中空纤维膜接触器捕集燃煤电厂烟气中CO2研究进展.pdf
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1、以燃煤发电为主的基础能源电力行业是煤消耗大户和大型的 固定排放源通过捕集系统减少燃煤电厂 排放是实现我国碳达峰和碳中和减排目标的重要途径之一 膜气吸收分离 工艺同时具备了化学吸收法的高选择性和膜分离工艺结构紧凑的特点是一种有望代替传统燃煤电厂烟气低浓度 的分离方法 概述了膜气吸收法分离 的主要工作原理重点从吸收剂选择、膜材料分类、膜溶剂交互作用机理和系统长周期运行稳定性 个方面介绍中空纤维膜接触器分离燃煤电厂烟气中 的研究进展最后对中空纤维膜接触器分离烟气 工艺的发展趋势和应用挑战进行了展望关键词:二氧化碳燃煤电厂膜吸收膜润湿中空纤维膜接触器中图分类号:.文献标志码:文章编号:()():.()
2、().:收稿日期:网络出版时间:基金项目:国家自然科学青年基金项目()齐鲁工业大学(山东省科学院)科教产融合试点工程基础研究类项目()山东省高等学校“青创人才引育计划”先进能源装备研究创新团队项目作者简介:李福昭硕士生研究方向:二氧化碳减排技术通信作者:吕月霞博士、副教授研究方向:二氧化碳减排技术、太阳能综合利用技术.年第 期李福昭等:中空纤维膜接触器捕集燃煤电厂烟气中 研究进展化石燃料使用过程中排放出的 等温室气体导致全球气候变暖造成冰川融化、干旱和水涝等极端天气频繁出现、土地沙漠化、病虫害增加等危害引起了国际社会的关注 控制和减少 排放已经成为世界各国高度关注的议题 中国作为世界上最大的煤
3、炭消耗国和最多的温室气体排放国近年来一直积极实施应对气候变化的国家战略采取切实措施减少碳排放 中国将加快产业绿色转型明确了在“年前 排放达到峰值 年前实现碳中和”的目标愿景将碳减排目标作为约束性指标纳入国民经济和社会发展中长期规划碳捕集与封存技术()从排放源头上对 进行大规模地捕获和封存是短期内能够稳定或降低大气中温室气体含量的一种有效途径是我国应对气候变化解决方案和履约减排任务的重要组成部分 目前主要通过燃烧前捕获系统、燃烧后捕获系统和富氧燃烧系统将化石燃料燃烧过程中产生的 捕获并进行封存 其中燃烧后捕获系统对电厂锅炉燃烧及发电主系统没有影响适用于老机组改造和新建机组具有较为广阔的应用范围从
4、燃煤电厂烟道气中捕集 的方法主要有吸收法、吸附法、低温蒸馏法以及膜分离法等其中化学吸收法工艺流程最为成熟已经被广泛商业用于天然气脱硫等工业领域但是填料塔、鼓泡塔等传统化学吸收装置容易出现沟流、液泛、雾沫夹带等操作问题 膜分离法的主要瓶颈则是无法在膜材料高 选择性的同时确保膜材料的高 渗透性 膜气吸收分离法将传统吸收技术与气体膜分离技术相结合同时具备高 选择性以及结构紧凑的特点被视为一种有望代替传统 分离方法的新工艺膜气吸收分离 工作原理膜气吸收分离 原理如图 所示吸收剂和烟气分别在疏水膜接触器的两侧相向流动且不相互接触气体在浓度梯度的作用下通过膜孔隙渗透扩散至气液接触面处然后被吸收剂化学或物理
5、吸收从气相转移到液相来实现对烟气道内 气体的分离 在这个过程中疏水性中空纤维膜可以提供较大的气相与液相的接触面积但是不起到选择性作用只是在液相和气相之间起到屏障作用防止液相的吸收剂进入气相 与传统的板塔式吸收器相比膜接触器具有操作灵活、结构紧凑、模块化设计可线性缩放和性能容易预测等优点图 膜气吸收分离烟气道内 示意图吸收剂膜气吸收系统所用的吸收剂除了具有高 吸收性、高 选择性、低再生能耗、高表面张力、高热稳定性、不易挥发等特点外还必须与膜材料之间有良好的长周期兼容性 理论上讲膜气吸收系统所用吸收剂和传统吸收工艺中所用的各类 吸收剂相同包括强碱、醇胺类溶液、氨基酸、碳酸盐溶液以及离子液体等.强碱
