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锂离子电池是以嵌锂化合物作为正、负极材料的电池。探索新型锂离子电池电极材料以及对其进行改进，可以扩大锂离子的电池的应用领域。
锂离子电池的相关介绍

目 录
锂离子电池的相关介绍 1
锂离子电池发展史 1
锂离子电池的组成成分及工作原理 1
1．锂离子电池正极材料 2
2．锂离子电池负极材料 4
3．电解质材料 6
4．隔膜 7
锂离子电池在车用电池方面的应用 7
展望 8
参考文献 9

锂离子电池的相关介绍

摘要：锂离子电池是以嵌锂化合物作为正、负极材料的电池。探索新型锂离子电池电极材料以及对其进行改进，可以扩大锂离子电池的应用领域。

关键词：锂离子电池；电极材料；车用锂离子电池

锂离子电池发展史
20世纪70年代埃克森的M.S.Whittingham采用硫化钛作为正极材料，金属锂作为负极材料，制成首个锂电池。1982年伊利诺伊理工大学(the Illinois Institute of Technology)的R.R.Agarwal和J.R.Selman发现锂离子具有嵌入石墨的特性，此过程是快速并且可逆的。但与此同时，采用金属锂制成的锂电池，其安全问题也备受关注，因此人们尝试利用锂离子嵌入石墨的特性制作充电电池。首个可用的锂离子石墨电极由贝尔实验室试制成功。1983年M.Thackeray、J.Goodenough等人发现锰尖晶石是优良的正极材料，具有低价、稳定和优良的导电、导锂性能。其分解温度高，且氧化性远低于钴酸锂，即使出现短路、过充电，也能够避免了燃烧、爆炸的危险。1989年，A.Manthiram和J.Goodenough发现采用聚合阴离子的正极将产生更高的电压。1991年日本索尼公司开发出了C/LiCoO2锂离子二次电池系列产品。从此对锂离子电池的研究与开发成为了世界的热点。锂离子电池革新了消费电子产品的面貌。此类以钴酸锂作为正极材料的电池，至今仍是便携电子器件的主要电源。
目前，我国市场上锂离子电池种类繁多，但90%以上均为液态锂离子电池。新型的聚合物锂离子电池和全固态锂离子电池因技术尚不成熟，生产厂家很少。锂离子电池除了按电解液分为上述液态锂离子电池，聚合物锂离子电池和全固态锂离子外，按电池容量还可分为小型锂离子电池和大型锂离子电池。我们常见的手机电池属于前者，而大型锂离子电池，也称为动力电池则广泛应用于电动工具，电动自行车和电动汽车，而且市场前景相当广阔。
锂离子电池的组成成分及工作原理
锂离子电池是以嵌锂化合物作为正、负极材料的电池。嵌锂化合物多为层状或框架结构，充放电过程中锂离子可在其层间可逆的嵌入与脱出而不改变其结构。与其他种类电池相比，锂离子电池具有开路电压高、循环寿命长、能量密度高、自放电低、无记忆效应、对环境友好等优点。
简单的讲，锂离子电池的组成主要包括正极、负极、电解质与隔膜4个部分。正极材料通常是一种嵌入化合物(intercalation compound)，在外界电场作用下化合物中的锂可在晶体中可逆脱出和嵌入;负极材料一般是层状结构的碳材料;常见电解质为溶解有可溶锂盐(如LiPF6)的有机碳酸酯溶液。电池的充放电过程就是Li+在正负电极材料之间可逆地嵌入与脱嵌的过程。在充电时正极材料中的Li+脱离正极，进入电解液，通过隔膜向负极方向迁移，在负极上捕获电子被还原，并存贮在具有层状结构的石墨中;放电时，负极中的锂会失去电子而成为Li+，进入电解液，穿过隔膜向正极方向迁移，并存贮在正极材料中。由于充放电过程中锂离子是在正负极之间来回迁移，所以锂离子电池早期也被称为“摇椅电池”(rocking chair battery)。
1．锂离子电池正极材料【1】
