毕业论文(设计)基于gC3N4或石墨烯的催化材料的制备及性能研究.pdf
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1、大连理工大学硕士学位论文摘 要碳材料和碳氮材料被认为是一种有望广泛应用于污染控制领域的新型非金属材料。他们具有比表面积大,吸附能力强的优点,常作为金属催化材料的载体使用,起到增加 对目标物的吸附,促进催化反应发生的作用。金属材料价格相对昂贵、在反应过程中容 易溶出而危害环境。如果能够用非金属,例如碳材料和碳氮材料,完全替代金属,实现 对目标反应的高效催化,将有效降低污染物控制过程的成本并提高处理过程的环境安全 性。本文借助复合掺杂等手段,制备了以碳材料和碳氮材料为主的新型催化材料,有效 的促进了其在光催化领域和热催化领域的应用。这将有助于开发高效低成本环境友好型 碳材料及碳氮材料催化材料,促进
2、其在污染控制领域的应用。研究工作包括以下几方面:为了研究g13N4及其复合材料的光催化性能,将类石墨相氮化碳(gC3N。与二氧化 钛(TiCh)复合,构建gGN/TiOz复合光催化剂。制备的gCNCiCh复合物在g-C3N4与 TiCh之间存在着高效的光生电荷的迁移和分离作用。在全波长照射下,60min内对苯酚 的降解率达到了 96.6%,动力学常数为0.053 min1,是g率的2.41倍,TiCfe的3.12 倍。gC3W需要与其他光催化剂联用,只能减少而不能避免使用金属。为了开发无金属 催化材料,采用水热还原法制备了 NGr热催化剂,其含轨量为4.5%。在没有光源的辅 助,反应温度为10
3、0,反应时间为5h,催化剂负载量为20 wt%的条件下,NGr催化 氧化苯甲醇的转化率为25.3%,苯甲醛的转化数为0.15xKT2 moi/,具备催化氧化苯甲 醇的活性,为深入研究打下基础。综合分析发现含氧官能团可能具有催化氧化苯甲醇的活性,因此为了增加碳材料含 氧官能团的含量,采用Hummers法制备了含有大量含氧官能团的石墨氧化物(graphene oxide,GO)。在相同的反应条件下,发现GO具有比N-Gr更好的催化氧化苯甲醇的活性,其苯甲醇的转化率为100%,苯甲醛的转化数为0.4”10-2 moi葭。进一步的研究发现GO 的催化活性与碳氧含量比及其表面的含氧官能团密切相关,在碳氧
4、含量比大于3.01时,其催化活性显著降低,且GO的催化活性可能是由其表面的羟基和援基官能团协同作用 的结果。总之,本文通过构建以gC3W、NGr和GO等碳材料和碳氮材料为主的少用甚至 不用金属的新型催化剂,借助复合掺杂等手段,提高了污染物的催化降解效率,降低了 污染物催化降解成本。关键词:氮化碳;氮掺杂的石墨烯;石墨氧化物;光催化;热催化-1-基于gC3M或石墨烯的催化材料的制备及性能研究Preparation and performances of g-C3N4 or graphene based catalystsAbstractCarbon and carbonitride materi
5、als are considered as novel types of non-metallic materials which can be widely used in the field of pollution control.Owing to their remarkable large surface area and strong adsorption capacity,carbon and carbonitride materials are widely used as substrates for metal catalytic materials,served fbr
6、increasing the adsorption of target reactants and promoting cat alytic reaction.Metal materials are relatively expensive,and easily dissolved in the reaction process,resulting in harming the environment.If we can use non-metallic,such as carbon and carbonitride materials to replace metal materials c
7、ompletely,will expect to achieve catalytic reaction and reduce the cost of pollution control process efficienlly as well as improve the environmental security of the process.By means of compositing and doping,the novel carbon and carbonitride catalytic materials were prepared.The prepared catalytic
8、materials achieved improved applications in the field of photocatalysis and thermocatalysis.These results are expected to develop efficient,low-cost and environment-friendly carbon and carbonitride catalytic materials,as well as to promote their 叩plications in the field of pollution control.The foll
