氧化铈基复合电解质材料研究进展.pdf

Hans Journal of Chemical Engineering and Technology 化学工程与技术化学工程与技术,2023,13(4),304-311 Published Online July 2023 in Hans.https:/www.hanspub.org/journal/hjcet https:/doi.org/10.12677/hjcet.2023.134034 文章引用文章引用:张梦珂,张梦杰,付晓斐,张天培,柴沈阳,李楠,张洁.氧化铈基复合电解质材料研究进展J.化学工程与技术,2023,13(4):304-311.DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 氧化铈基复合电解质材料研究进展氧化铈基复合电解质材料研究进展 张梦珂张梦珂1，张梦杰，张梦杰1，付晓斐，付晓斐1，张天培，张天培1，柴沈阳，柴沈阳1，李，李 楠楠1，张，张 洁洁1,2,3 1郑州师范学院物理与电子工程学院，河南 郑州 2郑州大学物理学院(微电子学院)，河南 郑州 3郑州威科姆科技股份有限公司，河南 郑州 收稿日期：2023年5月26日；录用日期：2023年7月14日；发布日期：2023年7月21日 摘摘 要要 固体氧化物燃料电池固体氧化物燃料电池(SOFC)中低温化是未来的发展趋势，而单相电解质的离子电导率在中低温化是未来的发展趋势，而单相电解质的离子电导率在600以下达不以下达不到应用的要求，制备高离子电导率的复合电解质成为发展的方向。本文主要到应用的要求，制备高离子电导率的复合电解质成为发展的方向。本文主要综综述了掺杂述了掺杂CeO2-无机盐无机盐(碳碳酸盐，硫酸盐酸盐，硫酸盐)、掺杂、掺杂CeO2-(金属金属)氧化物、氧化物、掺杂掺杂CeO2-钙钛矿钙钛矿三类三类复合电解质复合电解质，分析了第二相对，分析了第二相对CeO2基电基电解质性能解质性能的影响。的影响。掺杂掺杂CeO2-无机无机盐由于具有独特的盐由于具有独特的H+/O2共传导能力共传导能力从而使复合电解质的从而使复合电解质的电导率电导率得到得到提高；提高；掺杂掺杂CeO2-钙钛矿钙钛矿体系体系由于提高晶界电导率从而提高总电导率；由于提高晶界电导率从而提高总电导率；掺杂掺杂CeO2-(金属金属)氧化物氧化物体系中体系中氧氧化物化物的加入可以降低烧结温度并提高晶界电导率的加入可以降低烧结温度并提高晶界电导率。研究结果有望为实验上制备性能优异的氧化铈基复合研究结果有望为实验上制备性能优异的氧化铈基复合电解质提供理论指导。电解质提供理论指导。关键词关键词 固体氧化物燃料电池固体氧化物燃料电池(SOFC)，掺杂掺杂CeO2，复合电解质复合电解质，电导率电导率 Research Progress of Cerium Oxide-Based Composite Electrolyte Materials Mengke Zhang1,Mengjie Zhang1,Xiaofei Fu1,Tianpei Zhang1,Shenyang Chai1,Nan Li1,Jie Zhang1,2,3 1College of Physics and Electronic Engineering,Zhengzhou Normal University,Zhengzhou Henan 2School of Physics(School of Microelectronics),Zhengzhou University,Zhengzhou Henan 3Zhengzhou Vcom Science&Technology Co.,Ltd.,Zhengzhou Henan Received:May 26th,2023;accepted:Jul.14th,2023;published:Jul.21st,2023 Abstract Medium-low temperature solid oxide fuel cells is the development trend in the future,but the io-张梦珂 等 DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 305 化学工程与技术 nic conductivity of single-phase electrolytes cannot meet the application requirements below 600C,so the preparation of composite electrolytes