金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递:转化行为的影响与重要性.pdf
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1、生态毒理学报Asian Journal of Ecotoxicology第 18 卷 第 3 期 2023 年 6 月Vol.18,No.3 Jun.2023 基金项目:国家自然科学基金青年项目(21806076);科技部智能纳米环保新材料及检测技术国际联合研究中心资助项目(SDGH2202)第一作者:邓仁全(1997),男,硕士研究生,研究方向为同位素效应,E-mail:; *通信作者(Corresponding author),E-mail:DOI:10.7524/AJE.1673-5897.20221122003邓仁全,董仕鹏,李瑞宾,等.金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递:转化行为的影
2、响与重要性J.生态毒理学报,2023,18(3):202-212Deng R Q,Dong S P,Li R B,et al.Trophic transfer of metal-based nanoparticles in aquatic environments:Importance of transformation J.Asian Journalof Ecotoxicology,2023,18(3):202-212(in Chinese)金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递:转化行为的影响与重要性邓仁全1,董仕鹏1,*,李瑞宾2,毛亮11.污染控制与资源化研究国家重点实验室,南京大学环境学
3、院,南京 2100232.放射医学与辐射防护国家重点实验室,苏州大学放射医学与防护学院,苏州 215123收稿日期:2022-11-22 录用日期:2023-02-10摘要:近20 年来,金属纳米颗粒(metal-based engineered nanoparticles,MNPs)因其优越的性能在诸如个人护理品、运动器材以及电子产品等消费品中的使用日益增加,将不可避免在生产或使用过程中释放到水环境中去,通过直接吸收或营养传递等方式被水生生物摄入并纳入食物网中,进而传递到更高级的生物甚至人类体内,对生物健康造成威胁。然而,MNPs 在水环境以及生物体内的转化行为显著影响了其生物富集和食物链传
4、递过程,若不考虑转化行为在传递过程中的贡献,将极大降低预测MNPs 环境风险的准确度。本文在系统综述 MNPs 在水环境中的食物链传递研究进展的同时,讨论了影响其在水生食物链间传递的影响因素,着重分析了 MNPs 在环境中的转化行为对食物链传递过程的影响。针对目前相关研究仍集中在传递过程和传递程度上的局限,本文建议今后的研究应从 MNPs 的原位检测技术、生物可利用性和食物链传递行为评价方法等方面进一步开展,进而为未来 MNPs 在可持续安全应用和健康效应评价方面奠定重要理论基础。关键词:金属纳米颗粒;食物链;水环境;转化过程;金属离子文章编号:1673-5897(2023)3-202-11
5、中图分类号:X171.5 文献标识码:ATrophic Transfer of Metal-based Nanoparticles in Aquatic Environments:Importance of TransformationDeng Renquan1,Dong Shipeng1,*,Li Ruibin2,Mao Liang11.State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,School of the Environment,Nanjing University,Nanjing 210023,China2.S
6、tate Key Laboratory of Radiation Medicine and Protection,Suzhou Medical College of Soochow University,Suzhou 215123,ChinaReceived 22 November 2022 accepted 10 February 2023Abstract:In recent decades,the applications of metal-based nanoparticles(MNPs)are widely accomplished inconsumptive products inc
7、luding personal care products,sports equipments and electronic devices.MNPs has beendemonstrated to be released into aquatic environment during production and utilization,which lead to the uptake ofthese widely present nanoparticles by aquatic organisms via direct ingestion or trophic transfer.The i
8、ngested MNPsthat enter the food web thus are transferred to organisms at higher trophic level or even human beings,which maythreaten their health.However,the bioaccumulation and trophic transfer of MNPs are significantly influenced by第 3 期邓仁全等:金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递:转化行为的影响与重要性203 the environmental/biolo
