银川市夏季VOCs污染特征及臭氧生成潜势分析_司利国.pdf

HUANJINGJIANCE环境监测环境与发展HUANJINGYUFAZHAN银川市夏季VOCs污染特征及臭氧生成潜势分析司利国，赵涛，杨丽蓉，金玉梅，郭英茹，郭小宁（银川市生态环境监测站，宁夏 银川 750001）摘要：采用罐采样/气相色谱-氢离子火焰检测器/质谱检测器联用法对银川市2021年7-9月大气中116种VOCs进行手工监测，分析其污染特征、臭氧生成潜势和来源。结果表明：观测期间，银川市共检出81种VOCs，总挥发性有机物的平均体积浓度值为58.410-9，各主要组分浓度由大到小依次为：含氧挥发性有机物(OVOCs)(42.5%)、烷烃(32%)、卤代烃(7.7%)、芳香烃(6.8%)、烯烃(6.6%)。银川市主要非甲烷烃类体积浓度水平处于国内中等水平。加密观测期间，日变化规律呈双峰结构，高浓度主要出现在凌晨0:00-03:00和午后15:00-18:00，大气光化学反应二次生成对醛酮类有较大贡献，昼间醛酮类物质表现出与臭氧浓度一致的变化特征。臭氧生成潜势分析银川市夏季VOCs臭氧生成潜势为503.1g/m3，其中醛酮类含氧VOCs(52.4%)和芳烃(19.1%)是主要贡献组分。利用示踪法和比值法推断，液化石油气(LPG)燃烧、机动车尾气和工业排放是非甲烷烃类的主要来源。关键词：挥发性有机物;污染特征;臭氧生成潜势中图分类号：X831文献标识码：A文章编号：2095-672X(2023)02-0062-09DOI.10.16647/15-1369/X.2023.02.010Characterization of atmospheric volatile organic compounds and ozone formation potenCharacterization of atmospheric volatile organic compounds and ozone formation poten tials in Yinchuan City during summertials in Yinchuan City during summerSi Liguo,Zhao Tao,Yang Lirong,Jin Yumei,Guo Yingru,Guo Xiaoning(YinchuanEco-environmentalMonitoringStation,YinchuanNingxia 750001,China)Abstract:In order to evaluate pollution characteristics，ozone formation potential(OFP)and analyze potentialsources of VOCs in Yinchuan from July to September in 2021,116 VOCs species were measured by SUMMA tanksampling-GC-FID/MS analysis method.The results showed that a total of 81 kinds of species were detected and theaveraged volume fraction of TVOCs was 58.410-9.The major components were oxygen-containing VOCs,alkanes,halogenated hydrocarbon,aromatics and alkenes,which accounted for 42.4%,32.0%,7.7%,6.8%and 6.6%.The volume concentration of 57 critical ozone precursors was generally at the intermediate level in China.The diurnal cyclesof VOCs reveal“bimodal”distribution.The higher concentration of VOCs observed at 00:00-03:00 in the midnightand 15:00-18:00 in the afternoon.The carbonyls were manly affected by the secondary formation from the atmospher62HUANJINGJIANCE环境监测HUANJINGYUFAZHANic photochemical process.The