底部设有出水口,用于水质常规监测的取样;装置背部每隔 15cm 设有基质取样口,用于后续基质表面生物膜的采集.实验总共设置了3组基质条件,分别为椰棕-陶粒组(YTCW),砾石-陶粒组(LTCW)和砾石
14、-石英砂组(CCW).其中 YTCW最上层基质铺设高度约 15cm 的椰棕,中间层填充了约 20cm 的硅酸盐陶粒;LTCW 最上层基质铺设约15cm 的砾石,中间层填充了约 20cm 的硅酸盐陶粒;CCW 最上层基质铺设高度约为 15cm 的砾石,中层基质添加了高度约 20cm 的石英砂;3 组底部的承托层均填充了高度约为 15cm 的大块砾石.湿地植物选择的是生长适应性较强的典型湿地植物风车草(Cyperus involucratus Rottboll).植物购自于四川宜宾,使用 10%霍格兰营养液12培养 2周后,选择生长状况相近的植物种植于系统中,种植密度为 40 株/m2.模拟污水(
15、一级 B 标)(a)YTCW 组(b)LTCW 组(c)CCW 组 出水口出水口出水口 图 1 垂直流人工湿地实验装置示意 Fig.1 Schematic of vertical flow constructed wetlands 1.2 运行条件 进水按城镇污水处理厂污染物排放标准(GB 18918-2002)13中一级 B 标准配置.模拟污染物由葡萄糖、KH2PO4、NH4Cl、KNO3配制而成,其中 COD浓度为 60mg/L;NH4+-N 浓度为 8mg/L,NO3-N 浓度为 12mg/L,PO43-浓度为1mg/L.各系统均采用间歇进3958 中 国 环 境 科 学 43 卷 出水
16、的运行方式,水力负荷为 0.12m3/(m2d),水力停留时间为 7d.在实验开始前,接种鸡冠石污水厂(重庆,中国)二沉池污泥于湿地系统中,并采用人工配置的污水进行驯化,以形成稳定的生物膜.驯化一个月后,开始进行常规水质监测试验,实验总共运行248d.1.3 样品采集与分析方法 1.3.1 水样采集及分析方法 待系统运行稳定后,在实验周期的第 1,4,7d 分别对进、出水水质进行监测.选取冬季(153)和夏季(303)的一个典型实验周期在进水后的第 6,12,24,48,72,96,120,144,168h 进行水质监测.水质监测指标包括NH4+-N、NO3-N、NO2-N,监测方法按照水和废
17、水监测分析方法(第四版).所测水质样品均在取样后经 0.45m 滤膜过滤并立即监测.1.3.2 气体采集及分析 氧化亚氮(N2O)气体的排放通量采用静态箱法测定.在采集时,为各实验装置配置了气体采集罩.气体采集罩为圆柱形(20cm 40cm);罩体材料为亚克力材料,顶部设有风扇以确保罩内气体混合均匀;上部设有采样口,同时内部还设有温度、气压探头以方便实时测量.于冬季和夏季水质条件稳定后进行 N2O 气体释放通量测定,在进水后2h内每隔30min用注射器抽取采集罩中10mL气体,气体样品采集后,立即用气相色谱仪(岛津,GC-2010,日本)测定,并根据不同时间的气体含量来计算 N2O 的释放通量
18、.计算公式如下:000d=dc MPTFHt VPT(1)式中:F 为气体通量,mg/(m2h);dc/dt 为采样时气体含量随时间变化速率,mm3/(m3h);M 为被测气体摩尔质量,g/mol;P为静态箱内气压,Pa;T为取样阶段的平均温度,K;V0为标准状态下的气体摩尔体积,ml/mol;P0为标准状态下的气压,Pa;T0为标准状态下的温度,K;H 为水面以上采样箱高度,m.1.3.3 基质表面微生物样品采集及高通量测序分析 分别在冬、夏两季实验周期结束时,从装置背面基质取样口挖取不同实验装置各层的基质材料体积约50mL,放入100mL塑料瓶中加入磷酸盐缓冲液,振荡 12h 收集液体后以
19、 6000r/min 转速离心 5min,离心 3 次,取沉淀物用于提取 DNA 样品.通过E.Z.N.A.Soil DNA Kit(Omega Bio-Tek,美国)试剂盒提取 DNA.用引物 515F(GTGCCAGCMGC-CGCGG)和 907R(CGTCAATTCCTTTGAGTTT)扩增细菌 16s 基因的 V4-V5 区域.扩增条件为:98(3min)初始变性,然后进行 27 个循环,包括 95变性30s,55退火 30s,72延伸 45s,最后 72延伸10min.委托上海美吉生物医药科技有限公司利用Miseq PE300 平台进行测序分析.1.4 氮元素平衡分析 人工湿地中氮