理想的锂离子电池正极材料应具有以下品质:电位高、比容量高、密度大(包括振实密度，压实密度)、安全性好、低温性能好、倍率性能佳和长寿命等。
正极材料中LiCoO2是目前应用最为广泛的锂离子电池正极材料，1991年SONY公司率先推出的第一种商品锂离子电池正极材料就是LiCoO2。由于其在电压稳定性、可逆性、充放电效率等方面具有优良性能，再加上全球手机、数码产品、电动玩具等市场迅速发展，LiCoO2一直保持着强劲的发展势头。但由于原料Co成本很高，LiCoO2比容量较低 (138mAh/g)，且对环境有一定的污染，使得其必然会被新型的正极材料所取代。LiMn2O4具有价格低廉和安全性好等优点，但由于Mn3+存在Jahn-Teller畸变效应，且Mn2+会溶于电解液等因素，使得其循环性能差，容量衰减严重，限制了应用。LiFePO4与Li3V2 (PO4)3是近年来最得到人们广泛关注的两种锂离子电池正极材料，LiFePO4主要特点是原料成本低，安全性高，无污染，循环寿命长。而Li3V2(PO4)3主要特点是比容量高，电位高。此外还有LiNi0.5Mn1.5O4材料，其主要特点是电位高(4.7V vs Li)，能量密度高。
1.1 LiFePO4
1997年Goodenough等首次提出具有橄榄石结构的聚阴离子材料磷酸亚铁锂(LiFePO4，亦称磷酸铁锂)可以作为锂离子电池正极材料，到现在LiFePO4已成为电动汽车、电动工具的理想电极材料之一，得到世人的广泛关注。
LiFePO4（如图一）具有橄榄石型结构，正交晶系，空间群为Pnmb。中心Fe2+与周围6个氧形成FeO6八面体，FeO6八面体和PO4四面体共同构成了Z字形的空间骨架，Li+在骨架中占据着八面体位，通过共棱与FeO6八面体和PO4四面体相连。

充放电过程中，锂离子可以在b方向上可逆脱出插入。由于LiFePO4与FePO4空间群相同，结构稳定，脱锂过程中体积仅减少6.81%，密度增加2.59%，使得材料本身具有很好的热稳定性和循环性能。
传统LiFePO4的缺点主要有两方面，一是电子电导率低;二是锂离子迁移速率低。这严重影响了LiFePO4容量的发挥，如果不进行改性处理，纯相的LiFePO4基本不能发挥容量。目前主要通过改进材料的制备方法及对材料进行表面包覆等手段来制备新型的LiFePO4以改善其电化学性能。LiFePO4的制备方法主要有:高温固相合成法，微波合成法，水热合成，液相反应共沉淀制备法，有机碳裂解还原制备法等。改性方法主要是对LiFePO4材料进行表面碳包覆或金属包覆。每种方法制备的LiFePO4从形貌到电化学性能上各有不同，但均比纯相的LiFePO4有了很大的进步。由于LiFePO4优良的电化学性能，优异的环境友好性，以及较低的成本，已成为国内外关注与研发的重点，其产业化开发也正在如火如荼的进行中。
1.2 Li3V2 (PO4)3 (LVP)正极材料
LiFePO4虽然具有很好的安全性能与倍率性能，但其并不很高的3.5V放电平台使电池的功率密度得到限制。与LiFePO4相比，LVP的主要优势在于较高的电压平台与较高的比容量。单斜结构的LVP在充电过程中可以逐步失去全部的锂，理论容量达197mAh/g。
单斜相LVP结构属于P21/n空间群，晶体结构中稍有扭曲的VO6八面体和PO4四面体通过共用氧原子，形成(V—O—P—O) n键的连接，形成三维网络结构，锂原子处于这个结构的孔间隙中。
传统LVP的主要缺点在于电子导电率较低，目前主要尝试采用碳包覆和金属阳离子掺杂等方式来提高LVP的导电性能。
Rui等采用碳热还原法制备新型Li3V2 (PO4) 3/C(LVP/C)，通过尝试不同的烧结温度，不同的碳源以及不同的碳源比例来获取最佳性能的新型LVP/C产品。在不同的烧结温度下制备的LVP/C产品在3.0—4.8V，0.2C倍率下首次充放电，放电比容量处于152—163mAh/g之间。其中以750℃合成的LVP/C首次放电比容量最高 (163mAh/g)。