diurnal variation of carbonyls concentrations was consistent with the trend of O3.Furthermore,maximum incremental reaction(MIR)analysis was used to estimate ozone formation(OFP)of VOCs.The results showed that the calculated OFPs in Yinchuan were 503.1g/m3.Carbonyls and aromatic hydrocarbons were thedominant contributors to OFPs,which accounted for 52.4%and 19.1%to total OFPs,respectively.From the results oftracer analysis and concentration ratios analysis,the non-methane hydrocarbons(NMHCs)pollutants in Yinchuanwere mainly contributed by liquefied petroleum gas(LPG),automobiles exhaust and industrial emissions.Key words：OCs;Pollution characteristics:；Ozone formation potentials挥发性有机物（VOCs）在空气中以痕量存在，但成分复杂，基于环境效应和健康效应，不同国家及国内不同部门的定义不尽相同1。根据我国最新标准 挥发性有机物无组织排放控制标准（GB 37822-2019）的定义，挥发性有机物（VOCs）指的是参与大气光化学反应的有机化合物，或者根据其他有关规定确定的有机化合物。大气环境中VOCs，按其化学结构和性质可分为烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和含氧有机物等，其中芳香烃（如苯）和含氧有机物中的醛类（如甲醛）是对人体健康有较大毒害性的有机物，被认定为一类致癌物2-3；大气中烯烃、烷烃等是近地面臭氧（O3）和细颗粒物（PM2.5）形成的重要的前体物质4-6，由其引起的O3和PM2.5复合型污染逐渐成为当前影响城市环境空气质量的重要因素。因此，开展城市VOCs浓度水平监测，掌握其化学组成、时间变化规律和分析其O3生成潜势具有重要意义。近年来，为应对由VOCs排放增加引起的环境空气O3和PM2.5污染现状，京津冀和长三角等区域的重点城市在此方面进行了较多的研究，主要关注VOCs的污染特征和来源分析等。罗达通等7对北京市大气中VOCs浓度水平及组成进行分析，并通过特征组分的比值发现机动车尾气排放对北京市大气VOCs影响显著。段玉森8分析上海市大气VOCs浓度水平，并评估了其对二次气溶胶（SOA）和O3生成潜势的贡献，得出芳香烃是O3和PM2.5协同治理优先控制VOCs物种，其来源受机动车排放和工业排放共同影响。胡平等9分析了广州万顷沙地区醛酮类含氧VOCs的浓度特征，通过相关性分析推断出其来源主要为人为源。由于大气VOCs组成复杂、来源广泛，不同VOCs组分浓度和活性差异较大，不同地区的VOCs源也有各自的特点。因此，有必要针对本地的VOCs污染特征，分析其中关键组分及活性为当地污染政策制定提供必要支撑。银川市作为典型西北内陆城市，具有光照时间长，紫外线辐射强的特点，但较强的太阳紫外辐射更有利于VOCs的光化学反应，促使O3等二次污染物浓度升高10。银川东南方向为宁东化工能源基地，且毗邻宁夏、内蒙古交界处的上海庙能源化工基地，排放VOCs量较大，在东南风向下存在向银川传输的可能，但在银川地区关于空气VOCs的研究相对匮乏。本研究基于罐采样-预浓缩气相色谱质谱手工监测系统对银川市夏季空气中VOCs进行日均值监测，在O3污染时段加密监测，并对VOCs的污染特征、臭氧污染期间日变化及臭氧生成潜势、来源进行初判，以期为银川市臭氧防控和环境空气质量改善提供参考依据。1点位与方法1.1采样地点、监测时段和因子采样点位设置在银川市第六中学校园空63HUANJINGJIANCE环境监测环境与发展HUANJINGYUFAZHAN气 自 动 监 测 站 点 内（106。1057E，38。2824N），距离地面约13m，该点位位于城市居民生活区域，周围无明显废气排放源，可作为居民区代表点。监测时段为2021年7-9月，每6天测定1次日均值，并选择臭氧污染时段8月15日00：00-24：00，采用自动采样装置加密监测，每1次/3h。