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湖泊环境中有机磷阻燃剂的污染现状与生物富集研究进展.pdf
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1、11环境科学导刊2023,42(4)CN 53-1205/XISSN 1673-9655湖泊环境中有机磷阻燃剂的污染现状与生物富集研究进展闻昌成,李灿然,梅键民,赵远昭,魏延丽,布 多(西藏大学理学院环境化学与大气科学实验室,西藏 拉萨 850000)摘 要:搜集了已公开发表的有关OPFRs 在湖泊环境中的数据,对湖泊生态系统各介质中的OPFRs的污染水平和分布进行综述,阐述了OPFRs在湖泊生物中的生物累积效应,对进一步认识湖泊生态系统中OPFRs的环境行为和风险具有重要意义;同时总结了湖泊环境中OPFRs相关研究存在的问题,并对今后的研究提出了相关建议。关键词:有机磷阻燃剂;持久性有机污染
2、物;湖泊环境中图分类号:X524 文献标志码:A 文章编号:1673-9655(2023)04-0011-070 引言有机磷酸酯(Organophosphate Esters,OPEs)是由人工生产合成的磷酸类化合物1,由于具有良好的增塑和阻燃效果被广泛生产应用于电子产品、纺织品、车辆、家具和建筑材料等领域中2-5。OPFRs结构通式如图1所示,根据取代基位置上的差异,可以分为烷基磷酸酯,卤代烷基磷酸酯和芳基磷酸酯6,取代基位置上的不同致使其物化特性和主要用途上存在差异7。随着溴化阻燃剂的生产使用受到限制和禁用,OPFRs在全球的产量在过去二十年中快速增长,2018年生产量达到了约3106 t
3、,约为2011年的10倍8-10。OPFRs通常以添加剂的形式存在,是一种物理添加而不是以化学键合的方式与产品结合4,易导致在使用过程中通过磨损、挥发以及浸出等途径释放到环境介质中11,通过摄食、呼吸、皮肤吸收等途径对生物体造成潜在毒性影响2,12,13。R1R2R3图1 OPFRs的结构通式收稿日期:2022-10-08基金项目:第二次青藏高原综合科学考察研究项目(2019QZKK0603);西藏大学研究生“高水平人才培养计划”项目(2020-GSP-S059)资助。作者简介:闻昌成(1997-),男,硕士研究生,主要从事POPs分析与环境行为方面研究。通信作者:布多(1972-),男,西藏
4、林芝人,教授,研究方向:环境化学与环境生态学。相较于河流海洋水体,湖泊水流相对稳定,水体交换周期长,不利于污染物的稀释14,是持久性有机污染物的重要“汇”之一,也是湖泊生态系统受到二次污染的重要来源15,16。目前有关湖泊环境中OPFRs浓度水平的研究相对较少,研究区域也较为局限,且大多关注于湖泊环境中单一介质中OPFRs的赋存水平17-20,对于湖泊生态系统中各介质的污染水平及其相互联系目前还少有研究和总结。因此,本文梳理和综述了近年来国内外关于 OPFRs 在湖泊环境中各介质的赋存状况以及生物富集、转化的研究进展,全面总结湖泊生态系统中OPFRs的赋存水平和分布特征,对于进一步了解OPFR
5、s在湖泊生态系统中的行为和风险具有重要意义。表1列出了OPFRs的物理化学特征。1 国内外湖泊环境中 OPFRs 的研究概况目前国内外对湖泊环境中OPFRs的污染水平的研究报道还相对较少,国内的研究区域主要集中于东部湖区。Cao等21于2012年分析了太湖沉积物中七种OPFRs(TBP、TCEP、TCPP、TDCPP、TPhP、TBEP、TPP)的浓度,发现沉积物中均有检出。秦宏兵等22于2014年分析了太湖水体中的六种OPFRs(TBP、TCEP、TCPP、TDCP、TPhP、TBEP)的浓度水平,发现均有检出且水体中TCEP、TCPP浓度显著高于长江的浓度水平。同年Zheng等23测定了固
6、城湖沉积物中八种OPFRs(TPrP、TnBP、TCEP、TCPP、TDCP、TPhP、TEHP、TCrP)浓度,除了TCrP和TPrP未检出外,其余六种OPFRs均有检出。Zhao等24于2018年对太环境科学导刊第 42 卷第 4 期2023 年 8 月12均被检出。Sun等31报道了北极哈森湖及其支流水体中14种OPFRs。已有的研究表明,OPFRs在湖泊环境各介质中均有不同程度的检出,特别是人类活动较少的极地地区也检测到OPFRs的存在,这值得引起科研工作者的持续关注。2 湖泊水体中 OPFRs 的污染现状OPFRs在全球范围内的湖泊水体中被广泛检出。从已有的报道来看,湖泊水体中的优势