同时，Rui等还尝试使用不同碳源(柠檬酸、葡萄糖、聚偏氟乙烯和淀粉)对LVP样品进行碳包覆以改善其电化学性能。4个样品中，基于柠檬酸的样品比容量最高(166.7mAh/g)，其次是基于葡萄糖的样品(158.8mAh/g)。Rui等还采用溶胶凝胶法制备碳包覆的新型LVP/C复合正极材料，目的是使反应物在溶胶步骤达到分子级水平的混合，从而使原料混合均匀，获得粒径分布更加均匀，比表面积更大的产物。
高温固相反应需要较高的温度与较长的烧结时间，易导致产物粒径过大和团聚现象发生，同时原料混合也很难达到较高均匀度，从而影响最终产品的电化学性能。而液相法虽然反应温度较低，但较长的热处理时间及额外的处理过程，例如搅拌和加热过程等会降低产品的产率，不利于工业生产。针对这一问题，Wang等通过选取原料设计了一种较低温度下(700℃)制备LVP/C材料的低温固相烧结方法。得到的LVP/C材料在3.0—4.3V，10C倍率下首次放电比容量为99.8mAh/g，300次循环后仍有95.8mAh/g。此外，Wang等还通过静电喷雾沉积(electrostatic spay deposition，ESD)方法制备了LVP/C薄膜。
总的来讲，LVP由于结构稳定，氧化还原电位高，理论比容量高，良好的热稳定性以及优秀的循环性能等诸多优点，也已经成为人们关注的焦点，并将成为未来锂离子电池正极材料的首选材料之一。
1.3 5V正极材料——LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO)
为了抑制LiMn2O4尖晶石中Mn3+的Jahn-Teller效应，20世纪90年代初，一些课题组开始尝试用二价或者四价阳离子(Fe2+，Co2+，Zn2+，Ni2+和Ge4+)掺杂取代部分的Mn，但直到1996年Amine等才首次报道了LNMO电极材料，随后Dahn等发现了LNMO的4.7V电压平台。
1.4 三元正极材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3－xMxO2
LiNi1/3Co1/3Mn1/3－xMxO2 (LNCMO)被称为三元正极材料。最早由Liu等在1999年提出，它较好的兼备了LiCoO2、LiMn2O4和LiNiO2的优点，并在一定程度上弥补了各自的不足，具有比容量较高、循环性能稳定、成本相对较低、安全性能较好等特点，得到人们广泛关注。但同时LNCMO也有很难克服的缺点，例如导电性差、高电压下(4.4V vs Li以上)会造成电解液分解等，严重影响了其倍率性能及循环性能。过渡金属掺杂成为提高LNCMO电化学性能的一种重要的方法。
2．锂离子电池负极材料【1】
理想的锂离子电池负极材料应具有电位低、比容量高、密度大(包括振实密度、压实密度)、安全性好、低温性能好、倍率性能佳、长寿命和能量效率高(排除转化反应机理过渡金属氧化物，如CoO，CuO等)等优良品质。
负极材料中石墨是应用最广泛的电极材料，它的特点是电位低(0—0.2V vs Li);Li4Ti5O12主要优点是循环性能好，安全性高，但作为负极材料，较高的电位(1.5V vs Li)降低了它的能量密度;Si材料的特点在于比容量高(4200mAh/g)，但较差的循环性影响了其使用。
2.1 VOx化合物
氧化物是当前人们研究的另一种负极材料体系，包括金属氧化物、金属基复合氧化物和其它氧化物。现在研究热点主要集中在锡、锑氧化物上，也有关于锰、铁、钨等其他氧化物负极的研究