20、的去除主要依靠基质吸附和微生物自身合成代谢利用,出水排出的含氮化合物,植物吸收,微生物的分解代谢释放气体(一氧化氮、N2O和氮气)以及其他形式流失的氮.由于 3 组装置中植物的种类、种植密度等种植条件控制相同,且植物吸收对于氮吸收作用较小14,故本实验并没有考虑植物吸收的作用.出水排出的含氮化合物计算公式如下:outout,out,=1=niiiNCV(2)式 中:Cout,i为 运 行 周 期 内 每 次 出 水 总 氮 的 含量,mg/L;Vout,i为运行周期内每次出水的体积,L.基质吸附的氮的计算公式如下:sdsd1sdsd0sd=NC WC W(3)式中:Nsd为基质吸附的氮,mg;
21、Csd1和Csd0分别为实验结束和开始时基质中氮含量,mg/g;Wsd为所取基质的重量,g.微生物释放的 N2O 气体的计算公式如下:22N ON O=FStMNM(4)式中:2N ON为微生物释放的 N2O 的氮,mg;2N OF为N2O 的释放通量,mg/(m2d);S 为湿地装置的横截面积,m2;t 为实验运行时间,d;M 为 N2O 的相对分子量;M为 N 的相对分子量.其他形式流失的氮的计算公式如下:otherininoutsdN O12n,i,ii=N=C VNNN(5)式中:Nother为其他形式流失的氮,mg;Cin,i为运行周期内每次进水总氮的含量,mg/L;Vin,i 为运
22、行周期内每次进水的体积,L.1.5 统计分析 数据统计分析采用 Excel 2020 软件,图表绘制采用 Origin Pro 2018C,通过 SPSS 22.0 软件对数据进行相关性分析和显著性检验,采用单因素方差进行分析.8 期 何 强等:垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果 3959 2 结果与分析 2.1 不同组合基质人工湿地的污水处理效果 3组湿地装置长期运行过程中NH4+-N、NO3-N和 NO2-N 的浓度变化如图 2 所示.由图 2(a)可知,YTCW 和 LTCW 组的平均 NH4+-N 去除率分别为 84.1%和 86.0%,而 CCW 组的平均 NH4+-N 去效率
23、仅为 71.6%;如图 2(b)所示,LTCW 和 YTCW 组的NO3-N 平均去除率分别为 66.4%和 62.7%,均显著高于 CCW 组(45.7%)(p0.05)(图 2(a).这主要是由于参与硝化过程的微生物在 540内能正常生长,微生物会对季节引起的温度变化产生适应性16,从而导致夏冬两个季节的 NH4+-N 去除效果不具有显著差异.但是,季节变化对湿地装置中 NO3-N 的去除效率影响显著,YTCW,LTCW 和 CCW 3 组装置冬季(55.9%,56.7%和 42.3%)对 NO3-N 的去除率相较于夏季(77.9%,77.3%和 59.9%)分别降低了 28.2%,26.
24、6%和29.4%.由此可见,反硝化过程受到温度变化影响更大,因为反硝化菌的最适温度为 3017,冬季温度降至(153),反硝化过程受到抑制,从而致使 NO3-N的累积.值得注意的是,YTCW 和 LTCW 组的NO3-N 去除效果相较于 CCW 组受温度影响更小,说明陶粒作为基质能够改善湿地装置冬季 NO3-N去除率下降的问题.综上可得,在较低温度条件下,陶粒作为基质时,湿地装置氮污染物出水浓度仍能满足一级 A 标准,其中 NH4+-N 浓度甚至可以达到 地表水环境质量标准(GB 3838-2002)规定的地表 V类水标准18.2.2 典型周期内氮污染物去除效果 为了探究一个水力停留时间内湿地
25、系统中污染物的变化规律,分别于夏、冬两季对一个典型周期内的污染物出水浓度进行了监测(图 3).在两个季节中,YTCW 和 LTCW 组对 NH4+-N 的去除率均高于CCW 组.在冬季,YTCW 和 LTCW 组在进水 96h 后对于 NH4+-N 的去除率达到 90.0%以上,最终去除率可达 83.0%和 86.3%.在夏季,YTCW 和 LTCW 组在进水 96h 后对于 NH4+-N 的去除率可达到 93.5%和91.3%,最终去除率可达 97.9%和 96.4%.而 CCW 组在冬季和夏季时,NH4+-N 最高去除率仅为 63.5%和87.6%.孟盼盼等人19使用陶粒作为单一湿地基质时
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