活化过硫酸钠预氧化-微生物降解联合修复石油烃污染土壤.pdf
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1、油气田环境保护202023年8 月ENVIRONMENTALPROTECTIONOFOIL&GASFIELDSVol.33No.4活化过硫酸钠预氧化-微生物降解联合修复石油烃污染土壤许成君王芳田佩婷郑凯元李宝龚键(中国石油大庆油田水务公司)摘要为探究化学氧化法与微生物法联合修复技术在石油污染土壤修复中应用的可行性,文章采用联合修复实验,以过硫酸钠/过氧化钙为氧化剂,氧化预处理后联合生物修复,研究了修复过程中土壤石油烃含量、pH值、微生物数量以及石油烃分子分布的变化规律,比较了联合修复技术与单一生物修复对石油烃污染土壤修复效果的影响。实验结果表明,在过硫酸钠投加量0.3 mmol/g,n(Na
2、z Sz O:):n(C a O 2):n(Fe SO 4):n(柠檬酸)为5:5:1:1条件下,石油烃(CioC 4o)降解率为2 4.41%,其中C1oC 2 5 组分石油烃的降解率为一6.8 2%,C26C o 组分石油烃降解率为3 1.3 4%,氧化预处理后土壤添加石油烃降解菌进行生物修复,经联合修复后土壤中石油烃降解率可达8 5.13%,比直接进行生物降解的土壤,生物降解率提高了3 9.6 6%。修复后土壤的pH值由9.3 1降至7.2 1,土壤性质得到了改良。研究结果证明过硫酸钠/过氧化钙联合微生物修复对降解土壤中石油烃污染具有可行性。关键词石油烃;土壤修复;微生物;过硫酸钠;过氧
3、化钙DOl:10.3969/j.issn.1005-3158.2023.04.005Remediation of Petroleum Hydrocarbon Contaminated Soil by Activated SodiumXu Chengjun Wang Fang Tian Peiting Zheng Kaiyuan Li Bao Gong JianABSTRACTTo investigate the feasibility of combining chemical oxidation and microbiologicalremediation technologies for
4、the restoration of petroleum-contaminated soil,this study conducted a combinedremediation experiment using sodium persulfate/hydrogen peroxide as the oxidant for oxidative pre-treatmentfollowed by bioremediation,Meanwhile,the changes in soil petroleum hydrocarbon content,pH,microbialquantity,and mol
5、ecular distribution during the remediation process and compared the effects of the combinedremediation technology with those of single bioremediation on the restoration of petroleum-contaminated soilwere investigated.The experimental results showed that under the conditions of adding O.3 mmol/g ofso
6、dium persulfate,n (Na z 2 S,O.):n (C a O z):n (Fe SO 4):n (c it r ic a c id)w a s 5 :5 :1:1 t h edegradation rate of petroleum hydrocarbons(Cio to Cao)was 24.41%,with the degradation rate of Cio to C25fraction petroleum hydrocarbons being-6.82%and that of C2s to C4o fraction petroleum hydrocarbons b