with high ionic conductivity has become the development direction.In this paper,doped CeO2-inorganic salts(carbonate,sulfate),doped CeO2-(metal)oxides,and doped CeO2-perovskite composite electrolytes are reviewed,and the in-fluence of second phase on the performance of CeO2-based electrolytesis analyzed.Due to the unique H+/O2 co-conductivity,the adding of inorganic salt can improve the conductivity of the doped CeO2-inorganic salt composite electrolyte.The increasing total conductivity of doped CeO2-perovskite system may be caused by the increasing the grain boundary conductivity.The addition of oxide in the doped CeO2-(metal)oxide system can decrease the sintering temperature and in-crease the grain boundary conductivity.The results are expected to provide theoretical guidance for the preparation of excellent cerium oxide composite electrolytes.Keywords Solid Oxide Fuel Cell(SOFC),Doped CeO2,Composite Electrolyte,Conductivity Copyright 2023 by author(s)and Hans Publishers Inc.This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License(CC BY 4.0).http:/creativecommons.org/licenses/by/4.0/1.引言引言 当今世界能源紧缺，环境污染问题日益严重，尽快找到清洁环保可持续的新能源替代传统的化石燃料资源，进而缓解能源匮乏的局面，是当务之急。固体氧化物燃料电池(SOFC)因自身结构稳定，能量转换效率高，燃料适用性强等优点成为世界各国科研工作者关注的焦点。目前 SOFC 使用最广泛的电解质是 YSZ(Y2O3稳定 ZrO2)，但工作温度较高，会导致机械和热降解，热膨胀不匹配，材料成本高等一系列问题。CeO2基电解质具有优异的离子导电率，但是纯 CeO2中的 Ce4+易被还原成 Ce3+降低离子电导率，研究发现单掺杂，双掺杂，多掺杂能够有效抑制电子电导，提高离子电导率。但是由于掺杂浓度的限制等原因，600以下所有单相电解质的离子电导率都达不到推荐值 0.1 S/cm 1，因此研究者将目光转向复合电解质材料。2002 年瑞典皇家工学院 Zhu B.教授提出了一系列新型的、具有高离子导电率的氧化铈基复合电解质材料2，接着许多氧化铈基复合电解质被制备出来2-35。氧化铈基复合电解质包含两相，由传统氧离子导体掺杂 CeO2(DCO)与无机盐、氧化物或钙钛矿材料等第二相复合而成。第二相在工作时通常处于熔融态，分布在掺杂 CeO2晶粒的空隙中，与掺杂 CeO2复合产生明显的质子传导，形成可调控的多离子导电性，显著地提高了氧化铈基电解质的离子电导率。本文主要综述掺杂的 CeO2-无机盐、掺杂的 CeO2-氧化物、掺杂的 CeO2-钙钛矿三类复合电解质的特点及性能。2.掺杂的掺杂的 CeO2-无机盐复合电解质无机盐复合电解质 2.1.DCO-碳酸盐碳酸盐复合电解质复合电解质 DCO-碳酸盐复合电解质电导率在低温区(400600)可以达 0.010.1 S/cm，较传统单相电解质材料高出 1 到 2 个数量级，并且还具有独特的 H+/O2共传导能力。碳酸盐的掺杂既能提高燃料电池的发电性能，又能有效地降低燃料电池的成本。在复合电解质中，碳酸盐相可以使用单组分碳酸盐(Na2CO3)，二元碳酸盐(Li/NaCO3，Li/KCO3或 Na/KCO3)或三元碳酸盐(Li/Na/KCO3)。