谐振微悬臂梁传感器的工作原...及其在生化检测中的研究进展_田宽.pdf
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1、电子技术应用 2023年 第49卷 第3期健康医疗微电子Microelectronics in Medical and Healthcare技术专栏技术专栏丨特约主编 黄成军 刘欢 朱疆谐振微悬臂梁传感器的工作原理及其在生化检测中的研究进展*田宽1,闫堉琦1,孙雨安1,廉中义1,陈滢2,许鹏程2(1.郑州轻工业大学 材料与化学工程学院,河南 郑州 450002;2.中国科学院上海微系统与信息技术研究所 传感技术国家重点实验室,上海 200050)摘 要:谐振微悬臂梁是一种可以将质量变化转换为频率信号的微质量型传感器,因其分辨率高、灵敏度高、成本低、易于集成和小型化等优点而备受关注。谐振微悬臂梁
2、现已被广泛应用于流量控制、生物医学痕量检测、气态和液态分子分析等领域。近年来,随着微机电系统(Micro-Electro-Mechanical System,MEMS)技术的快速发展,针对谐振式微悬臂梁传感器的研究与应用越来越多,对近年来谐振式微悬臂梁传感器在环境检测、生物医学等领域的具体应用进行了综述,并对未来的发展方向做出了展望。关键词:谐振式传感器;微悬臂梁;微机电系统;谐振频率;环境监测;生物医学中图分类号:TP212 文献标志码:A DOI:10.16157/j.issn.0258-7998.223326中文引用格式:田宽,闫堉琦,孙雨安,等.谐振微悬臂梁传感器的工作原理及其在生化检
3、测中的研究进展J.电子技术应用,2023,49(3):11-20.英文引用格式:Tian Kuan,Yan Yuqi,Sun Yuan,et al.Principle of resonant micro-cantilever sensor and its research progress in biochemical detectionJ.Application of Electronic Technique,2023,49(3):11-20.Principle of resonant micro-cantilever sensor and its research progress in
4、biochemical detectionTian Kuan1,Yan Yuqi1,Sun Yuan1,Lian Zhongyi1,Chen Ying2,Xu Pengcheng2(1.School of Materials and Chemical Engineering,Zhengzhou University of Light Industry,Zhengzhou 450002,China;2.State Key Lab of Transducer Technology,Shanghai Institute of Microsystem and Information Technolog
5、y,Chinese Academy of Sciences,Shanghai 200050,China)Abstract:Resonant microcantilever is a mass-type sensor that transforms mass change into frequency-shift signals.Due to the advantages of high mass resolution,high sensitivity,low cost,easy integration and miniaturization,resonant microcantilevers
6、have received extensive attention from researchers.In recent years,with the rapid development of MEMS(Micro-Electro-Mechanical Systems)technology,resonant micro-cantilever sensors have been widely used in mass and flow control,trace biomedical detection,gas or liquid molecular analysis and other bro