7、eing31.34%.After oxidative pre-treatment,the soil was supplemented with petroleum hydrocarbon-degradingbacteria for bioremediation,and the combined remediation process achieved a petroleum hydrocarbondegradation rate of up to 85.13%,which was 39.66%higher than that of the soil treated by singlebiode
8、gradation.The pH value of the remediated soil decreased from 9.31 to 7.21,and the soil propertieswere improved.The research results demonstrated that the combined sodium persulfate/hydrogen peroxide文章编号:10 0 5-3 15 8(2 0 2 3)0 4-0 0 2 0-0 5Persulfate/Calcium Peroxide Combined with Microbial(Water Se
9、rvice Company,Daqing Oilfeld of CNPC)第一作者:许成君,19 9 3 年毕业于哈尔滨建筑大学给水排水工程专业,高级工程师,现在中国石油大庆油田水务公司水务研究设计院从事环保技术研究工作。通信地址:黑龙江省大庆市让胡路区水务研究设计院,16 3 7 12。E-mail:zn-。通讯作者:郑凯元,2 0 14年毕业于中国石油大学(华东)化学工程与技术专业,硕士,现在中国石油大庆油田水务公司水务研究设计院从事土壤修复技术研究工作。通信地址:黑龙江省大庆市让胡路区水务研究设计院,16 3 7 12。E-mail:3 5 5 0 0 7 18 6 q q.c o m。
10、2023年6 月and microbiological remediation approach is feasible for the degradation of petroleum hydrocarbon pollution in soil.KEYWORDS petroleum hydrocarbon;soil remediation;microorganism;sodium persulfate;calcium peroxide0引言随着石油工业的迅速发展,在石油开采、原油储运、化工炼制的过程中,不可避免地会发生石油遗洒或泄漏现象,造成土壤污染,土壤污染治理难度大、周期长。目前,土壤修
11、复方法主要有物理修复、化学修复、生物修复三类1-3 ,物理修复技术能耗高、需要专门设备、处理成本高、工作量大,只能处理小面积的污染土壤;化学法对土壤中污染物的去除效果有限,存在处理成本高、二次污染的问题;而生物修复存在修复过程缓慢、对重组分石油烃降解效果差、对土壤环境敏感,受场地条件和环境因素影响大的问题。为了更好地提高石油烃污染土壤的修复效果,解决单一修复技术的局限性,部分学者进行了化学氧化与生物修复技术联合应用的研究。Kulik等4展开了O:与微生物联合修复多环芳烃(PAHs)污染土壤的研究,实验结果表明联合修复技术与单一生物降解效率相比提高了2 7%。高春阳等5 采取过碳酸钠活化过硫酸钠
12、氧化预处理原油污染土壤,氧化后土壤经过90d恢复,再进行生物修复,考察在两种修复技术联合作用下土壤中原油的降解效果,其研究表明在联合修复技术作用下,最大原油降解率为7 5.7 0%,比单独微生物降解时提高了12.0 8 个百分点。目前,针对石油污染土壤联合修复技术的研究大多主要集中在药剂体系的选择、修复条件的优化等方面,对于联合修复过程中,不同修复条件及不同修复时间节点土壤中石油烃分子分布变化的研究较少。2 0 18 年我国生态环境部发布的GB36600一2 0 18 土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)6 中,对建设用地土壤中石油烃(CioC 4o)的含量做出了明确要求,因此,本
13、文以土壤中石油烃(C1oC 4o)为研究对象,采用Na2S2O/CaO2氧化体系对污染土壤进行氧化处理,随后进行微生物降解,考察两种修复技术联合作用后土壤中石油烃(CioC 4o)降解效果、石油烃组分分布以及土壤理化性质的变化规律,以期为石油烃污染土壤的治理提供借鉴经验。1实验1.1实验样品实验中污染土壤取自大庆油田某井场,该井场为输油管线泄漏造成的历史遗留污染区,污染时长已达6年之久。实验中对该污染区域按照系统布点法,取许成君等:活化过硫酸钠预氧化-微生物降解联合修复石油烃污染土壤25时间/min图1污染土壤中石油烃气相色谱为便于对土壤中石油烃分布情况进行对比统计,本文将土壤中C1oC 4o
