建筑材料放射性现场检测方法研究.docx

建筑材料放射性现场检测
项目完成人员：徐 锴 陆 逊 周绚乙
项目完成单位：上海市计量测试技术研究院

【摘要】本文对影响建材表面g空气比释动能率测量的几个因素作了研究，提出了一种建材放射性现场检测方法和剂量限制要求，并对实验和理论计算结果进行了讨论，二者之间有较好的一致性。
【关键词】建筑材料；放射性测量

1 前言
一般情况下，建筑物的放射性大部分来自建筑材料中的天然放射性核素，这些放射性物质对公众造成附加照射，一般表现为全身外照射及其衰变子体的内照射。对建筑材料放射性物质含量的限值是基于辐射防护基本安全标准而确定的，并以常见的放射性核素226Ra、232Th和40K的比活度表征。国际放射防护委员会(ICRP)对公众规定的五年内平均年有效剂量限值为1mSv，如果建造住房和工作用房的建筑材料中226Ra、232Th和40K的比活度分别为120、100和1000Bq·kg-1(这一放射性水平接近现行国际规定的极限)，并假定公众在室内的居留因子为0.8，则建材放射性对公众个体造成的年有效照射剂量约为1.1mSv，已经略为超过ICRP确定的上述有效剂量限值[1]。
为保障公众及其后代的健康与安全，促进建筑材料的合理利用和建材工业的合理发展，各国相继根据本国的放射卫生防护法规和标准制定出建筑材料放射性物质的限制标准及相应的检测方法，并授权或指定有关部门负责贯彻实施。我国现行关于建筑材料放射性主要有以下三部标准，分别是：1994年国家建筑材料工业局颁布的JC518-1993《天然石材产品放射防护分类控制标准》；2000年国家质量技术监督局修订发布的GB6566-2000《建筑材料放射卫生防护标准》；2000年国家质量技术监督局修订发布的GB6763-2000《建筑材料产品及建材用工业废渣放射性物质控制要求》[2,3,4]。上述标准中所规定的测量条件和限制要求均不相同，而且对建筑物室内的g空气比释动能率没有作出限值要求和指定检测方法。因此，迫切需要建立一种与现行标准有机联系、适合现场快速检测、并具操作性的测量方法，以满足市场需求，这对于保护上海城市环境和公众健康，促进国际大都市的可持续发展具有重要意义。
本文以目前市场上大量用于室内装饰的花岗石材料为研究对象，针对影响石材表面 g 空气比释动能率测量结果的几个因素进行了实验研究，得出一种现场快速检测方法，并尝试提出建筑物内部建材放射性的检测方法和限值要求。
2 实验
2.1 测量仪器和实验材料
本实验测量 g 空气比释动能率采用便携式c-g射线辐射仪，比活度测量选用美国ORTEC公司高纯锗 g 谱仪，其对60Co1332keV能量峰分辨率为1.87keV。实验材料选用山东石岛红花岗石，切割成规格为50´50´2cm的正方形薄板。
2.2 建材本身对放射性的吸收影响
当g光子束穿过吸收介质时,将通过光电效应、康普顿散射和产生电子对三种效应损失能量,宽束g光子数目的衰减规律由下式表示：[5]
（1-1）
式中，I0为入射光子束强度,I为经过厚度为x的吸收体后g光子束的强度，m为吸收体的线性减弱系数，B称为积累因子，是一个描述散射光子影响的物理量，它与射线能量、介质种类和厚度等许多因素有关。由于g光子的散射效应较为复杂，介质对射线的吸收通常通过实验测得。
考虑到天然石材的放射性水平较低，实验中我们按照地球天然本底Ra、Th、K的成分比例制作了一块平板源：用60Co溶液源（Eg平均=1.25MeV）代替40K（Eg=1.46MeV），Ra选用U-Ra平衡粉末，Th选用ThO2粉末，活度分别为2.8´105Bq、2.27´104Bq、1.68´104Bq, 均匀混合三种源, 用883万能胶水固定于两块20cm´20cm´0.8cm的石材中。在距离石材表面10cm处分别测量未加覆盖和覆盖2cm-42cm花岗石的剂量率（覆盖面积为2m´2m），间隔厚度为2cm，结果如图2.1所示。
2.3 建材堆放面积对空气比释动能率测量的影响
在堆放厚度一定，探头距建材表面距离一定的条件下，建材表面空气比释动能率与面积大小明显相关，我们模拟了正方形堆放模体不同边长对空气比释动能率的影响，实验中我们以40cm为递增长度，测量了边长从20cm到400cm的不同面积情况下与之相对应的建材表面空气比释动能率，模体厚度为2cm，测量结果对土壤本底和宇宙射线作了修正。考虑到天然石材的放射性水平较低，在模体厚度仅为2cm的条件下，测量统计误差过大，我们仍旧利用另外制作的较高放射性水平的平板源作为实验材料。由于没有足够经费，也不太可能做出一套边长从20cm直到400cm的平板源，实验中我们把20cm´20cm´2cm的源放置在以测量点为中心，间隔为20cm的周围不同位置，分别测量其空气比释动能率。最后不同边长模体的空气比释动能率由其相应位置的空气比释动能率分量算术叠加而得。图2.2给出了探测器距建材表面中心高度分别为5cm、10cm、15cm时空气比释动能率随模体尺寸大小的变化规律。