7、ad application fields.Herein,the specific applications of resonant microcantilever sensors in environmental detection,biomedicine and other fields in recent years are reviewed,and the future development trends are prospected.Key words:resonant sensor;micro-cantilever;MEMS;resonant frequency;environm
8、ental monitoring;biomedical science0 引言传感器研究对于人类认识、理解自然、发展科学、促使人类社会进步等方面有着重要意义1。其中检测质量微小变化的传感器在很多领域都有着十分重要的作用,例如气敏传感器中对痕量气体分子的检测、生物医学中检测单个细胞的质量变化情况推断该部位健康情况等。而检测质量变化的手段,即换能器主要有谐振式微悬臂梁、FBAR 滤波器(Film Bulk Acoustic Resonator)、石英晶体天平 QCM(Quartz Crystal Microbalance)2,其对比如表 1 所示。*基 金 项 目:国 家 重 点 研 发 计 划(
9、2020YFB2008603);国 家 自 然 科 学 基 金(61974155)11健康医疗微电子www.ChinaAET.comMicroelectronics in Medical and Healthcare技术专栏技术专栏丨特约主编 黄成军 刘欢 朱疆MEMS 传感器是在微电子技术基础上发展起来的多学科交叉的前沿研究领域,经过多年的发展,已成为世界瞩目的重大科技领域之一,具有广阔的应用前景。MEMS 技术的构想早在 1959 年由物理学博士 Feynman在全美物理学年会上首次提出3。其中最为经典的一个结构便是微悬臂梁,其长度多在 1001000 m4,由固定端和自由端组成5。谐振式
10、微悬臂梁是指基于 MEMS技术设计和加工出的微型悬臂梁结构的谐振元件。伴随着 MEMS 技术的发展,谐振式微悬臂梁传感器也取得了快速的发展。目前为止,凭借着 MEMS 技术特有的“轻、小、省、灵”的特点,谐振式微悬臂梁传感器作为一种可感知痕量质量变化的传感器也在各个领域大放异彩,不 管 是 生 物 医 学 上 对 蛋 白 质、DNA 和 RNA 的 测试6,亦或是针对于环境中气体成分的检测7-8,谐振式微悬臂梁传感器都发挥着重要的作用。通常使用该元件时会利用压电激励、电热激励、磁激励等激励方式使其发生谐振,谐振式微悬臂梁在检测到其自由端质量变化后,会极为敏感地产生谐振频率的变化。谐振式微悬臂梁
11、具有制造成本低廉、工艺简单、灵敏度高、易于和数字仪表装置集成等优点9。因此,近年来谐振式悬臂梁传感器发展十分迅速,从图 1 中可以看出,自 2003 年起,相关研究工作逐年增加。基于该手段的温度、气体、黏度等类型的传感器得到广泛研究。由于谐振式微悬臂梁传感器具有的这种特性,也使其在传感器、工程学监控、环境分析10、生物医学领域11都有着极为广泛的应用。谐振式传感器按照谐振元件可以划分为振弦式传感器、振筒式传感器、振梁式传感器和振膜式传感器。其中振梁式谐振微传感器发展较快,且受到广泛的关注。基于此,本文对近 510 年来振梁式谐振微悬臂梁传感器的研究与应用进展进行了总结。期望本文可以对该领域的发
12、展与后续研究提供一定参考。1 谐振式微悬臂梁传感器分类1.1 按原理分类振梁式的检测原理是根据环波导的折射率等变化或微悬梁的固有共振频率变化进行检测,其可划分为环形振腔式和单翘振梁式两种最为常见的类型。环形谐振腔式传感器是将环状波导与直波导吸附在悬臂梁上,通过测量悬臂梁形变后引起的谐振峰的位置变化而测量数据,如图 2(a)所示12。环形谐振腔式传感器的原理是在如图 2(b)所示 Input Port位置处输入一定波长的光束,该光束将在直波导中以全反射的形式输出,当光束反射至环波导附近时,将因倏逝波耦合进入环波导,而只有绕环波导传播一周的光程是波长的整数倍的光,才会和直波导中因倏逝波耦合进入环波
13、导的光发生相长干涉留在环波导中,其余波长的光将回到直波导中从Output Port 输出。这就导致在最后检测输出光波长时,会有一部分波长的光从图谱中消失,产生谐振峰。当悬臂梁因外界力的作用发生形变时,负载在悬臂梁上表面的环波导同样将发生一定程度的形变,导致环波导的周长、折射率等参数同时发生改变,进而使图谱中谐振峰所处波长的位置发生改变,借由形变前后谐振峰位置的变化值,即可计算得到所需的数据,例如施加在悬臂梁上的力的大小或者吸附在悬臂梁上物质的重图 1按年份的被引频次和出版物分布图表图 2环形谐振腔式传感器工作与原理示意图12-13表 1用于生化检测的谐振式微机械悬臂梁、QCM、和 FBAR 的