14、 中各组分石油烃依照碳原子从少到多进行分组统计,共分为 CioC 18、C i g C 2 5 、C26C 3 2、C 3 C 4o 四组,各组分的相对含量分别为10.04%,17.0 3%,3 8.0 1%,3 4.8 7%。由污染土壤石油烃组成分布数据可看出,污染土壤中的C25C 3 5 石油烃相对含量达到了7 2.8 8%,说明土壤中的主要污染物为较为重质的大分子石油烃。1.2 石油烃降解菌铜绿假单胞菌(Pseudomonasaeruginosa),本实验室保存菌种,由大庆油田井场土壤中筛选。1.3 实验仪器7890A型气相色谱仪,美国安捷伦公司;ASE35021受污染的表层土壤(0 2
15、 0 cm)10kg,封储存于聚乙烯袋中带回实验室,经除杂、破碎、混匀后4冷藏备用。实验土壤理化性质参数如表1所示。表1污染土壤理化性质参数土质含水率/%土壤密度/(gcm-3)pH值有机碳/(gkg-)总氮/(gkg-1)总磷/(gkg-1)石油烃/(mgkg-l)用气相色谱法对污染土壤中石油烃分子分布进行了分析,污染土壤中石油烃的气相色谱如图1所示。400350200150100500E5参数11.21.749.3117.20.611.073732610152030354022型快速溶剂萃取仪,美国赛默飞公司;全自动菌落计数器,法国Interscience公司;7 3 10 P型pH计,德
16、国WTW公司。1.4 实验方法1)污染土壤氧化预处理称10 0 0 g污染土壤于烧杯中,向烧杯中加人一定量过硫酸钠,硫酸亚铁,柠檬酸及过氧化钙,加入去离子水5 0 0 mL,用搅拌仪以6 0 r/min在室温下搅拌反应24h后停止搅拌,将土壤至于通风良好处养护10 d后测定土壤中石油烃含量,养护期间保持土壤湿度不低于40%,实验中各试剂投加比例为n(Na z S2 O):n(CaO2):n(Fe SO):n(柠檬酸)为5:5:1:1。2)污染土壤的生物修复处理取氧化预处理土壤1kg置于降解箱内,将菌液按照土壤质量的6%添加到污染土壤中,添加尿素与磷酸二氢钾调节土壤中C、N、P质量比为10 0:
17、10:1,同时添加质量比为0.1%的吐温8 0 及5%的木屑,搅拌均匀,保持土壤湿度2 5%3 5%,每天翻土三次,养护6 0 d。3)土壤中石油烃(CioC 4o)的测定方法土壤中石油烃的测定是通过气相色谱-火焰离子检测器(GC-FID)进行测定,将经过萃取后的石油烃定容至1mL置于进样瓶中,色谱条件如下:进样口温度3 2 0;进样量10 L;升温程序:初始温度5 0,保持2 min,然后以40/min升温至2 3 0,再以20/m i n 升至3 2 0,保持7 min;色谱柱类型为HP-5MS(30 mX0.25 mmX0.25 m)柱。4)土壤微生物数量的测定称量1g土壤与9 mL无菌
18、水置于烧瓶中,将烧瓶置于恒温振荡器中振荡3 0 min,取振荡后上清液1mL进行梯度稀释,稀释浓度依次为10,10-1,10-10-8g/mL,稀释后取各稀释液1mL涂布于营养琼脂平板上,涂布好后将平板置于生化培养箱中,恒温30,培养48 h,用全自动菌落计数仪计数。5)土壤pH值的测定取10.0 g土壤于5 0 mL烧杯中,加入2 5 mL超纯水,用封口膜将烧杯密封后,用磁力搅拌器剧烈搅拌2 min,静置3 0 min,用校准过的pH计进行测定。2结果与讨论2.1 活化过硫酸钠/过氧化钙氧化体系对土壤中石油烃降解效果实验中保持各试剂投加比例n(NazS,Q):n(C a O):油气田环境保护
19、技术研究与应用n(FeSO4):n(柠檬酸)为5:5:1:1,考察不同氧化剂加人量条件下土壤中石油烃的去除效果,实验数据见图2。4035F%/30252015100.2图2 氧化剂用量对土壤中石油烃去除率的影响图2 表明,随着氧化剂浓度的增加,土壤中石油烃降解率出现先增加后下降的趋势。当过硫酸钠添加量为0.7 mmol/g时,土壤中石油烃降解率达到最大3 8.42%。随着过硫酸钠加入量的进一步增大,土壤中石油烃降解率开始下降,这主要是由于随着过硫酸钠加入量的增加,反应体系中SO1-的浓度逐渐增加,而过多的SOt-自由基将发生淬灭反应,无法及时与土壤中的石油烃反应,影响去除效果。2.2 活化过硫
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