6、吸收剂、和氨水溶液等强碱溶液是最早用来吸收 的化学吸收剂 和 溶液的 吸收齐鲁工业大学学报 年第 期效率非常高但因其具有很强的腐蚀性所以在工程应用中运行成本较高不利于规模化应用 氨水吸收后可以生成碳酸氢铵作为肥料在农业上广泛应用很多企业通过氨水脱除燃煤电厂的 来获得双重效益 年四川大学与中石化开展了以氨为媒介将低浓度的 直接矿化后生产硫基复肥的实验烟气处理量可达 /李志娟等提出在聚丙烯中空纤维膜接触器中利用氨水来分离烟气中的分析了氨水流量和浓度与 吸收性能的关系实验证明了氨水对 具有良好的分离性 但是随着氨水浓度增加以及操作温度的升高氨水容易出现挥发问题所以在实际使用中需采取措施控制氨水的挥发
7、问题.胺类吸收剂胺类吸收剂因具备吸收量大、吸收效果好、腐蚀性较低和成本低等优点在燃烧后捕集 中被广泛应用 胺吸收法的基本原理是吸收剂在 条件下通过与烟气中的 发生化学反应来捕获 这一反应随着温度的变化是可逆的在 下 通过逆反应被释放出来利用这一特性可以完成对的解吸.单胺溶液就目前而言单乙醇胺()是应用于中空纤维膜接触器最广泛的胺吸收剂具有高 化学反应性和生产成本低等优势 此外二乙醇胺()、甲基二乙醇胺()、哌嗪()和 氨基甲基 丙醇()等吸收剂也得到了广泛的研究 等对、和 等 种单胺基吸收剂在疏水改性陶瓷中空纤维膜中的 化学吸收性能进行了比较结果表明这 种单胺溶液都有较高的 吸收通量以及 脱除
8、效率 在相同条件下这 种单胺的 吸收能力由大到小排序为:、单一胺溶液捕获 的最大缺点是再生能耗比较高如基于 的吸收剂释放和再生 的成本占运营成本的 针对这一问题 等向 溶液中添加乙醇等有机溶剂以降低解吸能量消耗和解吸温度当 的 吸收量为.时/乙醇混合溶液的解吸能耗比/水的解吸能耗少.混合胺溶液混合胺溶液是将 吸收量较大、腐蚀性小且能耗低的单胺吸收剂与反应速率快但吸收量低的吸收剂混合在一起作为两相吸收剂 混合胺溶液保留了高 吸收能力等优点同时缓解了吸收剂再生能耗高、腐蚀速率高、易氧化降解等缺点有利于改善 的吸收条件并节约能耗 研究了 和 的混合溶液在中空纤维膜接触器中对 的吸收性能结果显示在 溶
9、液中加入 作为促进剂可以显著提高 的去除率 和 的混合溶液吸收性能优于 和 的混合溶液 等在 中加入 氨基乙基乙醇胺()来提高 的溶解度且()体系的 溶解度高于()和()混合物 等和 等研究了 在三元溶剂()中的溶解度加入 后可以显著提高 的溶解度 此外混合胺溶液还会缓解多孔膜材料与低表面张力吸收剂接触时产生的孔隙增大现象 等用 显微镜对与胺溶液接触的膜的形态稳定性进行研究发现在 中添加 会增加溶液的表面张力减弱溶液向孔隙中扩散的趋势并稳定孔隙结构虽然混合胺溶液可以改善 的吸收性能但是其黏度与单胺溶液相比较大 等在无孔膜接触器装置中研究了新胺共混物的 捕集性能结果发现膜接触器中新胺共混物的传质