7、OPFRs大多以TCEP和TCPP为主,卤代 OPFRs 具有较强的持久性,在水体环境中可能较难以降解,TMP虽然水溶解度大,但其易挥发导致不易在水体中被检测到32。表2所示为各个湖泊水体中的OPFRs浓度水平,不同地区的水样中OPFRs的浓度水平存在明显差异,从LOQ上千ng/L不等。秦宏兵等22和Wang等33的研究结果表明太湖水体中TCEP和TCPP为优势化合物,两种单体浓度从2014到2018年间从几百ng/L增长到上千ng/L之间,表明OPFRs在太湖的污染存在加剧的现象;TCEP和TCPP广泛应用于汽车、家具、电子、橡胶和聚氨酯泡沫等产品的阻燃剂和增塑剂,相关产业在太湖周围均有分布
8、,这也可能是太湖检出量显著高于大多数湖泊的原因,表明OPFRs的含量受相关工业活动的影响;陈玫宏等35研究发现太湖水体中TEP浓度在1201421 ng/L,这与Liu等36的结果类似,表明TEP也是太湖水体中的优势化合物之一;在韩国受附近工业所影响的Shihwa湖水体中的优势化合物与之相一致(TCEP:5.26261 ng/L,TCPP:表1 OPFRs的物理化学特征分类Classification中文名Chinese name英文名English name缩写AbbreviationCAS 号CAS No.化学式Chemical formula蒸汽压(mm Hg,25)水溶解度(mg/L,
9、25)正辛醇水分配系数LogKow烷基磷酸酯磷酸三甲酯Trimethyl phosphateTMP512-56-1C3H9O4P0.8531050.80磷酸三乙酯Triethyl phosphateTEP78-40-0C6H15O4P0.3951050.87磷酸三异丁酯Tri-iso-butyl phosphateTiBP126-71-6C12H27O4P0.013475.63.60磷酸三正丁酯Tri-n-butyl phosphateTnBP126-73-8C12H27O4P0.0132803.82磷酸三丁氧乙酯Tris(2-butoxyethyl)phosphateTBEP78-51-3C
10、18H39O7P1.2310-611003.00磷酸三(2-乙基)己基酯Tris(2-ethylhexyl)phosphateTEHP78-42-2C24H51O4P8.2510-80.69.49卤代烷基磷酸酯磷酸三(2-氯)乙酯tris(2-choroethyl)phosphateTCEP115-96-8C6H12Cl3O4P0.06170001.63磷酸三(2-氯丙基)酯Tris(2-chloroisopropyl)phosphateTCPP13674-84-5C9H18Cl3O4P5.6510-512002.89磷酸三(1,3-二氯异丙基)酯Tris(1,3-dichloro-2-pro
11、pyl)phosphateTDCPP13674-87-8C9H15Cl6O4P1.0810-773.65芳基磷酸酯磷酸三苯酯Triphenyl phosphateTPhP115-86-6C18H15O4P1.1210-51.94.70磷酸三丙酯Tripropyl phosphateTPP513-08-6C9H21O4P0.02464502.35磷酸三甲苯酯Tricresyl phosphateTCrP1330-78-5C21H21O4P1.110-70.36.34磷酸二(2-乙基)己基二苯酯2-Ethylhexyl diphenyl phosphateEHDPP1241-94-7C20H27O
12、4P510-51.96.30磷酸三甲苯酯Tris(methylphenyl)phosphateTMPP1330-78-5C21H21O4P1.1 1070.36.34注:数据来源于 Pantelaki and Voutsa(2019);Bekele and Zhao(2021)。湖中的17种物种中的14种OPFRs的浓度水平进行了分析,发现除了TDBPP外,其他OPFRs均在生物样本中检出。Xing等25于2018年分析了骆马湖水样和沉积物中12种OPFRs的浓度水平,发现在水样和沉积物样品中均有检出。Wang等26研究了太湖竹山湾中水体、沉积物和水生生物(浮游生物、无脊椎动物和鱼类)中的11
