兰州市主城区大气气溶胶PM2.5中痕量金属的污染特征及其健康风险.pdf
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1、【目的】研究兰州市主城区PM2.5中痕量金属污染特征、组成状况、生态及健康风险.【方法】2020年春、夏、秋、冬四季在生物制品研究所、兰炼宾馆、职工医院、铁路设计院进行采样,利用ICP-MS测定V、Mn、Co、Cu、Sb、Fe、Cd、Pb 8种代表痕量金属元素。【结果】兰州主城区PM2.5浓度分布不均,呈现“片状”及“岛状”分布,被测痕量金属元素Pb、Cu、V浓度值高于其他元素,Pb元素最高浓度值达到0.317 8 g/m3。各采样点间的分歧系数(CD)值春季均在0.35以下,PM2.5中痕量金属元素组分可能相似。所有采样点间冬季CD值均高于0.35,各采样点间PM2.5中痕量金属元素组分可能
2、存在差别。痕量金属元素的富集状况随季节变化而变化,富集因子整体上冬春高、夏秋低,Pb、Cd的富集状况最为明显。Mn、Fe、V、Co、Cu、Sb 的生态风险为低度,生态风险指数维持在0.00618.223之间。生态风险影响最大的痕量金属元素主要为Pb和Cd,其中,Cd的生态风险程度为较重(97.423)严重(428.66)。【结论】PM2.5中潜在的非致癌风险在各个季节均可能存在,儿童的Hq值均高于成年男性和成年女性。致癌风险因子Cd、Co的ILC值均在健康范围之内,儿童的ILC值整体高于成年男性和成年女性,其健康风险状况应更加得到关注。关键词:痕量重金属;兰州市主城区;PM2.5;健康风险;季
3、节变化;富集因子中图分类号:X513 文献标志码:A 开放科学(资源服务)标识码(OSID):文章编号:1003-4315(2023)03-0169-11Pollution characteristics and health risks of trace metals in atmospheric aerosol PM2.5 in Lanzhou CityYANG Fan1,CHENG Huibo1,2,WANG Xia1,WANG Zhen1(1.Gansu Province Environmental Monitoring Center,Lanzhou 730000,China;2.Co
4、llege of Earth and Environmental Sciences,Lanzhou University,Lanzhou 730000,China)Abstract:【Objective】To study the pollutant properties,composition,ecological and health risks of trace metals in PM2.5.【Method】In the main urban area of Lanzhou City,samples were collected from the Institute of Biologi
5、cal Products,Lanlian Hotel,Staff Hospital and Railway Design Institute in the spring,summer,autumn and winter of 2020.Eight representative trace elements(V,Mn,Co,Cu,Sb,Fe,Cd and Pb)were determined by ICP-MS.【Result】The concentration distribution of PM2.5 in the main urban area of Lanzhou is uneven,s
6、howing flake and island distributions.The concentrations of Pb,Cu and V are higher DOI:10.13432/ki.jgsau.2023.03.022第一作者:杨帆,高级工程师,硕士,主要从事生态环境监测及环境健康风险评估研究。E-mail:通信作者:程慧波,正高级工程师,博士,主要从事生态环境监测研究。E-mail:基金项目:甘肃省青年科技基金项目(18JR3RA022);甘肃省自然科学基金项目(21JR7RA690)。收稿日期:2022-05-18;修回日期:2022-07-06甘肃农业大学学报2023 年t
7、han other elements,and the highest concentration of Pb is 0.3178 g/m3.The divergence coefficient(CD)values of all sampling sites are below 0.35 in spring,and the trace elements in PM2.5 may be similar.In winter the CD values of all sampling siets were higher than 0.35,and the trace elements in PM2.5
8、 may differ between sampling sites.The enrichment of trace elements varies with the seasons.The enrichment factors are higher in winter and spring,lower in summer and autumn,and the enrichment of Pb and CD is the most obvious.The ecological risk of Mn,Fe,V,Co,Cu and Sb was low,and the ecological ris