10、系数比质量分数 的 低 吸收剂黏度是控制吸收动力学的关键参数因此 等通过添加糖或甘油将 和 溶液的溶剂黏度人为调节为.结果显示整体传质系数随增黏剂用量的增加而降低 吸收剂黏度增加导致系统阻力增加和传质效率降低的机理还有待进一步研究.胺溶液添加剂胺添加剂可有效改善胺溶剂捕集 时吸收能力不足等问题 等在 溶剂中加入纳米镍颗粒以评估对捕集 的影响研究结果表明纳米镍颗粒可将平均 吸收率提高 等将、二甲基丙二胺()、二甲基乙烷二胺()和 氨基甲基哌啶()作为动力促进剂加入叔胺二乙基乙醇胺()溶液中结果发现添加促进剂后的 年第 期李福昭等:中空纤维膜接触器捕集燃煤电厂烟气中 研究进展吸收速率、的吸收容量和
11、 的循环容量均得到了提高.氨基酸盐溶液氨基酸盐溶液是一种新型的 吸收剂包括氨基酸钠、甘氨酸钾、赖氨酸钾等具有毒性低、吸收性能好、抗氧化降解、低挥发性等优点 等比较了赖氨酸钾和 溶液中 的解吸能耗发现赖氨酸钾溶液的解吸能耗更低 在吸收剂中添加氨基酸盐还可显著提高 的吸收性能 等研究了 在肌氨酸氨混合溶液中的吸收动力学结果发现混合溶液在 下的传质系数与在 时 吸收剂的传质系数相近 等和 等分别使用赖氨酸、脯氨酸钾盐与 和 的混合溶液捕集 结果显示混合溶液的 吸收能力分别是单一吸收剂的.倍和.倍.碳酸盐吸收剂碳酸盐吸收剂的工作原理是与 反应生成碳酸氢盐碳酸氢盐受热分解释放 碳酸盐吸收剂具有成本低、毒
12、性小、易再生、降解低等优点 碳酸钾溶液的缺点是在常温、低压环境下与 的反应速率低且吸收能力有限可以通过添加活化剂来改善碳酸钾的吸收性能 等使用碳酸钾和 的混合物来评估 的吸收率实验结果发现碳酸钾/混合溶液对 的吸收速率比质量分数 的 溶液快 倍 等研究发现 下在质量分数 碳酸钾溶剂中添加质量分数分别为 和的 后总吸收速率较单一碳酸钾溶液分别提高了 倍和 倍 除、等胺外 等还研究了亚砷酸盐、氨基酸盐、碳酸酐酶等不同促进剂对碳酸钾溶液吸收 性能的影响.离子液体离子液体是一定温度下完全由有机离子组成的一种新型熔盐吸收剂具有可调性好、溶解性高、热稳定性好、挥发性低和再生能耗低等显著特性 年 等和 等首
13、次提出离子液体是传统吸收剂的理想替代品 此后 等、等和 等都通过实验证实了这一观点 传统物理离子液体的高黏度会阻碍 的传质过程可以通过引入活性官能团使离子液体进行化学吸收的方法来有效提高离子液体对 的吸收能力 阴离子、阳离子分别控制离子液体的吸收焓和再生热根据这一特性可以人为调节功能化离子液体的吸收性能 此外离子液体能够改善 溶液的性能和增加溶剂的 溶解度但当离子液体浓度高于 时会使溶液的黏度变高 为了解决离子液体黏度偏高这一问题 等提出通过调节碱金属螯合双功能离子液体的阳离子配位相互作用强度来降低离子液体的黏度的方法 目前离子液体成本较高的问题限制了它的商业应用中空纤维膜材料中空纤维膜接触器
14、的膜材料分为聚合物膜和无机膜两大类 聚合物膜由有机高分子材料组成一般通过拉伸法或者致热法制备包括聚丙烯膜、聚偏氟乙烯膜、聚四氟乙烯膜等 而无机膜由金属氧化物、陶瓷等材料制成 接触膜作为气相和液相之间的有效屏障须具备多孔性、抗湿性、化学稳定性和热稳定性确保在长时间使用过程中不会阻碍 扩散到溶剂中但仍能防止溶剂进入孔隙.聚合物膜.聚丙烯膜聚丙烯()膜商业生产线成熟且价格低廉具有良好的化学稳定性和热稳定性广泛应用在膜接触器上 世纪 年代 等最早提出了利用聚丙烯中空纤维膜从气流中去除 的概念这些开创性的工作为之后研究膜接触器捕获 提供了借鉴 聚丙烯膜本身就是疏水性材料但在长期运行中也会出现膜润湿导致的
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