高浓度丙烯腈废气治理工艺及应用.pdf
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1、资源与环境化 工 设 计 通 讯Resources and EnvironmentChemical Engineering Design Communications186 第49卷第7期2023年7月丙烯腈在我国属于安全监管总局重点进行监管的化学品,具有剧毒,因此对其的储存和使用有着非常严格的要求。同时,随着国家对环境保护的重视程度日益提高,工业废气排放标准越来越严格,GB 315712015石油化学工业污染物排放标准1中规定丙烯腈排放限值为0.5 mg/m3。丙烯腈沸点为77.35,极易挥发,30下丙烯腈装车装船产生废气的饱和浓度可以达到300 g/m3,针对高浓度丙烯腈废气的治理,去除率
2、需要达到99.9999%才能满足排放标准。本文以某装车台含丙烯腈装车废气治理项目为例,对丙烯腈装车废气的处理工艺进行了研究2-3。针对高浓度有机废气治理,一般先采用回收的方法尽量回收废气中的有机物,再通过破坏法去除废气中的有害污染物。回收法一般包括冷凝法、吸收法、吸附法、膜回收等,冷凝法是将油气的热量置换出来,实现油气组分从气相到液相的直接转换。冷凝法是利用烃类物质在不同温度下的蒸汽压差异,通过降温使油气中一些烃类蒸汽压达到过饱和状态,过饱和蒸汽冷凝成液态,回收油气的方法。吸收法是采用多级吸收将为其净化,原理是将废气中的 VOCs 转移到吸收剂中,存在吸收剂如何再生、大量废液造成二次污染等问题
3、。吸附法与吸收法类似,将废气中的 VOCs 转移到吸附剂中,存在吸附剂如何再生、吸附后产生危化品等问题。破坏法一般包括直接燃烧法、催化氧化(CO)法、低温等离子法等。直接燃烧法是将废气引入焚烧炉中燃烧,使废气中的 VOCs 在高温(8001 000)下燃烧,生成 CO2和 H2O,该方法治理彻底。但由于是明火装置,需要与罐区保持至少50 m的防火安全距离,同时,对于 VOCs 浓度较低的废气,需要补充燃料,投资和运行成本大,安全风险高。催化氧化法(CO)的原理是使废气中的 VOCs 在相对低温(200400)的条件下,进行无焰氧化反应,使其转化为 CO2和H2O,该方法治理彻底,相对高温直接燃
4、烧,安全性高。针对装车废气波动(浓度和流量)的特性,如何保证催化氧化装置稳定运行、废气达标排放,一直是该方法研究热点和难点4-5。低温等离子是在外加电场的作用下,介质放电产生的大量携能电子轰击污染物分子,使其电离、解离和激发,引发一系列复杂的物理、化学反应,使复杂大分子污染物转变为简单小分子安全物质,或使有毒有害物质转变成无毒无害或低毒低害的物质,从而使污染物得以降解去除。应当注意,采用破坏法,若废气中有机物含有氮元素,则会生成 NOx,需要进一步进行脱硝治理,一般采用选择性催化还原(SCR)的方法进行脱硝治摘要:介绍了自主开发的“冷凝均化+催化氧化(CO)+选择性催化还原(SCR)”治理高浓
5、度丙烯腈废气的工艺路线,研究表明,采用该工艺路线处理丙烯腈装车产生的废气,冷凝温度控制在-60以下,丙烯腈回收率可达99%以上,CO 入口丙烯腈浓度控制在2 500 mg/m3以下,采用自主研发的 JDVC-1800型催化剂,CO 催化剂温度控制在400以上,可保证经过 CO 处理,气体中丙烯腈含量小于0.5 mg/m3。关键词:丙烯腈废气;催化氧化;冷凝均化中图分类号:X783文献标志码:B文章编号:10036490(2023)07018604Treatment Technology and Application of High Concentration Acrylonitrile Wa
6、ste GasXia Hai-xiang,Zhu Li-xin,Ma Jun-jieAbstract:The self-developed process route of condensation homogenization+catalytic oxidation(CO)+selective catalytic reduction(SCR)for the treatment of high concentration acrylonitrile waste gas was introduced.The research showed that the process route in th
7、is paper was used to treat the waste gas of loading acrylonitrile,the condensation temperature was controlled below-60 ,and the recovery rate of acrylonitrile could reach more than 99%.CO inlet acrylonitrile concentration control in 2 500 mg/m3 below,using the independent research and development of