14、特点2制造方法工作频率质量分辨率适用环境谐振频率温度系数输出阻抗谐振式微梁MEMS 工艺,易 IC 集成,易小型化和阵列化10 kHz1 MHz10 fg1 pg空气、液体-35 ppm/K(Si)低(压阻)QCM切割加工,不与 IC 兼容310 MHz0.55 ng/cm2空气、液体0 ppm/K(AT cut)高FBARZnO 等压电材料制造,易小型化和组成阵列12 GHz0.51 ng/cm2空气、液体-60 ppm/K(ZnO)高12健康医疗微电子电子技术应用 2023年 第49卷 第3期Microelectronics in Medical and Healthcare技术专栏技术专
15、栏丨特约主编 黄成军 刘欢 朱疆量等等13。单翘振梁式是将敏感材料附着在悬臂梁上,在激振力的作用下使得微悬臂梁自由端发生一定频率的简谐振动,当待测物质吸附在微悬臂梁上的敏感材料时,通过拾振器测量微悬臂梁振动频率的改变,进而可以得到待测物质的种类、浓度等信息。谐振式微悬臂梁传感器14的原理是通过压电、电磁、电热、静电等激励方式使微悬臂梁发生谐振,使得负载在微悬臂梁压阻元件发生拉伸和收缩的形变(如图 3所示),导致其电阻值不断发生变化,通过与其连接的惠斯通电桥(拾振元件)进行检测。当梁不弯曲时,惠斯通电桥两侧的阻值基本相等,不存在电压差,但当微悬臂梁形变时导致压阻元件电阻发生变化使惠斯通电桥产生阻
16、值差,偏离平衡态,输出信号,通过测试接口电路可获取频率的变化值。1.2 按激励方式分类1.2.1 压电激励将振梁式按照其激励方式的不同又可划分为压电激励15、磁激励16、电热激励17-18、静电激励19-20四种常见类型。不同激励方式的工作原理与优缺点对比如表2所示。压电激励是利用材料的压电效应,在衬底上的压电材料上下表面利用沉积、磁控溅射21等方法分别附着上下电极,给压电材料附加上电压之后,因其所具有的逆压电效应,压电材料制作的微悬臂梁会发生形变,在发生形变的同时又会反向产生电压。由此,当在上下电极加上交流电压时,微悬臂梁会产生与交流频率成一定关系的振动,将交流频率调整为悬臂材料的固有共振频
17、率,两者保持一致时将会发生谐振。如图 4 所示,其中PNZT Thin Film 为铌掺杂锆钛酸薄膜(Pb(Nb,Zr,Ti)O3,PNZT),LNO Thin Film 为镍酸镧薄膜(LaNiO3)。压电激励具有极高的灵敏度与简单的结构,且功耗低、便于检测,可实现非接触激励检测22。图 5 所示为压电激励悬臂板实物。1.2.2 磁激励磁激励原理是当通有电流的金属线路,与磁场的方向垂直时,电路会受到垂直于电流方向与磁场线方向所在平面的安培力的作用(如图 6 所示)。将电路安置在微悬臂梁上,控制磁场方向不变,通过改变金属线路中电流的方向,微悬臂梁受到垂直于同一平面相反方向的力产生振动,当使用交流
18、电频率与微悬臂梁的固有共振频率一致时,微悬臂梁就可以产生谐振24。磁激励的驱动效率在这四种激励方式中是最高的,但是由于要加装永久磁体,封装后传感器体积也会比较大。磁激励微悬臂梁实物图如图 7 所示。1.2.3 电热激励电热激励是利用单层或多层不同材料的结构的微悬臂梁26,给微悬臂梁加上电压,使其在电压的作用下图 3谐振式微悬臂梁动态工作示意图表 2不同激励方式的工作原理与优缺点对比激励方式压电激励磁激励电热激励静电激励工作原理逆压电效应洛伦兹力热膨胀系数电容极板间吸引力优缺点高灵敏度、结构简单、功耗低、便于检测驱动效率高、体积大与 IC 工艺兼容、易集成智能传感器功耗小、易集成、需要较大驱动电
19、压图 4压电激励微悬臂梁示意图图 5压电激励悬臂板实物图23图 6磁激励微悬臂梁示意图13健康医疗微电子www.ChinaAET.comMicroelectronics in Medical and Healthcare技术专栏技术专栏丨特约主编 黄成军 刘欢 朱疆产生焦耳热。单层结构的微悬臂梁厚度会远大于梁材料的热穿透厚度,多层结构的微悬臂梁由于上下两层材料的热膨胀系数不同将产生弯曲形变,将电压改为交变电压后微悬臂梁因电热产生不同程度的弯曲,当调节交变电压的频率与微悬臂梁的固有共振频率相等时,微悬臂梁便会发生谐振,如图 8 所示。电热激励微悬臂梁显微图如图 9 所示。电热激励微悬臂传感器制作