监测因子为57种非甲烷烃类（原 PAMS 物质），47 种有毒有害物质（部分EPA TO15 物质），12 种醛酮类物质（不含甲醛），共116种组分。1.2分析方法方法参考 环境空气 挥发性有机物的测定 罐采样/气相色谱-质谱法（HJ759-2015）和环境空气 臭氧前体有机物的测定 罐采样/气相色谱-氢火焰离子化检测器/质谱检测器联用法（环办监测函 2019 11号附录B）中的具体要求。1.3质控控制采样罐按用途分类标记，标气使用罐、环境空气样品罐和污染源样品罐不互相混用。采样罐每批次清洗均保留一个清洗空白并分析罐内组分，保证清洗无残留，结果低于检出限（0.05-0.210-9）；每批次样品都采集一个平行样，保证测定下限以上组分浓度相对偏差小于25%。采样前，对采样罐进行气密性检查，确保不漏气后进行采样。负压采样，保证采样前后流量一致，并确保采样罐进样口采样前后有密封帽密封，防止采样口污染。样品采集完成后1周内完成分析。标气罐内加湿后配置使用气，确保和实际样品湿度基本一致。样品分析前，进行程序空白测定，保证目标化合物低于检出限；分析前进行低浓度点质控样品测定，确保偏差小于25%，否则重新做校正曲线；并进行实验室空白和程序空白测定，确保目标化合物低于检出限。2结果与讨论2.1大气VOCs组成及污染特征观测期间，共检出VOCs组分81种，包括烷烃26种、烯烃10种、1种炔烃、13种OVOCs、11种芳香烃、19种卤代烃及1种有机硫。大气中总挥发性有机物(TVOCs)体积浓度范围为27.910-9 92.810-9，平均浓度为(58.417.1)10-9。同一城市不同季节的VOCs组分会有一定差异11。故表1选取近几年国内部分典型城市相近时段环境空气VOCs组分浓度与银川市作比较。不同城市的监测方法和目标组分基本一致，彼此之间采样时间大致相同，故不同VOCs组分之间浓度依然具有一定可比性。与其他城市相比，银川市夏季非甲烷烃类的体积浓度处于国内中等水平，其浓度低于北京、广州、南京、西安等较大型城市，高于上海、大连等沿海城市；非甲烷烃类中乙炔体积浓度较高，仅次于北京；而被普遍认为对臭氧和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势均贡献较大的芳香烃的浓度仅高于大连，处于国内较低水平；卤代烃处于国内中等偏低水平；OVOCs的同类数据较少暂不作比较。由图 1 占比可知，OVOCs 和烷烃对总VOCs 的浓度贡献最大，分别占比 42.5%和32.0%；其次卤代烃、烯烃和芳香烃占比接近，比例达7.7%、6.8%和6.6%；贡献最低的是乙炔和有机硫化物，占比分别为3.9%和0.5%，非甲烷烃类占比约50%。VOCs组分组成结构与大连市秋季环境空气VOCs组成基本一致20。如图2所示，浓度最高的前15个VOCs组分依次为：乙醛(7.43.4)10-9、丙酮(7.32.8)10-9、丙64HUANJINGJIANCE环境监测HUANJINGYUFAZHAN烷(4.43.4)10-9、乙烷(4.22.3)10-9、丙醛(3.31.7)10-9、乙炔(2.31.1)10-9、正丁烷(1.91.4)10-9、异戊烷(1.81.2)10-9、乙烯(1.40.6)10-9、间/对二甲苯(1.360.5)10-9、异丁烷(1.30.9)10-9、氯甲烷(1.30.5)10-9、正戊烷(1.20.8)10-9、甲苯(1.10.4)10-9、正丁醛(1.060.3)10-9，这些组分浓度累计占总VOCs的70.2%。银川市夏季大气中VOCs的优势物种为C2C4醛酮类、C2C5烷烃及乙炔、乙烯、间/对二甲苯、甲苯。表1 银川市以及国内部分城市VOCs组分体积分数比较城市银川北京12广州13上海8西安14南通15大连16杭州17南京18常州19采样时间（年-月-日）2021-7-1-2021-9-302017-4-2017-72016-7-4-2016-7-302018-8-2018-112016-5-19-2016-6-62018-7-1-2018-7-302015-9-14-2015-9-232017-9-1-2017-11-312018-9-16-2018-10-72019-8-13-2019-9-30体积分数/10-9烷烃18.719.022.214.526.411.814.918.421.311.9烯烃3.96.64.93.55.43.04.63.44.52.3乙炔2.33.51.61.1-a1.10.051.451.4芳香烃4.05.36.26.07.97.63.58.48.15.3卤代烃4.58.13.59.5-a6.92.4-a14.02-aOVOCs24.84.4b1.5b15.4c-a8.8b30.4-a14.4b-a非甲烷烃类d28.934.434.925.139.723.523.030.335.420.9注：“a”表示组分未监测；“b”表示监测项目中不包括大部分醛酮类OVOCs；“c”表示仅指醛酮类OVOCs；“d”表示57种原PAMS清单物质，不包括卤代烃和OVOCs。