Open AccessOpen Access张梦珂 等 DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 306 化学工程与技术 管清梅等以溶胶凝胶法低温(900)制备(Li/K)2CO3与 Ce0.8Sm0.2O2-复合电解质，该复合电解质在600氮气中电导率达到最大值 3.3 102 S/cm。600最大输出功率密度为 130 mW/cm2 8。张广洪等人通过柠檬酸硝酸盐法成功合成了 Sm0.2Ce0.8O2-Na2CO3(NSDC)纳米复合电解质，制备的电池在 600最大输出功率密度为 281.5 mW/cm2 9。周晓亮等研究发现适当的碳酸盐材料的引入能有效提高电解质离子电导率，过多则会破坏内部离子传输导致电池性能下降14。Zhang Lei 等人通过甘氨酸硝酸盐工艺合成 Ce0.8Gd0.05Y0.15O1.9-40 wt.%(Li0.52Na0.48)2CO3复合电解质，该复合电解质在 550电导率达到了 0.4 S/cm，用此复合电解质制备的单电池具有 670 mW/cm2的高功率密度23。Zuo Ning 等人由碳酸钠共沉淀法制备出 Ce0.8Sm0.2O1.9-25 wt.%K2CO3复合电解质，该复合电解质在700电导率达到 0.17 S/cm，具有 600 mW/cm2的高功率密度24。GaoZhan 等人采用柠檬酸和 EDTA 联合络合法制备出 Ce0.8Sm0.2O1.9-LiNaCO3复合电解质，该复合电解质 600时开路电压达到 0.92 V，此电解质制备的电池峰值功率密度高达 900 W/cm2 25。Raza R 等人通过共沉淀法制备出 Ce0.8Sm0.2-xCaxO2-Na2CO3复合电解质，该电解质制备的电池在 560下的最大输出功率约为 1000 W/cm2 26。Huang Jianbing 等采用草酸盐共沉淀法制备了 Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)和(Li,K)2CO3SDC-(Li-K)2CO3电解质。复合电解质的离子电导率为 0.067 S/cm，用此电解质制备的电池 600时最大功率密度为 0.55 W/cm2 27。表 1 列出了 DCO-碳酸盐复合电解质性能对比，由表可知采用不同方法制备的复合电解质，其电导率和功率密度也不同，其中 ZhangLei 等通过甘氨酸硝酸盐工艺制备的 DCO-碳酸盐复合电解质 550时具有较高的电导率 0.4 S/cm 23。Table 1.Comparison of properties of DCO-carbonate composite electrolytes 表表 1.DCO-碳酸盐复合电解质性能对比 制备方法 复合电解质 最大电导率(S/cm)最大输出功率密度(mW/cm2)温度 备注 溶胶凝胶法(Li/K)2CO3-Ce0.8Sm0.2O2-3.3 102 130 600 8 柠檬酸硝酸盐燃烧 Sm0.2Ce0.8O2-Na2CO3(NSDC)281.5 600 9 甘氨酸硝酸盐法 Ce0.8Gd0.05Y0.15O1.9-(Li0.52Na0.48)2CO3 0.4 670 550 23 碳酸钠共沉淀法 Ce0.8Sm0.2O1.9-25 wt.%K2CO3 0.17 600 700 24 柠檬酸和 EDTA 联合络合法 Ce0.8Sm0.2O1.9-LiNaCO3 900 600 25 共沉淀法 Ce0.8Sm0.2-xCaxO2-Na2CO3 1000 560 26 草酸盐共沉淀法 SDC-(Li-K)2CO3 0.067 0.55 600 27 2.2.DCO-硫酸盐硫酸盐复合电解质复合电解质 陈 卫 等 人 采 用 硝 酸 盐 柠 檬 酸 燃 烧 法 制 备 出 单 一 电 解 质Ce0.8Gd0.1Tm0.1O2-和Ce0.8Gd0.1Tm0.1O2-KLiSO4复 合 电 解 质。研 究 发 现 在800 时Ce0.8Gd0.1Tm0.1O2-KLiSO4和Ce0.8Gd0.1Tm0.1O2-电导率分别达到 1.0 102 S/cm 和 5.1 103 S/cm，复合后电解质电导率是单一电解质的 二 倍 3。陈 卫 等 人 将 Lu3+、Gd3+双 掺 杂 的 CeO2粉 末 与 二 元 硫 酸 盐 制 备 复 合 电 解 质Ce0.8Gd0.1Lu0.1O2-KLiSO4，复合电解质在 800电导率达到 4.1 103 S/cm 4。