土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究.pdf
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1、土 壤(Soils),2023,55(3):634646 基金项目:江苏省环保科研课题(2018001),江苏省社会科学基金项目(22JZB001)和 NSFC-云南联合基金重点支持项目(U2102208)资助。*通讯作者(;)作者简介:姬超(1993),男,安徽亳州人,博士研究生,主要研究方向为资源环境评价与规划管理。E-mail: http:/ DOI:10.13758/ki.tr.2023.03.022 姬超,董文浩,侯大伟,等.土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究.土壤,2023,55(3):634646.土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 姬 超1,董文浩1,侯大伟2,赵晓
2、杰1,谢 丽1,孙 华1*,包广静3*,邓爱萍4(1 南京农业大学公共管理学院,南京 210095;2 东北农业大学公共管理与法学院,哈尔滨 150030;3 云南财经大学物流与管理工程学院,昆明 650221;4 江苏省环境监测中心,南京 210036)摘 要:以土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 调查数据为基础,利用黑箱理论、健康风险评估模型和反距离权重插值法,预测分析了南京市六合区土壤重金属健康风险的时空变化特征,并基于健康风险视角探究了土壤重金属管控目标。结果表明:研究区重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 在 20072017 年的平均累积速率分别为 0.711、0.5
3、58、0.006、0.086 和 0.013 mg/(kga),且 Pb、Cd、As 和 Hg 在 2007 年和 2017 年均处于中度或高度变异状态。Cr 和 As 的儿童致癌风险在 2017 年的最小值分别为 13.307106和4.548106,Pb 儿童非致癌风险的最大值为 1.366,且该风险值高于 1 的点位占所有调查点位的 11.58%,Cr、Pb 和 As 是六合区土壤重金属健康风险特征因子。20172030 年,Pb 儿童非致癌风险呈上升趋势,该风险值高于 1 的区域主要分布在大厂街道、长芦街道等六合区南部区域和以金牛湖街道为核心的六合区北部区域;Cr 和 As 儿童致癌风
4、险总体呈下降趋势,但对应的平均值分别高于 8.670106和 9.564106,其中 Cr 儿童致癌风险值高于 20106的区域逐渐集中在以六合开发区和化工园区为核心的周边区域,As 儿童致癌风险值高于 10106的区域逐渐集中在以马鞍街道为核心的六合区北部区域。基于 2030 年健康风险管控目标,Cr 和As 的含量分别需降低到 37.500 mg/kg 和 4.167 mg/kg,对应的年均降低速率分别处于 0.978 8.122 mg/(kga)和 0.305 0.747 mg/(kga),且均值分别为 3.176 mg/(kga)和 0.381 mg/(kga);Cr 降低速率高值区域
5、主要分布在六合开发区周边的区域以及冶山镇南部区域,As 则主要分布在以竹镇镇西部、冶山镇北部以及马鞍街道北部为核心的六合区北部区域。关键词:土壤重金属;健康风险;黑箱理论;时空预测;风险管控 中图分类号:X53 文献标志码:A Spatio-temporal Prediction and Control Objectives for Health Risk of Soil Heavy Metals JI Chao1,DONG Wenhao1,HOU Dawei2,ZHAO Xiaojie1,XIE Li1,SUN Hua1*,BAO Guangjing3*,DENG Aiping4(1 Col
6、lege of Public Administration,Nanjing Agricultural University,Nanjing 210095,China;2 College of Public Administration and Law,Northeast Agricultural University,Harbin 150030,China;3 School of Logistics and Management Engineering,Yunnan University of Finance and Economics,Kunming 650221,China;4 Jiang
7、su Environmental Monitoring Center,Nanjing 210036,China)Abstract:With the support of black box theory and the monitoring data of Cr,Pb,Cd,As and Hg in soil,the health risks and their spatio-temporal distributions in Luhe district of Nanjing City were assessed and predicted by using the health risk a
8、ssessment model and inverse distance weight interpolation method,and then the corresponding control objectives were proposed.The results show that the average annual accumulation rates of Cr,Pb,Cd,As and Hg were 0.711,0.558,0.006,0.086 and 0.013 mg/(kga)with the moderate or high variation of from 20