图1 银川市夏季大气中各VOCs组分的占比观测期间银川市臭氧污染时期和非臭氧污染时期的VOCs组成特征比较见图3，对比二者差异。在臭氧污染时期的总VOCs浓度高于非臭氧污染时期，其中OVOCs和烯烃的浓度及占比均高于非臭氧污染时期；烷烃的浓度基本不变；芳香烃和卤代烃的浓度相较于低臭氧浓度时期有略微升高，推测可能与臭氧污染时期气温较高导致溶剂挥发加快有关20。炔烃在臭氧污染时期略低于平时，可能和炔烃的化学性质较其他组分活泼有关，推测在臭氧污染时期，大气氧化能力增强，炔烃更多的参与到大气光化学反应中；而烯烃在臭氧污染时期增多则可能烯烃中占比较大的异戊二烯在强光照下天然源排放增多引起，OVOCs的浓度及占比高于非臭氧污染时期则与其中占比最大的醛酮类在光化学强烈的臭氧污染时期二次生成远超过了反应消耗有关。总的来说，臭氧污染期间光化学反应强烈导致醛酮类OVOCs二次65HUANJINGJIANCE环境监测环境与发展HUANJINGYUFAZHAN生成明显增多，植物源排放的异戊二烯也不断增加，其他组分变化不明显。图2 银川市夏季大气中主要VOCs组分a.臭氧污染时期b.非臭氧污染时期图3观测期间臭氧污染时期和非臭氧污染时期测得VOCs化学组分特征（括号内为浓度单位10-9）2.2大气VOCs臭氧生成潜势分析大气中不同VOCs组分其化学反应活性差异较大，对O3的贡献也存在很大不同。其中最直接量化VOCs在O3形成机制中作用的方法是烟雾箱模拟实验，通过实验中改变VOCs的加入量来观察O3的浓度变化。根据Carter等在烟雾箱模拟实验的基础上提出增量反应活性的概念，利用最大增量反应活性（MIR）来计算不同VOCs的臭氧生成潜势（OFP），即VOCs具有生成臭氧的最大能力21。OFP的计算方法如下式:OFPi=MIRi VOCsi式中，OFPi为组分i的OFP,g/m3;MIRi为组分i的最大反应增量，g O3/g VOCs;VOCsi为大气中组分i的质量浓度，g/m3。本研究引用Carter最新修正的 MIR值21，对银川市夏季各VOCs组分的臭氧生成潜势进行分析。图4为观测期间银川市主要VOCs组分的浓度占比及其OFP贡献率对比。图4 大气VOCs中各VOC是组分的体积浓度占比分数及其臭氧生成潜势观测期间银川市TVOCs的臭氧生成潜势为503.1g/m3，其中浓度占比最大的OVOCs对OFP的贡献最大，达到近52.4，其次是芳香烃19.1、烯烃16.8和烷烃10.3，卤代烃、炔烃和含硫有机物的OFP 最小，三者贡献为1.3。各VOCs浓度占比与其OFP贡献比不一致，烷烃类的浓度高对TVOCs的贡献大，但66HUANJINGJIANCE环境监测HUANJINGYUFAZHANMIR都较低，其臭氧生成能力很低，所以烷烃对总OFP的贡献相对较低；相比较而言，含氧VOCs的浓度和MIR值均很高，故含氧VOCs对总 OFP 的贡献最大；烯烃和芳香烃的 MIR 较高，活性较高，虽然其浓度较低，但对总OFP的贡献不容忽视。图5为银川市环境空气OFP占比前15的VOCs物种，它们对OFPs贡献之和达70%。醛类、芳香烃和烯烃是银川市夏季臭氧生成潜力最大的关键活性组分，因此控制一次排放的C2-C6醛类、二甲苯和烯烃更有利于控制银川市大气中臭氧的生成。图5 银川夏秋季OFP贡献前15种VOCs物种及其占比2.3VOCs日变化规律臭氧污染期间，氮氧化物、臭氧及VOCs的昼夜变化如图6。氮氧化物与臭氧的变化趋势相反，且日变化幅度较小；TVOCs的日变化基本呈“双峰型”，且昼间变化与臭氧趋势基本一致，没有明显的交通早晚高峰特征。昼间TVOCs峰值出现在15:00-18:00，此时间段臭氧浓度也达到了峰值，说明下午随着光化学反应增强，大气光化学反应强烈，导致二次生成的醛酮类含氧VOCs此刻达到了峰值并使TVOCs呈现出类似臭氧的变化趋势。夜间00:00-03:00出现TVOCs的峰值主要是因为一次排放的污染物在边界层累计所致，其值略高于昼间。昼间12:00-21:00醛酮类化合物浓度较06:00-12:00 浓度增加了 67.6%。整体来说，夜间TVOCs浓度大于昼间，而其中以醛酮类为主的VOCs的浓度昼间大于夜间，说明大气光化学反应过程和气象条件对VOCs的浓度有重要的影响。