胡天辉通过溶胶凝胶法制备复合电解质 Ce0.8Yb0.1Gd0.1O2-Li2SO4-K2SO4，复合电解质在 700电导率达到 1.9 102 S/cm，此复合电解质制备的电池最大输出功率达到 197.1 mW/cm2 5。胡天辉通过微乳液法制备 Ce0.8Er0.1Gd0.1O2-K2SO4-Li2SO4复合电解质，在 700电导率达到 2.1 101 S/cm，制备的电池在 700最大输出功率 98.1 mW/cm2 5。佟泽等人通过固相反应法制备 SDC(钐掺杂 CeO2)-(Li/Na)2SO4张梦珂 等 DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 307 化学工程与技术 复合电解质，结果发现 550时，复合电解质的电导率高达 0.217 S/cm 17。表 2 列出了 DCO-硫酸盐复合电解质性能的对比，由表可知佟泽等人通过固相反应法得到的 DCO-硫酸盐复合电解质在 550时具有较高的电导率 0.217 S/cm 17。Table 2.Comparison of properties of DCO-sulfate composite electrolytes 表表 2.DCO-硫酸盐复合电解质性能对比 制备方法 复合电解质 最大电导率(S/cm)最大输出功率密度(mW/cm2)温度 备注 硝酸盐柠檬酸燃烧法 Ce0.8Gd0.1Tm0.1O2-KLiSO4 1.0 102 800 3 柠檬酸硝酸盐燃烧法 Ce0.8Gd0.1Lu0.1O2-KLiSO4 4.1 103 800 4 溶胶凝胶法 Ce0.8Yb0.1Gd0.1O2-LiSO4-K2SO4 1.9 102 197.1 700 5 微乳液法 Ce0.8Er0.1Gd0.1O2-K2SO4-Li2SO4 2.1 101 98.1 700 固相反应法 SDC-(Li/Na)2SO4 0.217 550 17 3.掺杂的掺杂的 CeO2-氧化物氧化物复合电解质复合电解质 易光宇采用固液混合的方法合成了 SDC(Ce0.85Sm0.15O1.925)-NaOH 复合电解质，复合电解质单电池的功率密度最大值在750达到210 mW/cm2，同温度下单纯的SDC电解质单电池功率密度仅为70 mW/cm2。在燃料电池环境下，复合电解质的电导率 600时达到 0.024 S/cm，是相同温度下单纯的 SDC 电解质的23 倍7。李硕等将利用熔融 LiOH 与 SDC(掺钐的氧化铈)相复合获得电导率更高的 SDC-LiOH 复合电解质，该复合电解质制备的单电池在 550的最大功率密度约为 290 mW/cm2 13。赵君义等通过固相反应法制备了 SDC-x mol.%TiO2复合电解质。其中 SDC+0.4 mol%TiO2的复合电解质在 800时离子导电率达到 0.104 S/cm，以 SDC+0.4 mol%TiO2电解质支撑的单电池 800最大功率密度为 507 mW/cm2 16。冯楚等人将 ZnO 与镧镨共掺杂氧化铈(LCP)制备成复合电解质材料，当二者比例为 5:5 时，单电池在 550时最大功率密度达到 1150 mW/cm2 15。张恒等人通过溶胶凝胶法合成了 Ce0.9Gd0.1O1.95(GDC)-xMgO 复合电解质。研究表明 400 时 GDC-20 vmol%MgO 的晶界电导率为1.726 105 S/cm，是纯 GDC 的 9.16 倍，650时 GDC-10 mol%MgO 的总电导率为 2.037 102 S/cm 6。李硕等将 MnO2与离子导体 SDC(Ce0.8Sm0.2O2-)复合构建复合电解质 MnO2-SDC，该复合电解质在550、20 wt%时达到电池的最大输出功率密度13。徐江红等人采用甘氨酸硝酸盐法制备了 1 mol%CoO-Ce0.9Gd0.1O1.95(CoCGO)复合电解质，研究表明 CoCGO 为电解质的单电池在 800时的最大功率密度约为 480 mW/cm2，又采用甘氨酸硝酸盐法制备了过渡族金属氧化物 MgO 复合 Ce0.9Gd0.1O1.95(CGO+x MgO)的电解质材料，以 CSO+1MgO 为电解质的单电池在 800时的最大功率密度约为 534 mW/cm2 18。赵雪丽等人采用沉淀法，制备不同组成的 Ce0.8Sm0.2-xCoxO2-(x=0.000.09,CSOCox)，CSOCox 在1300烧结，钴的掺杂量为 x=0.07 时电导率最大。500电导率达到 0.0229 S/cm，600达到 0.0538 S/cm 21。