9、07 to 2017,respectively.The minimum carcinogenic risks of Cr and As for children were 13.307106 and 4.548106 in 2017,respectively.The maximum non-carcinogenic risk of Pb for children was 1.366,and the sites higher than 1 account for 11.58%of all sites,which indicated Cr,Pb and As are the main health
10、 risk characteristic factors.From 2017 to 2030,the non-carcinogenic risk of Pb shows an upward trend,and the areas higher than 1 are mainly distributed in the southern area such as Dachang and Changlu streets and the northern area with the core of Jinniuhu street.The children carcinogenic risks of C
11、r and As show the downward trend,but their corresponding average values are higher than 8.670106 and 9.564106,respectively,and the areas with the children carcinogenic risk higher than 20106 for Cr are gradually concentrated 第 3 期 姬超等:土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 635 http:/ in the surrounding areas of Luhe
12、Economic Development Zone and Industrial Park,while the areas with the children carcinogenic risk higher than 10106 for As is gradually concentrated in the northern part including Maan street.Based on 2030 carcinogenic risk control targets,the contents need to be reduced to 37.500 mg/kg for Cr and 4
13、.167 mg/kg for As,and their reduction rates should be reduced from 0.978 mg/(kga)to 8.122 mg/(kga)and from 0.305 mg/(kga)to 0.747 mg/(kga),with the corresponding mean values of 3.176 mg/(kga)and 0.381 mg/(kga)respectively.Furthermore,the regions with high Cr reduction rates are mainly distributed ar
14、ound Luhe Economic Development Zone and the south of Yeshan town,and the regions for As is mainly distributed in the north,including the west of Zhuzhen town,the north of Yeshan town and the north of Maan street.Key words:Soil heavy metals;Health risk;Black-box theory;Spatio-temporal prediction;Risk
15、 management 随着人类对地球资源开发利用强度的持续增加,土壤环境面临的重金属污染形势日益严峻1-3,土壤重金属污染已成为当前全球可持续发展面临的主要挑战之一,尤其对于发展中国家4。同时,土壤重金属可通过皮肤接触、呼吸吸入、经口摄入等暴露方式进入人体中5,并隐藏在蛋白质或沉积在细胞中,进而影响肺、脑、肝、肾和其他器官的正常功能,威胁人体健康6。此外,土壤重金属污染对于人体健康造成的影响具有长期性、隐蔽性和不可逆转性等特征7-8。因此,土壤重金属健康风险研究一直是环境与健康研究的热点2,9-10。自 20 世纪 80 年代 化学混合物健康风险评估指南11提出以来,国内外学者围绕毒性效应、
16、暴露评估和风险分析等开展了一系列关于土壤重金属健康风险的研究。Briffa 等6和 Azeh Engwa 等12基于毒理学视角探讨了人体对重金属的生物吸收和累积,并揭示了重金属的毒理效应;杨敏等13和 Chen 等14定量评估了土壤重金属在经口摄入、呼吸摄入和皮肤接触途径下的健康风险;Zhang 等15和 Hu 等16在土壤重金属健康风险评估的基础上进一步探究了其影响因素和空间分异规律。以上研究明确了土壤重金属与人体健康之间的联系,完善了土壤重金属健康风险评估的理论与方法体系。当前,土壤重金属健康风险时空预测分析相对缺乏,且由于重金属在土壤中具有累积性、持久性和生物难降解性等特征5,17,揭示
17、土壤重金属健康风险的时空变化规律和明晰健康风险视角下的不同区域在不同时期的土壤重金属管控目标对于制定风险管控策略、提升风险管控效率、落实“健康中国 2035”战略等具有重要的现实意义。虽然多元统计分析5,18、同位素示踪法9,19、UNMIX 模型20-21和 PMF模型7,22等源解析模型可以定量分析不同因素对土壤重金属的影响程度,但是其研究目的侧重于为土壤重金属健康风险的影响因素管控提供现实依据,研究结果无法满足区域土壤重金属时空变化特征预测分析的需求。如 PMF 源解析模型能够定量描述不同来源对于区域土壤重金属的贡献水平,然而农业生产、交通运输、工业生产等导致重金属进入土壤中的总量在不同