Ding等通过将水热方法制备的片状VO2·0.43H2O(VO(F))用作锂离子电池负极材料时，表现出优异的循环性能与倍率性能。由于锂离子电池是一个能量存储装置，所以能量效率(放电容量/充电容量)是一重要参数。通过对VO(F)充放电曲线的面积进行积分，可以发现其能量效率，远远高于其他转化反应型金属氧化物电极材料。
2.2 Li4Ti5O12
尖晶石型Li4Ti5O12负极材料最早是由Deschanvers等于1971年报道。Li4Ti5O12材料在锂离子插入脱出过程中保持结构稳定，具有优良的循环性能，同时它的1.55V(vs Li)电压平台十分平整，作为负极材料时不会与电解液发生反应，保证了电池的安全性能。此外它还具有以下优点:理论比容量为175mAh/g，价格便宜，容易制备等。虽然Li4Ti5O12优点很多，但它过低的电子电导率影响了
其在大倍率电池方面的应用。通常的改进方法有合成纳米尺度的Li4Ti5O12，金属离子掺杂，还原气氛热处理，进行Ag或C包覆等，以提高其电子电导率。在此基础上，Wang等尝试了对Li4Ti5O12进行Cu掺杂，实验结果表明，掺杂Cu之后，形成了Li4Ti5O12，Li4Ti5CuxO12+x两种尖晶石相的混合体，与单纯的Li4Ti5O12相比，倍率性能有了很大的进步，放电容量有所提高。Cheng等还采用TiO2作为原料，制备不同形貌纳米尺度的碳包覆Li4Ti5O12 (纳米棒、中空球、纳米微粒等)。采用化学气相沉积方法对TiO2进行碳包覆，随后与锂盐混合进行高温处理制备Li4Ti5O12，碳包覆可以有效地抑制产物粒子的长大，同时可以提高粒子的电子导电率，从而获得优异的电化学性能。
2.3 C/Si复合材料
虽然硅可以和锂形成Li22Si5合金，理论容量高达4200mAh/g，但是由于硅在嵌入锂后会发生巨大的体积膨胀，因此单质硅作为负极的循环稳定性一直得不到解决。在过去的几年中，基于单质硅的具有特殊结构的纳米材料以及碳硅复合材料被证明可以有效地改善硅负极的循环性能，因此，制备具有一定孔隙率的碳硅复合材料，可以有效地缓解循环过程中电极的体积膨胀，防止活性物质从电极上脱落。
Wang等利用静电喷雾过程中溶剂的残炭制备了碳硅复合的薄膜电极。相比于利用喷雾热解等方法制备的碳包覆硅材料，溶剂残炭量低，分散更为均匀，有利于提高电池的体积能量密度，而这一发现也为制备新型的碳复合材料开辟了新途径。
X射线能谱分析显示，所得的复合纤维中碳硅质量比为77∶23。从电化学性能上看，C/Si纳米复合纤维具有较高的比容量(>1000mAh/g)，但其能量效率不高，这是由于极化严重造成的。
2.4 α-Fe2O3薄膜
过渡金属氧化物MOx(M=Fe，Co，Ni……)在近年来日益受到关注，这些氧化物的理论容量通常超过1000mAh/g，远远高于常见的碳负极材料。然而过渡金属氧化物的储锂机制不同于层状石墨的插入-脱出机制，而是依据所谓的转化反应:MOx+2xLi→M+xLi2O。这就意味着在放电过程中会产生大量低密度的氧化锂，造成电极体积的急剧膨胀，导致活性物质从集流体上脱落，致使电池容量迅速衰减。因此Wang等通过ESD方法制备了多孔的α-Fe2O3薄膜负极材料，可以有效地缓解锂离子进入脱出电极时引起的体积变化。
2.5 Fe3O4
Fe3O4作为过渡金属氧化物中的一员，同样能应用为锂离子电池负极材料。Fe3O4的理论容量为924mAh/g。作为电极材料，Fe3O4具有如下优点:高的理论容量、铁资源丰富和安全无毒，相对于其他过渡金属氧化物而言，具有较好的电子电导，引起人们的广泛关注。
Fe3O4电极电池的首次放电在0.7V左右出现一个长平台，这个平台贡献了70%以上的容量，首次放电容量达到1332mAh/g。从第二次循环开始，电池的放电平台变为1.5至0.75V的缓斜坡，充电曲线并未改变。60次循环后，充放电电压曲线并未发生大的改变，且充放电容量未见衰减，表明这种材料具有很好的循环稳定性。