9、k index ranged from 0.006 to 18.223.Pb and Cd were the main trace elements with the greatest impact on ecological risk,and the ecological risk of CD ranged from high(97.423)to severe(428.66).【Conclusion】The potential non-cancer risk may be present in PM2.5 in all seasons.The Hq value of children is
10、higher than that of adult males and females.The ILC values of CD and Co are in the healthy range.The ILC values of children are higher than those of men and women and their health risk status should be given more attention.Key words:trace heavy metals;Lanzhou City;PM2.5;health risk;seasonal variatio
11、n;enrichment factor 大气气溶胶的组成成分、时空分布、污染特征等对人群健康、大气环境等方面产生着重要影响1-4。近年来,随着经济发展以及城市化进程加快,大气环境压力日趋严重,细颗粒物(PM2.5)中痕量金属成分对人体健康以及环境生态风险有着重要影响5-9。颗粒物对人群的健康风险不仅仅同其浓度、粒径、载带的化学组分种类有关,还和痕量金属元素含量以及暴露时间、接触方式等有着密切关系7,10-15。痕量金属元素是PM2.5的重要成分,如V、Mn、Co、Cu、Sb、Fe、Cd、Pb等,这些元素通过呼吸器官进入人体,会引起高血压、肾脏、心肺等疾病甚至会造成DNA损伤16-17。镉(Cd
12、)中毒能够引起肺癌、骨骼软化、皮肤疾病、肝肾病变;钒(V)也与人类心血管疾病和呼吸系统疾病呈正相关;过量摄入铅(Pb)会损害人体内分泌系统、免疫系统以及神经系统,会损害人体骨骼发育和酶循环。锰(Mn)的过量摄入会损坏人体的肾脏和神经系统,因此对环境空气PM2.5中痕量金属的研究仍十分必要,大量科研文献报道了颗粒物中痕量金属的污染特征及对人体健康影响等方面的研究7,18-21。为揭示兰州市主城区PM2.5中痕量金属的时空分布和污染特征,本文采用GIS中IDW反距离空间插值的分析方法,对PM2.5浓度及具有代表性的痕量金属含量进行分析,同时引进了EPA健康风险模型对PM2.5中痕量金属对儿童、成年
13、男性、成年女性的健康风险进行分析评估22-23,为兰州市主城区防治PM2.5痕量金属污染、制定防控对策提供依据。1材料与方法1.1样品采集兰州市主城区在生物制品研究所(N 36.074 2,E 103.841 7)、兰炼宾馆(N 36.103 1,E 103.631 1)、职工医院(N 36.075 6,E 103.712 1)、铁路设计院(N 36.046 2,E 103.831 1)设置了4个国控空气自动站,本研究在4个国控站点周围布点采样,其PM2.5质量浓度自动监测结果可便于颗粒物采样器的手工采样质控比对。采用中流量TH-150F型采样器进行采样,采样器距离地面高度1.5 m,根据 环
14、境空气颗粒物(PM2.5)手 工 监 测 方 法(重 量 法)技 术 规 范(HJ656-2013)及修改单、环境空气 PM10和PM2.5的测定 重量法 HJ618-2011 及修改单的相关规定,使用玻璃纤维滤膜规范布点采样,采样时间分别为2020 年 1 月 5 日14 日、2020 年 4 月 1 日10 日、2020年7月5日14日、2020年10月1日10日,4个采样点同时采样,采样时间为0 0023 00,连续不间断采样,每个采样点确保在22 h以上,代表了冬、春、夏、秋4个季节,同时每次现场采样均配置空白滤膜,共采集有效样本80个,其中空白样品40个,样品采集前后均在恒温恒湿箱中
15、平衡24 h,空白滤膜与采样滤膜一起进行恒重称质量及实验室分析。1.2样品分析痕量金属元素分析主要使用美国Thermo fisher公司Xseries电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS),普立泰科ST60全自动消解仪。主要试剂有:高纯氩气、标准储备液、质谱调谐液、铑(Rh)内标储备液、硝170第 3 期杨帆等:兰州市主城区大气气溶胶PM2.5中痕量金属的污染特征及其健康风险酸、盐酸、氢氟酸、过氧化氢、所有标准溶液配制均用超纯水。ICP-MS 在工作之前,选用质谱调谐液(10 ng/mL),对仪器参数功率进行调节,调谐后仪器的氧化物、双电荷、灵敏度均达到测试要求8。痕量分析元素为:V、Mn、C
16、o、Cu、Sb、Fe、Cd、Pb共8种,相关性系数均在0.999以上,如表1所示。1.3分析方法1.3.1空间插值兰州市主城区受特殊地理环境和人文环境影响,PM2.5中痕量金属在空间分布上具有差异性,由于受监测点位的限制,无法做到所有的数据全覆盖。本文利用ArcGIS技术,引入IDW反距离空间插值法对兰州市主城区PM2.5质量浓度及痕量金属进行空间插值,反距离空间插值是一个加权平均插值法,方次参数控制着权系数如何随着离开一个格网结点距离的增加而下降,该方法适用于大气颗粒物浓度研究,通过反距离函数,对具有局部因变量的表面进行空间插值。1.3.2分歧系数分歧系数(CD)是通过分析数据进行归一化处理