13、种OPFRs的浓度水平,结果表明OPFRs在水生生物中的生物积累受其疏水性的控制以及生物暴露途径和积累机制的影响。Xu等27 测定了洞庭湖水体中9种OPFRs的浓度水平,发现OPFRs的浓度表现出明显的时间变化趋势,TCEP和TCIPP是洞庭湖水体中OPFRs的主要成分。国外的相关研究工作中,Regnery等28测定了两个城市湖泊和三个火山湖水样中的五种OPFRs(TCEP、TiBP、TnBP、TBEP、TCPP),结果显示五个湖泊中均有检出。Venier等29测定了五大湖中伊利湖、休伦湖、密歇根湖水样中六种OPFRs(TnBP、TCEP、TCPP、TDCP、TPhP、TBEP)的浓度水平,结
14、果表明五大湖水域的OPFRs浓度水平与其他地区地表水样中测定水平相当。McGoldrick等30分析了加拿大湖泊鱼样中15种OPFRs的浓度水平,发现样品中至少能检测出6种OPFRs。Lee等17 测定了Shihwa湖水样和沉积物中18种OPFRs的浓度,研究结果显示沉积物中的OPFRs浓度水平是全世界最高的。Mekni等19对突尼斯Bizerte Lagoon中的沉积物和鳗鱼进行分析,结果显示至少13种OPFRs在沉积物和鳗鱼样品中湖泊环境中有机磷阻燃剂的污染现状与生物富集研究进展闻昌成13LOQ244 ng/L,TEP:28.9152 ng/L)17,进一步说明了工业活动对湖泊水体环境中的
15、OPFRs分布有着一定的影响,需要对工业源引发重视。骆马湖水体中TCEP、TMP和TCPP是优势OPFRs,浓度范围分别为0.01552 ng/L、LOD127 ng/L和0.00210.8 ng/L。骆马湖是江苏省重要的水源地之一,周围没有工业区和生活区,其上游房亭河周围工业活动的污染可能是骆马湖污染物的主要来源,Yan等34对骆马湖中的双酚A类化合物的研究也呈现出类似的结果,表明径流的输入也是湖泊水体中OPFRs的重要来源,骆马湖水体的OPFRs污染水平相对较低,生态和人类健康风险相对有限,但长时间低浓度的摄入也需要引起关注。Xu等27测定了洞庭湖旱季和雨季水样中的OPFRs,发现OPFR
16、s在雨季(49.5108 ng/L,平均71.1 ng/L)的浓度比旱季(5.6549.5 ng/L,平均20.8 ng/L)高出约一个数量级,表明地表水中的OPFRs的分布受降水的影响,雨季降水的冲刷使不同来源的地表水汇入导致湖水中出现更高浓度的OPFRs。Kim等20调查了美国湖泊中39个水样中的OPFRs含量,发现TBEP和TCPP为优势化合物,其浓度分别为LOD689 ng/L和4.67329 ng/L。Regnery等28调查了德国一个城市湖泊(Oxbow lake Nidda)和偏远地区的三个火山湖,发现几乎所有水样中都检测到了TCEP、TCPP和TBP;TBEP和TCPP是城市湖
17、泊水样中的优势化合物,浓度分别为LOD652 ng/L和52379 ng/L,北京市地表水中也检测到了TBEP的浓度高值37,三个火山湖中TCEP和TCPP的浓度水平显著低于城市湖泊,TBEP均未检出,TBEP多应用于润滑剂、机油和变速器油中的抗磨剂等产品10。在城市水体中可能存在较高的浓度检出,表明城市人类以及工业活动是影响OPFRs分布的一个重要因素。Bacaloni等38 报道了火山湖水中TiBP和TnBP浓度的季节性波动,这两种化合物的最高水平在10月和11月,最低水平在3月和4月,与当地的旅游活动导致交通源排放以及人类活动的增加存在一定的联系。Sun等31的调查发现哈森湖水体中TBE
18、P是水样中的优势化合物,浓度为1.711.6 ng/L,三种氯化单体(TCEP,TCPP和TDCP)总浓度范围为2.56.0 ng/L,总体浓度水平较低。但值得注意的是,OPFRs已经在偏远的北极地区湖泊水体中检出表明OPFRs可能分布于全球各地。综上,不同地区湖泊水体中检出的 OPFRs 构成组分存在一定差异,可能受到气候条件、径流输入、季节变化、人类活动、城市化进程以及相关产业结构等因素影响。国外的湖泊水体中 TCPP 和 TBEP 的浓度相对较高,我国的湖泊水体中,除了TCPP 浓度较高外,TCEP 的浓度也大多处于相对较高的水平,可能是由于国内外OPFRs的消费模式上的差异性造成的,我
19、国湖泊水体中TECP的浓度水平显著高于一些欧洲湖泊水体,可能与其在欧洲不再被生产有关5,39。3 湖泊生物体中 OPFRs 的污染现状OPFRs进入湖泊生态系统后,会通过生物体的皮肤、鳃等器官的被动扩散和捕食作用进入到生物体内。湖泊生物体中OPFRs的浓度水平目前的研究报道还相对较少,表3列出了部分湖泊水生生物体内有机磷酸酯的浓度。Mekni 等19报道了突尼斯Bizerte 潟湖中的鳗鱼(Eel)体内的OPFRs浓度水平,发现14OPFRs浓度为32.52161 ng/g lw(脂重),TMCP和EHDPP的浓度水平最高,平均值分别为 436 ng/g lw和309 ng/g lw,OPFR