梁广川等用固相合成法制备了 Al2O3-Ce0.8Sm0.2O1.9复合电解质，研究发现加入 Al2O3可以将烧结温度降低到 1550下，并增加 CeO2基电解质的强度，但 CeO2基电解质的电导率会下降22。Xu Hongmei等人采用溶胶凝胶低温燃烧法制备了 Al2O3含量为 010 mol%的 Ce0.8Y0.2O1.9/Al2O3复合粉体，研究结果表明 Al2O3的引入显著提高了 Ce0.8Y0.2O1.9/Al2O3复合材料的抗弯强度，含 10 mol%Al2O3的试样的抗弯强度为 270 MPa 19。Lu QiKai等采用聚乙烯醇(PVA)助燃法合成Ce0.8Sm0.2O1.9-(CuO)x(CSCO)粉末，结果表明CuO的加入降低了致密化烧结温度，提高了力学强度，与1400烧结的Ce0.8Sm0.2O1.9相比，仅900烧结的CSCO-1张梦珂 等 DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 308 化学工程与技术 具有相同的致密化程度20。Table 3.Comparison of properties of DCO-(metal)oxide composite electrolytes 表表 3.DCO-(金属)氧化物复合电解质性能对比 制备方法 复合电解质 最大电导率(S/cm)最大输出 功率密度(mW/cm2)温度 备注 固液混合 SDC(Ce0.85Sm0.15O1.925)-NaOH 0.024(600)210(750)7 SDC-LiOH 290 550 13 固相反应法 SDC-0.4mol%TiO2 0.104 507 800 16 LCP(镧镨共掺杂氧化铈)-ZnO 1150 550 15 溶胶凝胶法(GDC)-10%MgO 2.037 102 650 6 甘氨酸硝酸盐法 Ce0.9Gd0.1O1.95+1%CoO 480 800 18 CGO+1MgO 534 800 沉淀法 Ce0.8Sm0.13Co0.07O2-0.0229 0.0538 500 600 21 表 3 列出了 DCO-氧化物复合电解质的性能对比，由图可知赵君义等人通过固相反应法制备 SDC-0.4 mol%TiO2复合电解质在 800时的电导率具有较高的电导率 0.104 S/cm 16。4.掺杂的掺杂的 CeO2-钙钛矿复合电解质钙钛矿复合电解质 由于钙钛矿质子导体低温电导率高、与 CeO2基电解质具有良好的化学相容性、电子电导率低，因此成为与 CeO2基电解质复合的材料之一。汪秀萍等采用溶胶凝胶法制备 Ce0.8Nd0.2O1.9(NDC)-La0.95Sr0.05Ga0.9Mg0.1O3-(LSGM)复合电解质，结果表明在 400时 10 wt%LSGM 的加入使 NDC 的总电导率提高了 1.91 倍，其总电导率达到 3.49 104 S/cm 10。孟 元 靖 等 将 共 沉 淀 法 合 成 的Ce0.8Sm0.2O2-(SDC)与 溶 胶 凝 胶 法 合 成 的La0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-(LSCrF)复合制得 LSCrF-SDC 复合电解质，在低温区 470到 550获得输出功率为5531059 mW/cm2 11。康洁等人采用物理混合法制备 BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-PrxYxSm0.2-2xCe0.8O2-(x=0.025,0.05)复合电解质。其中 Pr0.025Y0.025Sm0.15Ce0.8O2-:BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-=9:1(质量比)的复合电解质在 800时离子电导率达到最高，约为 0.11 S/cm 12。夏梦采用溶胶凝胶法制备了以 Sm0.2Ce0.8O2-BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-复合材料为电解质的全电池，研究发现在湿空气中，复合电解质 600时电导率达到 1.74 102 S/cm，全电池在 650输出功率高达 0.891 W/cm2 28。丁浩等采用柠檬酸燃烧法合成了 Ce0.8Sm0.1Bi0.1O2-BaCe0.8Sm0.1Bi0.1O3-(BiSDC-BCSBi)复合电解质，当质量比 BiSDC:BCSBi=8:2 时，复合电解质 600时电导率达到最大值 2.80 102S/cm，复合电解质所制备的电池 600的功率密度达到 397 mW/cm2 29。