Fe3O4电极电池在小电流(0.2mA)时，可以放出1030mAh/g的容量;当电流增加到10mA(7C倍率)时，仍然可以放出410mAh/g的容量;当电流降低到0.2mA时，电池的充放电容量能够恢复到1000mAh/g以上，表现了良好的倍率特性。
2.6 Li3V2(PO4)3负极材料
Li3V2(PO4)3，LiFePO4与LiVOPO4均可以作为锂离子电池负极材料。Rui等发现，Li3V2(PO4)3作为负极，在0—3V时，首次容量损失可达38%，能量效率>90%，可逆循环容量约200mAh/g;若在1—3V循环时首次容量损失仅为20%，能量效率接近100%，可逆循环容量约100mAh/g，每循环容量衰减率仅为0.13%。
3．电解质材料【2】
电解质作为电池的重要组成部分，在正负极之间起着输送离子传导电流的作用，选择合适的电解质也是获得高能量密度和功率密度、长循环寿命和安全性能良好的锂离子二次电池的关键。锂离子电池电解质按其存在状态可分为：液体电解质、固体电解质和熔融盐电解质。按其组成还可以分为：有机电解质、聚合物电解质和无机固体电解质。
对电解质的要求：①离子导电率电解质必须具有良好的离子导电性而不能具有电子导电性，一般温度范围内，电导率要达10-3~2×10-3S·cm-1数量级之间。②锂离子迁移数阳离子是运载电荷的重要工具，高的离子迁移数能减小电池在充放电过程中电极反应时的浓度极化，使电池产生高能量密度和功率密度，较理想的离子迁移数应该接近1。③稳定性电解质一般存在于两个电极之间，当电解质与电极接触时，不希望副反应发生，这就需要电解质有一定的电化学稳定性，为得到一个合适的操作温度范围，电解质必须具有好的热稳定性。④机械强度好的电解质要有足够的机械强度满足常规的大规模生产包装要求。在液态软包装电池中电解质盐对正极集流体的作用相当强烈，不同阴离子对集流体的影响不同，以及活性物质中的过渡元素对电解液的分解的催化作用，使电池的充电电压受到了一定的限制。锂离子电池一般使用的溶剂有PC，EC，EMC，DMC等有机易燃物。
4．隔膜【2】
隔膜的作用主要是：①隔离正、负极并使电池内的电子不能自由穿过；②能够让离子(电解质液中)在正负极之间自由通过。
隔膜的性能与空隙率、孔径大小及分布、透气率、热性能和力学性能等有关。由于聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)微孔膜具有较高的空隙率，较低的电阻，较高的抗撕裂强度，较好的耐酸碱能力，良好的弹性及对非质子溶剂的保持性能，故锂离子电池研究开发初期便采用它作为隔膜材料。其方法几乎全部采用Celgard法生产。近年来由于胶体聚合物电解质的出现，使其既可以用于锂离子电池的电解质，同时又可以起到隔膜的作用，不过其工艺还不完全成熟。近期又有许多关于聚合物电解质与聚乙烯、聚丙烯一起组合成聚合物锂离子电池隔膜的报道，胶体聚合物覆盖在或填充在微孔膜中。在制备此种隔膜的过程中，高分子聚合物、易挥发性溶剂和不易挥发溶剂之间的沸点差，应有30-40℃。由于造孔剂在隔膜浆料中一般以非溶剂的身份存在，降低了浆料的粘度。因此要在隔膜液中添加增粘剂，如第二聚合物组分，超细分散硅胶等。

锂离子电池在车用电池方面的应用
理想的车用锂离子电池材料应具备以下特征【4】: (1)具有层状或隧道的晶体结构,以利于锂离子的嵌入和脱出,以保证锂离子电池的循环寿命;(2)充放电过程中,应有尽可能多的锂离子嵌入和脱出,使电极具有较高的电化学容量; (3)在锂离子进行嵌脱时,电池有较平稳的充放电电压; (4)锂离子应有较大的扩散系数,以减少极化造成的能量损耗,保证电池有较好的快充放电性能; (5)材料应价格便宜,对环境无污染,质量轻,可回收。