图6 加密监测期间臭氧、氮氧化物及VOCs日变化规律2.4 VOCs来源初判城市大气环境空气中低碳烷烃和烯烃通常来自化石燃料燃烧、液化石油气(LPG)燃烧和机动车尾气排放。研究表明，丙烷、正丁烷和异丁烷是 LPG 的主要成分，占其排放总VOCs的90%20；异戊烷、正戊烷、正丁烷和正己烷等主要来自汽油车尾气排放和汽油挥发22；乙烯、乙炔和乙烷主要来自汽油车尾气22。此外，乙烷和乙烯还部分来自化工行业排放23。观测期间，银川市环境空气中丙烷、乙烷、乙炔、正丁烷等低碳烷烃烯烃类浓度和占比高达22.2%，可推断银川市大气中烷烃和烯烃主要来自汽油车尾气和LPG燃烧。67HUANJINGJIANCE环境监测环境与发展HUANJINGYUFAZHAN乙炔化学性质活泼，在大气光化学反应过程中不断消耗，而乙烷化学性质比较稳定，大气寿命较长，浓度波动小，因此常用乙烷与乙炔浓度比值（E/E）来反映大气光化学年龄，比值越大说明光化学年龄越长。研究表明24，机动车原始排放尾气气团中E/E的比值为0.470.26，本次监测，银川市大气中的E/E平均值为2.13，明显高于机动车尾气原始排放值，而臭氧污染加密监测期间，银川市大气中E/E平均值上升至3.17，显著高于平时。说明银川市大气老化现象严重，除受本地排放影响外有可能受区域传输影响，具体来源有待后续增加监测点位并结合污染源排放特征进一步探讨。芳香烃中单环芳烃是主要成分，其中苯、甲苯和二甲苯是银川市占比较大的芳香烃物种。甲苯和苯主要来自机动车尾气、燃煤等燃烧过程，甲苯浓度除此之外还会受到涂料和溶剂使用等多种污染源影响。因此常用其质量浓度比值(T/B)来表征芳香烃的来源25。机动车尾气中T/B比值约为226；工业区环境空气中T/B 值为 6.06.927；涂料挥发气中 T/B 值为11.528；隧道实验中T/B值为1.5222；其他燃烧过程T/B比值范围为0.210.6422。观测期间，银川市大气中T/B比值范围为1.366.13，其中大于 2 的时段占观测时段的 73%，平均值为3.3，介于隧道实验和工业排放之间，由此推断苯和甲苯等芳香烃浓度受机动车尾气和工业排放共同影响。3结论(1)银川市夏季总VOCs浓度在27.910-992.810-9之间，日平均浓度为(58.417.1)10-9，含氧 VOCs 占比最高（42.5%），其次为烷烃（32.0%）、卤代烃（7.7%）、烯烃（6.8%）和芳香烃（6.6%）；占比最低的是乙炔（3.9%）和有机硫化物（0.5%）。非甲烷烃类浓度为28.910-9，处于全国中等水平。其中TVOCs中优势组分为低碳的醛酮和烷烃及甲苯、二甲苯，约占贡献TVOCs的70%。臭氧污染时期与非臭氧污染时期（平时）相比，TVOCs中OVOCs和烯烃的浓度明显高于平时，说明臭氧污染时期光化学反应强烈，异戊二烯的天然源增加，而醛酮类OVOCs的二次生成大于消耗。(2)银川市TVOCs的平均臭氧生成潜势为503.1g/m3，醛类和芳香烃化合物是OFPs贡献最大的物种，占比分别为52.4%、19.2%。其中乙醛、丙醛和丙烯醛等低碳（C2-C4）醛酮、甲苯、间/对二甲苯、异戊二烯、乙烯和丙烯等烯烃类是银川市环境空气臭氧生成关键活性组分，对臭氧生成贡献达70%。因此控制一次排放的C2-C6醛类、二甲苯和烯烃更有利于控制银川市大气中臭氧的生成。(3)臭氧污染加密监测期间，总VOCs的日变化趋势大致为“双峰型”，没有明显交通早晚高峰特征，峰值出现在凌晨和下午，且凌晨略高于下午，其浓度峰值的出现与污染物在有利的气象条件下堆积和醛酮类VOCs的二次生成等因素相关，昼间午后醛酮类二次生成量明显高于其他时间段。TVOCs趋势与臭氧浓度变化趋势有一定相似性，说明二次生成的醛酮类化合物主导了白天TVOCs的变化趋势。(4)利用示踪法和比值法推断，银川市VOCs的主要来源为机动车尾气排放、汽油挥发、LPG燃烧和石化行业排放。同时，光化学生成的醛酮类物质也占较大比例。从E/E值看，环境空气光化学年龄较大，大气变性老化明显，VOCs存在区域传输的可能，具体来源有68HUANJINGJIANCE环境监测HUANJINGYUFAZHAN待后续进一步验证。从T/B值看，苯、甲苯等芳香烃主要来源受机动车排放和工业企业排放共同作用。参考文献1江梅,邹兰,李晓倩,等.我国挥发性有机物定义和控制指标的探讨J.环境科学,2015,36(9):3522-3532.2UnitedStatesEnvironmentalProtectionAgency.CarcinogenicEffectsofBenzene:An Update R.Washington:Prepared 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