8、 JDVC-1800 type catalyst,CO catalyst temperature control above 400,can ensure that after CO treatment,gas acrylonitrile content 0.5 mg/m3.Keywords:acrylonitrile waste gas;catalytic oxidation;condensation homogenization高浓度丙烯腈废气治理工艺及应用夏海翔1,朱立新2,马俊杰2(1.连云港新荣泰码头有限公司,江苏连云港 222000;2.南京沿江资源生态科学研究院有限公司,江苏南京
9、 210047)收稿日期:20230412作者简介:夏海翔(1974),男,江苏南京人,工程师,主要研究方向为化工储运安全。资源与环境化 工 设 计 通 讯Resources and EnvironmentChemical Engineering Design Communications 187第49卷第7期2023年7月理。SCR 是通过 NH3或者尿素等还原剂,在反应温度 320400时,与 NOx进行选择性反应生成 N2和H2O,不产生二次污染,无副产品。针对高浓度丙烯腈废气的治理,本文采用“冷 凝+CO+SCR”的方法,先通过冷凝将废气中丙烯腈尽可能回收,再通过 CO 去除废气中剩余
10、的丙烯腈,最后通过 SCR 去除 CO 产生的 NOx。1 冷凝+CO+SCR治理工艺如图1所示,高浓度丙烯腈废气先进入冷凝设备(进气管线上设有气体取样口),回收废气中的丙烯腈,冷凝的终端温度控制在-70-60,离开冷凝设备后(出口管线上设有气体取样口),废气中丙烯腈浓度2.5 g/m3。经过冷凝后的废气进入 CO 处理设备,CO 催化剂床层温度控制在400450,丙烯腈与氧气反应,生成二氧化碳、水、氮气和 NOx(CO出口管线上安装了 CEMS 在线分析,用于测量 SCR前 NOx的浓度)。完成 CO 反应的废气再进入 SCR 反应器进行脱硝反应,废气中的 NOx转化为氮气,最后通过排气筒达
11、标排放(排气筒上安装了 CEMS 在线分析和 GC 在线分析,用于测量废气中 NOx和丙烯腈的浓度)。高浓度丙烯腈废气丙烯腈60 mg/m3NOx30 mg/m3冷凝取样分析取样分析CEMS在线分析CEMS在线分析GC在线分析COSCR达标排放图1 冷凝+CO+SCR治理工艺流程简图本文研究了冷凝终端温度对丙烯腈回收效率的影响,CO 催化剂温度和空速对丙烯腈去除效率的影响,并对排放气体中的 NOx进行了长周期考核。2 冷凝+CO+SCR治理设施工程调试2.1 废气情况连云港荣泰化工仓储有限公司(以下简称荣泰化工)一期和二期装车台在丙烯腈装车过程中产生的高浓度丙烯腈废气,需要进行回收治理。高浓度
12、丙烯腈废气的最大体积流量为640 m3/h,废气浓度按丙烯腈饱和蒸气对应的浓度计算,计算公式如下:C=V标况22.4M1 000V标况=P1 000273(273+T)式中,C 为1 m3废气中丙烯腈的质量浓度(mg/m3);V标 况为 1 m3废 气 中 的 丙 烯 腈 在 标 况(0,1atm)下所占体积(L);M 为丙烯腈分子量;P 为在大量液体状态下,丙烯腈真实的蒸气压力(atm)。丙烯腈在030的饱和蒸气浓度如表1所示。表1 不同温度下丙烯腈的饱和蒸气浓度温度 浓度 mg/m3温度 浓度 mg/m3温度 浓度 mg/m3084 507 14171 854 28322 956 189
13、160 15180 220 29336 929 294 025 16188 918 30351 386 399 110 17197 958 31366 340 4104 423 18207 351 32381 804 5109 970 19217 105 33397 790 6115 761 20227 233 34414 309 7121 803 21237 742 35431 375 8128 105 22248 647 36449 002 9134 675 23259 955 37467 200 10141 521 24271 679 38485 984 11148 653 25283
14、829 39505 367 12156 080 26296 418 40525 364 13163 810 27309 458 2.2 冷凝温度对丙烯腈回收率的影响文中高浓度丙烯腈废气回收治理采用冷凝工艺,调节不同的终端冷凝温度,对冷凝设备进出口取样分析,考察了冷凝温度对丙烯腈回收率的影响,同时与理论回收率计算值(理论浓度按本文2.1的方法进行计算)做了比较,见表2。丙烯腈回收率计算公式如下:Y实测=1-(C出口/C初始)100%Y理论=1-(C理论/C初始)100%式 中,Y实 测为 实 测 的 丙 烯 腈 回 收 率,%;Y理论为理论计算的丙烯腈回收率,%;C初始为实测的冷凝设备进口丙烯腈
15、浓度,mg/m3;C出口为实测的冷凝设备出口丙烯腈浓度,mg/m3;C理论为理论计算的丙烯腈浓度,mg/m3。表2 冷凝温度对丙烯腈回收率的影响冷凝温度初始浓度(mg/m3)理论冷凝后浓度(mg/m3)实测冷凝后浓度(mg/m3)理论回收率(%)实际回收率(%)-70326 5004001 95899.88 99.40%-69326 5004452 03699.8699.38-68326 5004952 24399.8599.31-67326 5005492 23199.8399.32-66326 5006091 75099.8199.46-65326 5006752 15999.7999.3
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