2.4 探测器距建材表面中心高度对空气比释动能率测量的影响
实验采用2m´2m´0.5m的堆垛模型作为研究对象，分别测量了贴近材料表面直到距材料表面中心50cm处的空气比释动能率，间隔距离为5cm，测量值对土壤本底和宇宙射线作了修正，结果如图2.3所示。
2.5 模体厚度对空气比释动能率测量的影响
我们在模型尺寸2m´2m，探测器距材料表面中心10cm条件下，测量了堆放厚度从2cm到50cm，厚度间隔为2cm的空气比释动能率的变化，其结果如图2.4。
3 结果
3.1 g 空气比释动能率测量与比活度分析结果对比
实验用花岗石经比活度分析，226Ra、232Th和40K含量分别为48.6、125.9、1120Bq/kg；2m ´ 2m，厚度0.5m堆垛距表面中心10cm处测得的 g 空气比释动能率为178nGy/h（含本底）。根据Beck公式[6]可以计算出堆垛表面空气g吸收剂量率为152nGy/h，由1.2的实验可知，土壤本底完全被0.5m厚的石材所吸收，所以测量之中所含本底仅剩下宇宙射线的贡献，根据全国环境天然贯穿辐射水平调查结果[7]（1983-1990年），上海地区的宇宙射线水平为29nGy/h，从测量值178nGy/h中扣除宇宙射线的空气比释动能率贡献29nGy/h，得到149nGy/h，与Beck公式计算结果符合较好。
3.2 影响g空气比释动能率测量结果的几个因素
通过模型实验我们可以看出，建材堆放面积大小、厚度不同、测量点的选取不同，对建材表面空气比释动能率的测量结果都有不同程度的影响。
3.2.1 建材堆放面积大小对空气比释动能率的影响
由图2.2可以看出, 对于测量距离15cm的曲线, 即使模型尺寸达到4m ´ 4m, 空气比释动能率仍呈继续增大的趋势；对于测量距离10cm, 模型尺寸大于3.2m ´ 3.2m时, 空气比释动能率趋于饱和；对于测量距离5cm,当模型尺寸大于2m ´ 2m, 空气比释动能率就已经达到饱和。
3.2.2 测量距离对空气比释动能率的影响
由图2.3可以知道，探测器距模体表面距离远近对测量结果影响很大，距离越远, 空气比释动能率测量值越小, 距离材料表面中心10cm处与50cm处的空气比释动能率比值达到1.43。
3.2.3 建材堆放厚度对空气比释动能率的影响
从图2.4容易看出，建材表面空气比释动能率随堆放厚度增加而增加，当厚度达到30cm以上时，空气比释动能率趋于饱和，厚度2cm处的测量值相当于饱和值的40%左右。
3.3 建筑材料放射性现场检测方法
建材放射性现场检测，特别是建筑物室内环境测量条件差别很大，而国家标准所规定的测量条件过分单一，与现场条件不相适应。针对这一情况，提出一种与现行国家标准有机联系起来，适合于现场检测, 尤其是建筑物内部建材放射性检测的方法和限值要求，正是本研究所要达到的主要目的。
3.3.1 堆场条件的建材放射性检测
堆场条件的空气比释动能率测量比较容易解决, 只要参考国家标准GB6566-2000中规定的测量条件和剂量限值执行即可。而且, 根据图2.4的结果, 堆放厚度只要超过30cm就可以满足检测需求, 不必一定要达到50cm的厚度，这样可以减少部分工作强度。对于堆放面积不能达到2m ´ 2m要求的， 可以根据图2.2和表4.1所列修正系数对空气比释动能率限值进行修正。
3.3.2 建筑物内部的建材放射性检测
首先测量条件如何确定。考虑到与国家标准的联系，我们认为可以参考国家标准GB6566-2000，把探测器放在被测建材表面几何中心位置上方10cm处进行测量，理由如下：根据实验2.3和图2.2的结果，如果探测距离小于5cm，探测器所测量到的有效范围比较小，不能反映较大面积建材的放射性真实情况；而探测距离大于15cm，测量值会随探测距离增大而减小，由于建材所含放射性水平较低，则会带来很大的统计误差。综合考虑，我们认为把测量距离定为10cm是合适的。