20、s较高的浓度水平可能与微塑料的摄入有关。Zhao等24报道了太湖浮游生物、5种无脊椎动物和11种鱼类中OPFRs的浓度水平,发现14OPFRs的浓度在浮游生物体为 10023 ng/g ww(湿重),无脊椎动物为171 ng/g ww,鱼类为9.86.2 ng/g ww,生物体中OPFR的浓度随 表2 湖泊水体中OPFRs浓度水平(ng/L)湖泊 区域TCEPTCPPTBEPTnBPTiBPOPFRsRef.Shihwa湖韩国5.26261LOQ24421.110386.373817太湖中国688 b286 b52b1066.4 b22太湖中国25924066010635.081383.613
21、6.116.472.5166153033骆马湖中国0.015520.0210.080.0020.180.015.850.8270825洞庭湖中国2.2644.51.64106LODLOD23.43.90209.0527lake Nidda德国14-18452-379LOQ-652LOQ-83LOQ-6266136028Windsborn湖德国LOQ27LOQ115LOQ29LOQ77LOQ24828Holzmaar德国LOQ9LOQ32LOQ33LOQ101LOQ17528Meerfelder Maar德国LOQ15LOQ46LOQ23LOQ56LOQ14028五大湖北美0.281.52.61
22、2.02.674.90.612.229哈森湖加拿大1.711.66.8119.331注:LOD=limits of detection;LOQ=Limit of quantification;a表示所选数据区域为近岸地区(Inshore region);b表示平均浓度值。环境科学导刊第 42 卷第 4 期2023 年 8 月14着营养级的增加而降低;TiBP(9316 ng/g ww)是浮游生物中的OPFRs优势化合物,而TCEP(2.43.9 ng/g ww)和TPhP(3.316 ng/g ww)是鱼类中的优势化合物,TCEP(LogKow=1.63)虽然是水中的主要OPFRs,但未被检测
23、到,表明疏水性相对较低的OPFRs不容易在浮游生物中积累。Sundkvist 等40采集了瑞典大多数湖泊的鲈鱼(Perch)样本,发现鲈鱼中主要的OPFRs分别是TCPP(220750 ng/g lw)、TPP(21180 ng/g lw)和EHDPP(8.9150 ng/g lw)。Greaves等41 分析了安大略湖浮游生物、糠虾(Mysis)和6种鱼类以及伊利湖9种鱼类中的OPFRs浓度,发现在所有样本中均检测到TBEP(LOQ13.53 ng/g ww)。TBEP是鱼体中优势化合物,与McGoldrick等30的研究结果相似,而在浮游生物和糠虾中还存在TPhP和TnBP的检出,浓度分别
24、为0.67、0.63 ng/g ww和0.95、1.12 ng/g ww,而鱼类中并没有检测到这些单体,有研究表明TnBP和TPhP在较高营养级生物体中存在较快的代谢速率42,43。Zheng等44报道了阿拉斯加地区Troutman湖中刺鱼(Stickleback)体内OPFRs的浓度水平,发现OPFRs的浓度为LOQ16.8 ng/g ww,优势化合物为TnBP,平均值为5.500.362 ng/g ww,这些偏远地区的报道说明了OPFRs有着一定的迁移性和环境持久性。总的来说,影响OPFRs在生物体中积累的因素包括其理化性质、生物的摄食和代谢等。湖泊生物体中OPFRs的研究主要集中鱼体中的
25、含量,对湖泊生态系统中的无脊椎生物、水生植物、浮游生物等生物体中的浓度水平的研究报道还相对较少。已有的研究表明,OPFRs具有神经毒性、生殖毒性、内分泌毒性、基因及细胞毒性45-48,而湖泊生物体作为人类的食物来源之一,这意味着通过食物的摄入,OPFRs很有可能最终进入到人体,对人体健康产生危害作用,需要引起警惕和关注。4 湖泊沉积物中 OPFRs 的污染现状OPFRs可以通过自身沉降作用或与水体中的其他物质相结合后一起沉降到湖泊沉积物体系中,是OPFRs 的重要蓄积库44,49。表4是湖泊沉积物中OPFRs的污染水平情况。Cao等21于2012年分析了太湖沉积物样品中的OPFRs,发现7OP
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