17、用来比较研究对象之间相似程度的数学方法 22 ,可以通过计算不同季节不同采样点之间颗粒物中痕量金属的组分的 CD 值来对各采样点颗粒物中痕量金属组成的相似性进行评估,计算公式如下。CDnk=1pi=1p(xmn-xmkxmn+xmk)式中:n,k分别表示不同的采样点,Xmn表示采样点n的PM2.5中痕量重金属m的浓度,p表示参与计算的重金属分组数目。如果 n 和 k 两个不同采样点的PM2.5中痕量重金属组成非常相似,则CD值趋向于0;如果n和k 2个不同采样点的组成差别很大,那么CD 值接近于 1。将 00.2、0.20.5、0.51 作为PM2.5中成分谱组成相似、可能相似、不相似的分类标
18、准24。1.3.3潜在生态风险 1)富集因子富集因子通过研究区域内大气颗粒物元素和标志参考物质元素的相对质量浓度值与该两种元素在一定的参考物质中的相对浓度来比较,可以反映一个区域内大气颗粒物中某种元素的贡献程度8。当某种元素的富集因子值小于10时,则认为该元素主要是由土壤或者岩石风化被吹入大气中造成的,表示该元素相对于地表土来源没有富集;当某种元素的富集因子大于10时,则表示该元素可能存在富集,不仅仅有地表土本来元素的贡献,而且还可能与人类的自然活动有着密切的关系8,25。富集因子计算公式为:EFi=(Ci/Cj)M(Ci/Cj)NCi是代表第i种元素的浓度;Ci是选定的能够代表颗粒物本底值的
19、参比浓度;M是在大气颗粒物中的量,N是在参考物质中的量,本文选用Sb元素作为参比元素进行研究8。2)生态风险根据元素丰度与释放能力原则,潜在生态风险指数随着重金属的污染程度增加而增加,污染物之间有协同效应,多种重金属协同污染导致的潜在生态风险更大,不同元素的生态风险响应不同,Cu、Pb、Cd是优先考虑的污染因子8,26-27。潜在生态风险的评价公式为:Cif=Ci大气颗粒物/Ci背景表1ICP-MS痕量金属元素检出限Table 1Detection limits of trace elements by ICP-MS序号Serial number12345678元素Element钒(V)锰(M
20、n)钴(Co)锑(Sb)铁(Fe)铜(Cu)镉(Cd)铅(Pb)检出限/(g m-3)Detection limit0.000 20.000 10.000 20.000 40.058 00.000 50.000 50.000 8回归方程Regression equationy=15 592x+7 843y=29 106x+10 316y=21 445x+534y=11 504x+256y=14 811x+1 104 735y=5 377x+3 674y=5 026x+201y=72 353x+34 120相关性系数(R)Correlation coefficient0.999 90.999 9
21、0.999 90.999 90.999 40.999 90.999 40.999 1171甘肃农业大学学报2023 年Eif=TifCifRI=i=1nEif式中:Cif表示重金属f的污染系数,Ci大气颗粒物为重金属浓度值,Ci背景为重金属f对应土壤的背景值。Eif为重金属f的潜在生态风险指数,Tif为毒性系数,毒性系数为Fe=Mn=1 V=2 Cu=Co=Pb Sb Cd。RI是不同重金属协同作用潜在生态风险指数8,27(表2)。1.3.4健康风险评价根据美国环保署和国际癌症研究机构的相关研究成果,可以将痕量重金属分为致癌和非致癌风险,评估PM2.5中痕量重金属元素对人群健康影响,可通过美国
22、环保署推荐的健康风险模型EPA进行评价28。其中Sb、Pb、Fe、Cu、Mn、V为非致癌风险因子,Co、Cd为致癌风险因子。非致癌健康风商值(Hq)为某痕量重金属元素日均摄入量(ADD)同参考摄入量(RFD)的比值,危险指数(HI)为非致癌健康风险商值的总和,ILC为致癌风险系数,CSF为癌症斜率因子,ILC的值在10-610-4的范围内时,认为存在潜在致癌风险,但在健康风险范围内,ILC10-4时,一定存在致癌风险8。其中,痕量重金属元素Cd、Pb、Cu、Mn、Sb、Co、Fe、V的暴露参考量 RFD为 1.0E-03、3.5E-03、4.0E-03、1.43E-05、4.0E-04、5.7
23、1E-06、7.0E-01、7.0E-03 mg/(kg d)。Cd 和 Co的CSF值分别为:6.3、9.8 mg/(kg d)。计算公式如下:Hq=ADDRFDADD(LAD)=(CiIREFED)/(BWAT)ILC=LADCSF各参数取值及意义如下表3所示。2结果与分析2.1PM2.5及痕量金属元素时空分布兰州主城区PM2.5浓度值呈现出了片状,岛状的分布模式,如图1所示。从整体上看,兰炼宾馆区域整体上PM2.5浓度值呈现出了一个较高的态势,该区域 PM2.5浓 度 值 在 春 季 为 55 g/m3,在 冬 季 为73 g/m3。痕量金属元素的浓度值同PM2.5浓度值基本呈现出了正相
24、关,其中,PM2.5中Pb元素的浓度值在所有的季节均高于其他被测元素,Cu、和V次之。Pb元素在冬季的生物制品研究所的浓度值最高,为0.317 8 g/m3。Cu元素在冬季的兰炼宾馆采样点浓度值最高,为0.024 7 g/m3。表2痕量金属元素生态风险分级Table2Ecological risk classification of trace elements生态风险范围Scope of ecological risk0Eif4040Eif8080Eif160160Eif320Eif320单因子生态风险程度Single factor ecological risk degree低 Low中
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- 兰州市 城区 大气 气溶胶 PM_ 282.5 29 痕量 金属 污染 特征 及其 健康 风险
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