车用锂离子电池系统一般由电芯及电池组、电池管理系统(BMS)、高压电安全系统(直流接触器、熔断器、预充电电阻)、冷却系统和检测单元(电流传感器、电压传感器和温度传感器)等组成。
目前， 中国锂离子电池生产量已位居世界第三，但在产品档次、技术水平方面与日本、美国仍存在一定差距，我国车用锂离子电池的产业化尚未真正破题。同济大学新能源汽车工程中心车载电源研究室主任魏学哲博士指出，制约国内锂离子电池规模化发展的发展瓶颈有三【5】。
第一个瓶颈是锂电池的成本。目前锂离子电池组的制造成本约900～1000美元/kWh，与PHEV-40指标和EV商用化要求的300美元/kWh、150美元/kWh相比，锂离子电池制造成本需大幅下降2/3～4/5。第二个瓶颈是循环寿命和搁置寿命，循环寿命的降低主要来自电池成组过程中的一致性问题。循环寿命低将增加电池更换需求，这会大大增加电动车使用成本。而搁置寿命是指电池在静态放置状态下寿命的衰减。在汽车应用中，电池大部分时间处于搁置状态，从实际应用来看，车辆在夏天的高温暴晒状态下，电池的衰减非常明显。第三个瓶颈是锂离子电池的安全性。目前电池设计和管理系统已基本能消除单体以至模块条件下过电压、短路、挤压等情况下的安全隐患，但整包级别的安全性仍没有完全解决。其中决定锂离子动力电池成本和性能的关键在于材料，锂离子动力电池的材料决定了电动汽车的发展路线和运行模式。因此，突破锂离子动力电池的瓶颈问题，关键在于材料问题的解决。
目前,因为磷酸铁锂由于具有循环寿命和材料成本方面的潜在优势而被业界普遍看好，代表着动力电池正极材料的未来发展方向。隔膜也是锂离子电池中的关键材料之一，是锂离子二次电池的重要组成部分，在电池中起着防止正/负极短路同时再充放电过程中提供离子运输电通道的作用，其性能决定了电池的界面结构、内阻等，直接影响电池的容量、循环性能以及安全性能等特性。在锂离子电池隔膜中聚烯烃材料的隔膜具有优异的力学性能、化学稳定性且相对廉价，其中聚烯烃微孔膜有着特殊的结构与性能，能够满足锂离子电池对隔膜的高要求，因此聚烯烃微孔膜在液态锂离子电池隔膜市场中占据了绝对的主导地位，但是此类隔膜技术之前一直被国外垄断。
锂离子电池是未来车用动力电池的首选技术。但锂离子电池仍然处于实验、限量生产水平,短期应用还存在风险,锂离子电池应用到混合动力车上面临的主要挑战是产量和可靠性,包括寿命和潜在安全问题,从而导致电池生产商和汽车制造商同时面临很大的经济风险,很多化学和电池机构正在进行该项研究。另外,包括锂离子电池系统的高压安全、电池材料的回收、电池充电技术等也还面临着很大的挑战。
展望
自锂离子电池应用以来，它极大地方便了人们的工作与生活。进一步扩大锂离子的电池的应用领域，满足人们更高的要求，成为科学研究工作者们继续探索新型锂离子电池电极材料以及对其进行改进的动力。就目前的锂离子电池电极材料研究水平来看，研究人员认为LiFePO4代表了迄今最安全的正极材料，但它的缺点在于储能密度较低;而Li3V2(PO4)3具有优良的高倍率循环特性、容量稳定性以及低温性能;LiNi0.5Mn1.5O45V正极材料可以有效地提高电池的储能密度;离子掺杂能显著改善Li4Ti5O12和LiNi1/3Co1/3Mn1/3－xMxO2正极材料的功率特性;LiNi0.5Mn1.5O4/Li4Ti5O12匹配的3V全电池具有优异的循环稳定性[7]。锂离子电池作为一种能源储备设备，不但已广泛应用于移动电话、笔记本电脑、摄像机、照相机等小型电子设备，而且在电动汽车和混合动力汽车等大型交通工具上展现出广阔的前景和强劲的发展势头，今后必将为人们发挥更大的作用!

参考文献
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