LiBin 等通过甘氨酸硝酸盐法制备了不同质量比的 SDC-BaCe0.83Y0.17O3-(BCY)电解质，当质量比 SDC:BCY=9:1 时，电解质制成的单电池 600时的功率密度高达 159 mW/cm2 30。熊月龙等采用溶胶凝胶燃烧法制备 Ce0.8Sm0.201.9-BaCe0.8Sm0.2O2.9(SDC-BCS)复合电解质，当摩尔比SDC:BCS=9:1 时，其单电池 700时最大功率密度为 550 mW/cm2 31。党琦等采用湿法球磨制备出BaCe0.8Y0.2O3-Ce0.8Gd0.2O1.9(BCY-GDC)复合电解质，当摩尔比 BCY:GDC=3:7 时，复合电解质 700时张梦珂 等 DOI:10.12677/hjcet.2023.134034 309 化学工程与技术 电导率达到 0.0115 S/cm，功率密度达到 866 mW/cm2 32。Table 4.Comparison of properties of DCO-perovskite composite electrolytes 表表 4.DCO-钙钛矿复合电解质性能对比 制备方法 复合电解质 最大电导率(S/cm)最大输出功率密度(mW/cm2)温度 备注 溶胶凝胶法 Ce0.8Nd0.2O1.9-10wt%La0.95Sr0.05Ga0.9Mg0.1O3-)3.49 104 400 10 溶胶凝胶法和共沉淀法 Ce0.8Sm0.2O2-La0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-5531059 470550 11 物理混合法 90%Pr0.025Y0.025Sm0.15Ce0.8O2-10%BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-0.11 800 12 溶胶凝胶法 Sm0.2Ce0.8O2-BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-1.74 102(600)891(650)28 柠檬酸燃烧法 80%Ce0.8Sm0.1Bi0.1O2-20%BaCe0.8Sm0.1Bi0.1O3-2.80 102 397 600 29 甘氨酸硝酸盐法 90%SDC-10%BaCe0.83Y0.17O3-159 600 30 溶胶凝胶燃烧法 90%Ce0.8Sm0.201.9-10%BaCe0.8Sm0.2O2.9 550 700 31 湿法球磨 30%BaCe0.8Y0.2O3-70%Ce0.8Gd0.2O1.9 0.0115 866 700 32 表 4 是 DCO-钙钛矿复合电解质性能对比图，其中采用共沉淀法合成的 Ce0.8Sm0.2O2-与溶胶凝胶法合成的 La0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-制备的复合电解质在低温区(470550)达到最大输出功率密度 1059 mW/cm2 11。5.小结小结 固体氧化物燃料电池中低温化是未来的发展趋势，而单相电解质的离子电导率在600以下达不到应用的要求，制备高离子电导率的复合电解质成为发展的方向。掺杂CeO2(DCO)可以与无机盐、(金属)氧化物、钙钛矿材料相复合制备复合电解质，得到的复合体系中除包含氧离子的传导之外，还可能存在质子的传导，使电解质的总离子电导率得到显著提高，相应的单电池在中低温区也具有良好的性能。本文主要综述了 DCO-无机盐，DCO-氧化物，DCO-钙钛矿三类复合电解质。DCO-无机盐由于具有独特的 H+/O2共传导能力从而使复合电解质的电导率得到提高；DCO-钙钛矿结构可能由于提高晶界电导率从而提高了总电导率；DCO-(金属)氧化物中(金属)氧化物的加入可以降低烧结温度并提高晶界电导率。研究结果有望为实验上制备性能优异的氧化铈复合电解质提供理论指导。基金项目基金项目 本项目由 2021 河南省科技厅科技攻关项目(212102210486)，河南省高等学校重点科研项目(23B140008)，河南省大学生创新训练计划项目(202212949010)，郑州师范学院线上一流课程建设项目(XSYLKC221851)，郑州师范学院大学生创新训练计划项目(DCZ2022002)提供经费支持。参考文献参考文献 1 Etsell,T.H.and Flengas,S.N.(1970)Electrical Properties of Solid Oxide Electrolytes.Chemical 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