20、工艺与 IC 工艺兼容,可将其与信号调理电路集成在同一芯片,构成功能强大的智能传感器。1.2.4 静电激励静电激励利用的是电容器原理,当微悬臂梁与下极板之间加上电压之后,微悬臂梁会因与极板施加的正负电压而产生静电吸引力,导致微悬臂梁弯曲变形,在微悬臂梁与下极板之间施加上一定频率的交流电后,微悬臂梁会因与下极板组成的电容器充放电而产生相应频率的振动,通过改变交流电的频率,使其与微悬臂梁的固有共振频率保持一致,微悬臂梁便可发生共振28。静电激励微悬臂梁示意图如图 10 和图 11 所示。静 电 激 励 功 耗 小,易 集 成,但 是 需 要 较 大 的 驱 动电压。综上,谐振式微悬臂梁传感器具有结
21、构与原理简单、制作工艺成本低、可量产、可阵列化等优点,将在各个领域发挥巨大作用,但是由于其结构原理特殊性,也导 致 其 在 液 相 传 感 中 有 着 巨 大 的 阻 碍,有 待 进 一 步研究。2 谐振式微悬臂梁传感器的应用进展2.1 在痕量生化分子检测中的应用环境监测在当今这个以绿色发展为主题的世界,显得尤为重要。谐振式微悬臂梁传感器在环境监测上有着十分强大的优势30。在现场化学检测31、农药残留测量32、有毒有害气体成分浓度测量3335等方面有着优异的性能。甲基膦酸二甲酯(DMMP)是有机合成中常用的阻燃剂或稀有金属萃取剂,具有一定的挥发性。在传感检测中,DMMP 也常用作神经毒剂或有机
22、磷农药的模拟剂。Li 等人36使用逐层自组装(Layer-by-Layer)的方式在微悬臂梁的 SiO2表面上构建了超支化聚合物(如图 12所示),再用 APHFPP 基团(DMMP 表面特有的受体基团4-(2-(4-(烯丙氧基)苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷-2-基)苯酚)修饰。由于超支化聚合物具有多支链多末端官能团,微悬臂梁传感器可以对大量 DMMP 分子进行选择性吸附,从而实现了超灵敏的微质量检测,且超支化聚合图 9电热激励微悬臂梁显微图27图 8电热激励微悬臂梁示意图图 10静电激励微悬臂梁示意图一28图 11静电激励微悬臂梁示意图二29图 7磁激励微悬臂梁实物图2514健康
23、医疗微电子电子技术应用 2023年 第49卷 第3期Microelectronics in Medical and Healthcare技术专栏技术专栏丨特约主编 黄成军 刘欢 朱疆物因其具有少根多支的特性,避免了因超支化聚合物大量附着引起微悬臂梁硬化导致的刚度变化。实验结果表明谐振式微悬臂梁传感器能够快速且可重复地检测微量 DMMP 蒸气分子(检出限低于 7.2 ppb)。此外,在用 AHFIP 基团(2-烯丙基六氟异丙醇)代替 APHFPP 基团修饰后,传感器对痕量爆炸蒸气同样表现出极高的敏感性。该课题组还设计了一种四悬臂结构的微传感器37,以及另一种基于双层 SOI 硅片的器件微悬臂梁传
24、感器31,传感器对爆炸蒸气的检出限分别达到了 100 ppt和 7.6 ppb。在谐振传感器的优化方面,Li 等人38将加热端分别设计在悬臂梁固定端、中间、自由端三个位置,研究表明驱动元件在固定端的时候悬臂梁的振幅、Q值、谐振稳定性是最优的。黄赛鹏等人39也利用微悬臂梁和光杠杆检测制出了一种乙醇自挥发检测传感器。Fu 和 Xu 等人40以刚度较小的酞菁桐为敏感材料,将影响固有共振频率的因素锁定在等效质量的变化,通过将振动位移信号平移 180并反馈到谐振器的输入端的方法,平衡部分惯性力,减小悬臂梁的等效质量,从而提高了其固有共振频率。在乙醇蒸气分子时发现,传 感 器 的 灵 敏 度 提 高 了
25、90 倍。Li 等 人41设 计 了MOF-5 作为低浓度苯胺的传感材料,结合质量分辨率为 1.5 pg/Hz 的微悬臂梁制备了性能优异的传感器,其苯 胺 检 出 限 低 于 1.4 ppm,三 次 循 环 重 复 检 测 RSD 为4%,有着良好的重复性。由于块状的金属钯可在自然条件下与氢气结合成为氢化钯,表现出对氢气超高的吸附特性,且其相较于其他储氢材料的价格更低,Lynford L.Goddard 等人42通过在微悬臂梁上负载 50 nm 厚的钯膜,当钯膜吸附氢气后其晶格膨胀,导致光学与机械性能发生变化,引起的应力导致微悬臂梁的变形,利用 DPM(衍射相位显微镜)以纳米级精度测量微悬臂梁
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