9、owing several parts of work have been done in this dissertation:In order to study the photocatalytic performance of gGM and its composite materials,a hybrid photocatalyst composed of graphite carbon nitride(g-QN。and titanium dioxide(TiO:)was fabricated.The hybrid photocatalyst had excellent photogen
10、erated charges separation capacity between gN4 and TiOi.The efficiency of phenol degradation using g-CjNiOi was 96.6%in 60 min under irradiation with a Xe lamp.The kinetic constant of phenol degradation using gCNCiCh was 0.053 min*1,which were 2.41 and 3.12 times of pristine g-CsN4 and TiO?,respecti
11、vely.gCW needed to be composited with other photocatalysts,can only reduce but to avoid using metal materials.Therefore,in order to achieve metal-free catalytic reaction,nitrogen-doped graphene(N-Gr)was fabricated through hydrothermal reduction method.The nitrogen content of N-Gr was 4.5%.Without th
12、e light irradation,when the reaction temperature was 100,the conversion rate of benzyl alcohol was 25.3%and the TON of benzaldehyde was 0.1510-2 mol g1 in 5 h reation with 20 wt%catalyst loadings,which means N-Gr had catalytic capability in catalytic oxidation of benzyl alcohol,layed the foundation
13、for further research.-II-大连理工大学硕士学位论文Comprehensive analysis found that oxygen-containing functional groups may have capability in catalytic oxidation of benzyl alcohol.In order to increase the amount of oxygen-containing functional groups of carbon materials,graphite oxide(GO)with plenty of oxygen-c
14、ontaining functional groups was fabricated through improved Hummers method.The results showed that GO had better capability in catalytic oxidation of benzyl alcohol compared with N-Gr under the same reaction conditions,and the conversion rate of benzyl alcohol was 100%and the TON of benzaldehyde was
15、 0.41x1 O2 mol g_1.Further research found that the catalytic activity related to the mass rate of carbon and oxygen as well as the oxygen-containing functional groups of GO.When the mass rate of carbon and oxygen was more than 3.01,the catalytic activity of GO decreased dramatically.And the catalyti
16、c activity of GO mainly attributed to the synergistic effect of hydroxyl and carboxyl functional groups of GO.In conclusion,gCM、N-Gr and GO were fabricated as novel catalytic materials in this study.These catalytic materials were mainly composited of carbon and carbonitride materials with less or wi
17、thout metal phase.By means of compositing and doping,the improved efficiency and reduced cost of degradation of pollutants were achieved.Key Words:Carbon nitride;N doped graphene;Graphite oxide;Catalytic oxidation;Photocatalysis;Thermocatalysisin基于gC3M或石墨烯的催化材料的制备及性能研究目 录摘 要.IAbstract.II弓I 言.11国内外相关