18、时期难以量化2,且土壤系统的高度复杂性也决定了土壤重金属在不同区域累积、迁移和转化等存在较大的差异23。黑箱理论的出发点在于系统中各要素是相互联系和相互作用的,在黑箱内部结构不清楚的情况下,可通过掌握系统信息输入与输出的关系,进而分析黑箱系统的相关结构或者参数等特性。土壤系统作为一个物质与能量循环的开放系统,具有黑箱系统中“黑箱”的特征24。重金属在土壤系统中的累积可通过不同时期土壤重金属监测结果获得,即重金属在土壤系统中的输入和输出之间的差值25。基于上述分析,本研究以南京市六合区为研究区,以土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 调查数据为基础,尝试依据黑箱理论构建土壤重金属累积模型
19、,分析研究区 20072017 年土壤重金属累积速率,在此基础上借助健康风险评估模型和反距离权重插值法揭示土壤重金属健康风险的时空变化特征,明晰不同区域在不同时期的土壤重金属管控目标,并进一步探讨对应的风险管控措施,以拓展土壤重金属健康风险研究视角和方法体系,为区域土壤重金属健康风险管控提供现实依据。1 材料与方法 1.1 研究区概况 六合区(3211E 3227 E,11834N 11903 N)位于江苏省中西部(图 1),隶属南京市,下辖 10 个街道和 2 个镇,属于亚热带季风气候区,常年盛行东南风和东北风。区内具有铁、铜、硼等 30 多种矿产资源,年开采铁矿石超过 55 万 t,拥有包
20、括国家级重化工基地“南京化学工业园区”在内的 4 个开发区,超过 2 900 家企业和 240 家规模企业,是全国综合实力百强区和国家东部地区现代工业基地。同时,该区拥有超过 6.33 万 hm2的耕地,主要以种植小麦、水稻 636 土 壤 第 55 卷 http:/ 图 1 研究区及调查点位分布图 Fig.1 Spatial distribution of research area and sampling sites 等农作物为主,全年粮食总产量超过 40 万 t,是南京市粮食主产区26。2020 年六合区工业企业和农业总产值分别为 318.81 亿元和 109.31 亿元。在工业和农业
21、快速发展的同时,其面临的环境污染压力持续增加,环境与健康问题已引起全区的重点关注,如制定土壤污染防治方案、开展健康支持性环境建设、推进创建省级慢性病综合示范区和建设省级健康促进区等。因此,以六合区为研究区,分析土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 健康风险的时空变化特征并明晰不同区域在不同时期的管控目标具有典型示范意义和现实指导意义。1.2 样品采集与分析 基于规则网内的随机采样布点法,按照 3.5 km 3.5 km 的规则网格在六合区初步布设采样点。在实际采样过程中,根据六合区现场条件适当调整土壤采样点,利用 GPS 记录调整后的 2017 年采样点位(图 1),按照对角线法采集每
22、个调查点位耕作层的土壤混合样品,即在 10 m10 m 的方格对角线 5 等分处分别采集样品,均匀混合后利用四分法选取约 1 kg 的土壤作为一个调查点位的样品,并记录对应的采样人员、采样日期、监测项目等基础信息。土壤样品在室内自然风干后,除去碎石、砂砾和动植物残体等杂质,用木槌捣碎之后再用玛瑙研钵研磨,并过 100 目尼龙筛,最后利用原子荧光光谱法(HJ 6802013)测定 Hg和 As 的含量,采用等离子体质谱法(HJ 8032016)测定 Pb、Cr 和 Cd 的含量。为保证分析结果的准确性,重金属全量测定过程中使用的所有试剂均为优级纯,检测用水均为新配置的去离子水,所有样品均设定重复
23、样和空白样,质控和样品回收率均在 90%110%,实验结果符合监控要求。2007 年土壤重金属数据主要通过文献资料查找和“流域典型区域农用地环境健康风险研究”课题组获取。1.3 基于黑箱理论的土壤重金属累积模型 对于土壤环境系统,可以通过重金属输入输出的特点掌握土壤重金属的累积效应、生态效应和环境效应等,如土壤环境负载容量模型是以黑箱理论为基础建立的,基于土壤负载容量的土壤污染物分析对于土壤环境质量标准的制定、区域重金属污染总量的控制第 3 期 姬超等:土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 637 http:/ 以及土壤资源的合理利用等具有重要的现实意义27。因此,黑箱理论可以为揭示土壤重
24、金属的时空变化规律提供理论支撑。基于黑箱理论的土壤重金属累积模型如下:1212312(,)()/()jtjtkjjtjtYfXXXXUYYtt(1)式中:Yjt表示土壤重金属 j 在 t 时期的含量,mg/kg;t 表示时间,a;X 表示影响土壤重金属含量的各种要素;Uj表示土壤重金属 j 的年均累积速率,mg/(kga)。1.4 反距离权重插值法 反距离权重插值法作为确定性插值方法,以插值点与采样点之间的距离为权重进行加权平均,离插值点越近的样本点赋予的权重越大,采样点的插值结果与评价结果保持一致,且对评价结果的最大值与最小值影响较小28。与克里格法等其他插值方法相比,反距离权重插值法对输入
25、数据的统计属性没有明确假设,在重金属及其相关属性的空间分布特征分析中具有一定的优势29。反距离权重插值法的原理及其计算公式可以表达为:2211222001()()nniiiiiiiiZZdddxxyy(2)式中:Z 为空间估计点的值;Zi为土壤重金属在 i 调查点位的评价结果;di2表示空间估计点与调查点位 i之间的欧氏距离;(x0,y0)和(xi,yi)为空间估值点与调查点位 i 的坐标。1.5 健康风险评价方法 美国环境保护署提出的健康风险评价方法综合考虑了土壤重金属类型、重金属毒性、人群暴露情况等因素,是当前分析重金属对人体造成潜在危害可能性或程度的有效方法17,22。且以往研究表明,土
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