9、gical transformation in aquatic environment.The neglection of contribution of transforma-tion behavior will lead to the inaccuracy in risk assessment on MNPs.Current review systematically summarizedthe research status of trophic transfer of MNPs in aquatic food chains and analyzed the influential fa
10、ctors on thetrophic transfer.Importantly,the impact of transformation process on the transfer of MNPs via aquatic food chainswere further discussed.To solve the limitation of current related researches that mainly focused on process and ex-tent of trophic transfer,we suggest that main concerns ought
11、 to concentrate onin situdetection techniques,bio-?availability and protocol for assessment on trophic transfer in future studies.The developments on such topics willhave important implications for sustainably safe applications and assessment on health effects for MNPs.Keywords:metal-based nanoparti
12、cles(MNPs);trophic transfer;aquatic environment,transformation process;metalions 金属纳米颗粒(MNPs)既具有金属物质本身的性质,又具有纳米材料特有的尺寸、形状、比表面积、表面官能团和表面电性等形态特征和特殊性质1-2。因此,MNPs 广泛应用于许多领域,如化妆品(Ag,TiO2,ZnO)、药物(Ag,CeO2)、电子元件(Cu,Au,Cd)、生物活性涂层(Ag,CuO)等3。随着 MNPs 的产量和用量的增长,不可避免地导致其进入水生生态系统中4-5。研究显示,水生生物在摄取水的过程中会积累水中的金属物质,这些
13、金属物质包含 MNPs;同时,进入环境的 MNPs 又会与底泥或绿藻等食物源混合,在水生动物摄取食物的过程中进入其体内。一旦进入生物体内,MNPs 就会停留在其体内或吸附在其上皮细胞上,当捕食者捕食这些生物的时候,就可能会摄取并富集 MNPs6-7。近年来,已有大量研究通过构建食物链的方式观察到了 MNPs 在水生食物链上的传递行为,发现多种因素会通过多种方式对 MNPs 的食物链传递过程产生不同程度的影响8,为评估 MNPs 的水环境风险提供了重要信息。食物链传递是指毒物通过高营养级生物对低营养级生物的摄食消化过程进行迁移的行为,水体中的微量金属物质可以通过这一过程对水生生物甚至人体健康产生
14、严重影响。而且在食物链传递过程中多伴随着生物放大作用,即捕食者体内浓度大于被捕食者体内浓度(生物放大系数 biomagnificationfactor,BMF1),这进一步增加了金属污染物的生态风险9-10。食物链传递过程一般涉及 3 个重要步骤:(1)MNPs 进入水环境;(2)水生生物摄入并储存 MNPs;(3)高营养级生物捕食和消化这些积累了 MNPs 的低营养级生物,同时摄入了这些 MNPs。这些关键过程会受到多种因素的影响,从而引起食物链传递过程的变化。首先,进入水环境的 MNPs 将发生溶解、聚集和吸附等转化过程形成多种形态,例如离子态、聚集态以及表面改性的 MNPs 等,这些不同
15、的形态将对水生生物的摄食过程产生影响11;其次,不同水生生物因其生活和摄食习性的差异,对水中不同MNPs 的结合和积累存在极大差异,使得食物链中被捕食者体内 MNPs 的存量呈现不同12;最后,捕食者对食物的摄食速率、消化速率和排泄速率都不尽相同,这将显著影响食物所积累的 MNPs 被捕食者摄入和积累的过程。而 MNPs 的转化行为将在以上3 个过程中都起到关键作用,因此,系统评估 MNPs的转化行为在食物链传递中的影响与重要性具有重要意义。本文首先系统阐述了 MNPs 在水环境中食物链传递的研究进展和生物放大风险,以食物链传递中的关键过程为出发点,讨论了影响 MNPs 在水生食物链间传递的
16、3 种影响因素,着重归纳了转化行为对食物链传递的影响机制,最后对未来的研究方向以及面临的挑战进行了分析和展望。1金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递(Foodchain transfer of metal nanoparticles in water envi-ronment)虽然对金属污染物在水环境中的食物链传递早已有大量研究,但是对金属纳米颗粒的研究直到2008 年才由 Holbrook 等13第一次被报道,引起了人们对 MNPs 在食物链间传递的关注。利用镉量子点(CdSe QDs)的所具有的荧光特性,Holbrook 等13证明了镉量子点能在纤毛虫(Trachelocerca pyrif