18、领域的研究进展.21.1 碳材料在环境污染控制领域的研究概述.21.1.1 活性炭.21.1.2 富勒烯.31.1.3 碳纳米管.31.1.4 金刚石.41.1.5 石墨烯.;51.1.6 石墨氧化物.71.2 碳氮材料在环境污染控制领域的研究概述.101.2.1 类石墨相氮化碳.101.2.2 氮掺杂的石墨烯.131.3 其他含碳/氮非金属材料在环境污染控制领域的研究概述.141.3.1 硼碳材料.141.3.2 硼氮材料.151.3.3 硼碳氮材料.1513.4/硅材料.161.4 研究背景、内容及意义.171.4.1 研究背景.171.4.2 研究内容.171.4.3 研究意义.172
19、gC3NJTiO2复合光催化剂的制备及其光催化应用.182.1 实验部分.182.1.1 实验材料与试剂.182.1.2 实验仪器.182.L3 gC3N4/TiO2 的制备.192.1.4 g-CsNCiCh 的表征.212.2 gC3N4/TiO2 的表征.22-IV-大连理工大学硕士学位论文2.2.1 形貌表征.222.2.2 结构表征.222.2.3 光吸收性能表征.232.2.4 电荷分离性能表征.242.3 g.C3N4rriO2的光催化应用.252.3.1 光催化实验.252.3.2 配比的选择.262.3.3 光催化性能.27234 降解机理.312.4 本章小结.323氮掺杂
20、的石墨烯催化剂的制备及其催化应用.333.1 实验部分.333.1.1 实验材料与试剂.333.1.2 实验仪器.333.1.3 氮掺杂的石墨烯的制备.343.1.4 氮掺杂的石墨烯的表征.353.2 氮掺杂的石墨烯的表征.363.2.1 形貌表征.363.2.2 结构表征.36323组成分析.373.3 氮掺杂的石墨烯的催化应用.38331催化实验.383.3.2催化性能.393.4 本章小结.404石墨氧化物催化剂的制备及其催化应用.414.1 实验部分.414.1.1 实验材料与试剂.414.1.2 实验仪器.414.13 GO的制备.424.1.4 GO 的表征.444.2 GO的表征
21、.45421形貌表征.45基于gC3M或石墨烯的催化材料的制备及性能研究422结构表征.464.3 GO的催化应用.464.3.1 催化实验.464.3.2 催化性能.474.3.3 催化机理.564.4 本章小结.57结 论.58攻读硕士学位期间发表学术论文情况.66致 谢.67大连理工大学学位论文版权使用授权书.68-VI-大连理工大学硕士学位论文引 言金属催化剂是目前为止应用的最为广泛的催化剂材料。传统的合成转化反应,大都 是建立在以金属,尤其是过渡金属作催化剂的基础之上的。但是用金属尤其是以金和银 做催化剂时,价格比较昂贵,经济性差;且这类金属通常储量很少,属于稀缺资源;在 反应结束后
22、难以回收重复利用;不易去除,常造成重金属污染,具有一定的毒性。因此,科学家们一直在努力寻找一种可以替代金属的无毒的并且具有较高的催化活性的新型 催化剂材料。非金属材料就是这样一类有希望的有前景的新型催化剂材料。非金属材料是指由非金属的元素或化合物组成的材料。自19世纪以来,随着科学 技术的进步,尤其是无机、有机化学的发展,人们合成了许多新型的非金属材料,如合 成树脂、合成纤维等。这些非金属材料因具有各种优异的性能,为某些金属材料所不及,从而在近代科学研究中的用途不断扩大,并迅速发展。非金属材料具有硬度高、耐高温、抗腐蚀等优异的理化性质。某些特殊的非金属材 料还具有各具特色的性质:如铁氧体的磁学
23、性质等;各种物理效应、微观现象:如热敏 材料的热电性质以及不同性质的材料经过复合形成的复合材料所具有的特殊性质等,进一步的扩大了非金属材料的应用范围。其中对于以石墨烯和石墨氧化物为代表的碳材 料和以氮化碳、氮掺杂的石墨烯为代表的碳氮材料等非金属材料的研究与应用尤为突 出。碳材料和碳氮材料通常具有比表面积大、吸附能力强、化学性质稳定的特点,广泛 应用于污染物的吸附、电化学以及作为催化剂的基底等方面;但是对碳材料或破氮材料 潜在的催化能力的研究较少,对基于碳材料、碳氮材料等含碳或氮元素的非金属材料的 复合催化剂的研究也较少,因而亟待发展。本文旨在开发具有较高催化潜力的碳材料及碳氮材料为主的以少用甚
24、至不用金属 的新型催化剂材料,研究其光催化降解苯酚以及催化氧化苯甲醇的全过程。设计并制备 类石墨相氮化碳复合光催化剂、氮掺杂的石墨烯热催化剂、石墨氧化物热催化剂,促进 碳材料和碳氮材料在光催化领域和催化领域的应用,推动碳材料和碳氮材料在污染控制 领域的发展。-1-基于gC3N”或石墨烯的催化材料的制备及性能研究1国内外相关领域的研究进展1.1 碳材料在环境污染控制领域的研究概述碳元素一直以来都是环境污染控制领域的研究热点。碳原子的原子核外共有6个电 子,内层的两个电子受原子核的束缚较强,性质稳定,几乎不参与化学反应。外层的4 个电子的性质则相对活泼,可以通过多种杂化方式形成各种各样的物质。碳材
25、料主要包 括活性炭、富勒烯、碳纳米管、金刚石、石墨烯和石墨氧化物这六种同素异形体材料。其中,活性炭又被称为碳分子筛,比表面积大、吸附能力强,在环境污染控制领域的研 究主要集中在对物质的脱色、过滤和吸收各种气体、蒸汽以及作为催化剂的载体等方 面富勒烯又名足球烯,是一种以球状、椭圆状或管状结构存在的一种碳的同素异形 体,在环境污染控制领域的研究主要集中在电化学领域,可以作为电极使用,起到促进 电化学加氢反应发生的作用;碳纳米管作为具有一维纳米结构的段材料,具有许多 优异的力学和电学性质,在环境污染控制领域的研究主要集中在作为催化剂的载体,起 到促进催化反应发生的作用以及形成复合材料等方面叫金刚石是
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