对于建筑物室内装饰建材空气比释动能率限值，我们引入建材附加空气比释动能率这一概念。建材附加空气比释动能率定义为建筑物内装饰材料表面空气比释动能率与未铺设装饰材料建筑物（如毛坯房）室内空气比释动能率之差值。GB6566-2000规定2m´2m´0.5m建材堆垛距离表面中心10cm处空气比释动能率限值为200nGy/h（含本底），而50cm厚的建材已几乎把土壤本底完全屏蔽，测量的空气比释动能率仅来自建材本身放射性和宇宙射线的贡献，根据全国环境天然贯穿辐射水平调查结果（1983-1990年），全国的宇宙射线水平加权平均为30nGy/h左右，也就是说2m´2m´0.5m的建材堆垛引入的附加表面空气比释动能率限值为170nGy/h。 对建筑物室内装修，根据目前规定，地面铺设石材只能选用1.5~2cm厚的材料薄板，由图2.4可知2cm厚的石材放射性相当于50cm厚石材的40%左右，那么对于2m´2m的条件，我们可以把建筑物室内装饰建材附加空气比释动能率限值定为70nGy/h，如果铺设面积不等于4m2，可以根据图2.2和表3.1所列修正系数对附加空气比释动能率限值再做修正。
表3.1 附加空气比释动能率限值对于不同面积的修正系数
面积/m2
0.04
0.16
0.64
1.44
2.56
4
5.76
7.84
>10
修正系数
0.16
0.37
0.65
0.80
0.93
1.00
1.06
1.09
1.11
4 讨论
4.1 实验与蒙特-卡洛(Monte-Carlo)方法计算结果对比
北京防化研究院李湘葆先生，中国计量科学研究院万国庆先生等在他们最近的一项研究工作中采用Monte-Carlo方法, 针对建材放射性检测, 对不同模型尺寸与不同测量条件的建筑材料空气比释动能率进行了计算[8]。凑巧我们的研究内容与其基本相同，可以与之作一比较。
对比理论计算与模型实验的结果，我们发现,无论是模型厚度，模型尺寸大小，还是探测距离对建材表面空气比释动能率的影响，二者之间均呈现较好的一致性。仅对于探测距离这一因素，当测量距离小于5cm时，理论计算与实验测量差异颇为明显，尤其是当探测器贴近建材表面，即距离趋近于0时，二者之间甚至达到一个数量级的差别。如何解释这一现象呢？实际上，并非总有可能设计出完全理想条件下的仪器装置，象我们通常采用的便携式辐射仪都存在有一定程度的角相应，当测量距离较近时，探测器将只能探测到有限范围内所包含的射线，这也就是当探测距离较近时，实测值要小于理论计算值的原因之所在。
4.2 现场检测中的某些具体问题
在建筑材料放射性现场测量当中，有一部分建材形状不规则。由于研究经费和时间所限，我们的实验仅讨论了正方形一种情况，如有条件可做进一步的工作。
4.3 测量结果的不确定度
我们给出空气比释动能率测量结果的扩展不确定度为23.5%（置信概率95%），其中仪器的能量响应贡献最大。实验中使用的便携式c-g射线辐射仪探头采用碘化钠塑料闪烁体材料，由于碘化钠探头不同于高压电离室，其对低能部分射线的能量响应不是很好，我们所使用仪器产品说明书中给出的能量响应是小于20%（100keV~2MeV），而高压电离室价格昂贵，且不方便携带，所以权衡之下，我们仍选用了塑料闪烁型c-g射线辐射仪。
此外，建筑材料放射性水平很低，空气比释动能率测量值统计涨落很大，有时上下幅度甚至可以达到30%。针对这一情况，我们对每一测量点都重复测量30次，取其算术平均值作为结果。单次测量的相对实验标准差为5%~10%。
5 结论
本课题研究基本解决了目前建材放射性的现场检测问题。在国家室内建筑材料g空气比释动能率限制标准尚未制定之前，而作建材比活度测量成本又较高的情况下，我们认为利用便携式辐射仪测量建材附加空气比释动能率是方便又可行的一个较好的解决办法。
致谢: 课题得到了导师张利民与刘树林两位教授的精心指导，此外，项目研究过程中，与唐方东、李燕飞、杨遂平等同志进行了有益的探讨，在此谨表示衷心感谢。

参考文献
1 张利民, 刘树林等. 关于建材放射性监测的调研报告(内部). 上海市计量测试技术研究院,1999.5.
2 中华人民共和国建材行业标准, 天然石材产品放射防护分类控制标准(JC518-93). 北京: 中国标准出版社,1994.
3 中华人民共和国国家标准, 建筑材料放射卫生防护标准(GB6566-2000). 北京: 中国标准出版社, 2000.
4 中华人民共和国国家标准, 建筑材料产品及建材用工业废渣放射性物质控制要求(GB6763-2000). 北京: 中国标准出版社, 2000.
5 郑成法,毛家骏,秦启宗主编. 核化学及核技术应用. 北京; 原子能出版社, 1990:123
6 Unscear report, Annex B, 1977.
7 全国环境天然贯穿辐射水平调查总结报告编写组. 全国环境天然贯穿辐射水平调查研究. 辐射防护, 1992, 12(2):2
8 李湘葆,万国庆,王清芳等. 全国首届室内环境质量研讨会论文集, 昆明. 2001:114-120