17、ormis)?和轮虫(Brachionus calyciflorus)所构成的二级食物链?间传递。以积累了镉量子点的纤毛虫为食的轮虫体内能够积累大量镉量子点,主要分布在其肠道和体腔内。同样,镉量子点也能在绿藻(Pseudokirchneri-ella subcapitata)和网纹蚤(Ceriodaphnia dubia)所构成204 生态毒理学报第 18 卷?的食物链间传递14,虽然绿藻细胞的结构、形状以及完整性受镉量子点的毒性影响而发生了改变,但是网纹蚤摄食此绿藻后,在其消化道内仍能检测到镉量子点的积累。然而,以上研究所揭示的镉量子点食物链传递过程却没有显示出明显的生物放大效应,表明 MN
18、Ps 虽然在暴露时间内不断从低营养级生物(细菌、藻)转移到了高营养级生物(轮虫、蚤)体内,但是 MNPs 在两级生物组织内的浓度却并未升高。近年来,大部分的 MNPs 食物链传递研究主要选取相对简单的浮游生物食物链或食物网来进行,被捕食者的平衡暴露时间一般较短,为24 96 h,而捕食者的喂食暴露则可能一直进行,直至 MNPs 在捕食者体内浓度达到平衡,这一过程可长达 14 d。最常用的水生生物为藻类、水蚤类和鱼类。所得到的结果具有类似的趋势,即 MNPs 虽然会在受试生物链间发生传递,但是一般并不发生食物链放大(BMF1)的结论。例如 Chen 等15使用富集了 TiO2纳米颗粒的绿藻(Sc
19、endesmus obliquus)喂食大型蚤?(Daphnia magna),观察到的生物放大系数(BMFs)约?为 8;另一项以类似暴露体系进行的研究则发现TiO2纳米颗粒从小球藻(Chlorella pyrenoidosa)到大?型蚤发生食物链传递的 BMFs 可高达 12216。而Werlin 等17则用食物链传递系数(trophic transferfactor,TTF)作为指标评价生物放大效应,结果显示硒化镉量子点从细菌(Pseudomonas aeruginosa)到原?生动物(Tetrahymena thermophila)发生了生物放大效?应(TTF5.4)。但是需要注意的是
20、,大多数研究中对 BMF 的计算是直接将 MNPs 在 2 个营养级生物体内浓度相除(BMF=C捕食者/C被捕食者),因而得到的?BMF 是取样点的瞬时数据,此时捕食者对 MNPs 的摄入和排泄可能并未达到平衡状态,当一次摄入大量积累了 MNPs 的食物但尚没有完成排泄或代谢过程,则可能获得生物放大系数偏大的结果,得出发生食物链放大效应的结论。使用动力学模型对 BMF进行计算可以获得更接近平衡状态的结果,这里BMF 表示为摄入速率(ku)与排泄速率(ke)的比值?(BMF=ku/ke)。例如 Xiao 等18通过动力学模型比较?了多种形态 Ag 纳米颗粒在大型蚤到斑马鱼(DanioRerio)
21、的食物链传递程度,该研究分别使斑马鱼摄食?积累了 Ag 纳米颗粒的大型蚤和排泄 Ag 纳米颗粒的动力学过程达到平衡以获得动力学参数,最终计算得到的 BMF 结果均1(BMF0.19)。而在另一项考察 Ag 纳米颗粒和 Ti 纳米颗粒在天然水体(中国太湖)食物网中传递的研究中,纳米颗粒在生物体内的含量趋近于平衡状态,结果显示 Ti 纳米颗粒的营养级传递系数(TMFs,表示为整个食物链中生物的营养级与体内污染物浓度对数值之间的斜率)为0.70,而 Ag 纳米颗粒则为 1.21。由此可见,MNPs的食物链传递程度差异非常大,通过实验室研究考察食物链传递行为时需对暴露时间、喂食频率等条件进行严格控制,
22、以更符合自然条件下的平衡状态。虽然大多数研究结果显示食物链放大难以发生,但一些研究比较了同一暴露浓度下水相直接暴露和食物链暴露的积累量,发现摄食暴露的积累量比水相直接暴露更高19-20,说明食物链暴露可能是更重要的 MNPs 暴露途径21。Skjolding 等22发现通过食物链传递,斑马鱼(D.rerio)体内富集的 ZnO?纳米颗粒的量是其直接暴露在 ZnO 纳米颗粒水分散液中时的 10 倍。同样,Yu 等23也发现 Cu 纳米颗粒在糠虾(Limnomysis benedeni)体内积累的主要途?径是食物链传递而非水相富集。造成这一现象的原因可能是通过食物链暴露进入捕食者内的 MNPs在食
23、物被消化后才能被吸收和排泄,从而使之在捕食者体内留存更长时间,同时通过食物链进入生物体内的 MNPs 还可能经历多种转化,导致其在捕食者体内吸收和排泄速率与直接暴露的MNPs 产生差异。例如,Wang 等24的结果虽然显示扇贝(Chlamys farrei)在食物链暴露相同浓度?TiO2纳米颗粒时的富集量与水相直接暴露相当,但是其在扇贝各组织(鳃、消化道和外套膜)中的排泄速率却比水相暴露低,表明 TiO2纳米颗粒可能在组织中停留更长时间。但是仍有研究发现食物链暴露的积累量小于直接暴露。例如 Babaei 等25的结果虽然表明 Ag 纳米颗粒通过食物链传递在孔雀鱼体内的富集量低于水相暴露,但是前
24、者引起的氧化应激效应水平却与水相暴露相当。此外,通过食物链传递在生物体内积累的 MNPs 也会引起生长速率下降26-27、活动性下降28、氧化应激效应29以及基因毒性等多种毒性效应。因此,即使高营养级生物摄食受 MNPs 污染的食物后体内浓度未升高(没发生生物放大效应),仍然存在通过该途径富集大量 MNPs 的可能,并对生物造成健康风险。第 3 期邓仁全等:金属纳米颗粒在水环境中的食物链传递:转化行为的影响与重要性205 2 影响金属纳米颗粒在食物链间传递的因素(Fac-tors affecting the transfer of metal nanoparticles inthe food
25、chain)对应食物链传递过程所涉及的 3 个主要过程,可以将影响因素总结为以下 3 个方面:(1)MNPs 在环境和生物体内的转化;(2)被捕食者对 MNPs 的摄取和积累;(3)捕食者的消化、吸收和排泄。本节将详细综述这 3 种影响因素及其与 MNPs 食物链传递的关系。2.1 MNPs 在环境和生物体内的转化MNPs 通过多种途径进入环境中,例如生产过程的废物排放和环境修复等应用中的释放等30-31。一旦进入环境,MNPs 将发生转化并进而影响其与生物的相互作用32,主要可分为 3 种转化方式:(1)MNPs 自身发生化学形态变化:溶解和转化33;(2)与环境中配体或有机物结合形成复合物
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