面容比对酸蚀砂岩溶解特性与力学性能的影响.pdf
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1、面容比对酸蚀砂岩溶解特性与力学性能的影响梁艳玲1,2,霍润科1,2,宋战平1,2,穆彦虎3,熊爱华1,2,宋子羿1,2(1.西安建筑科技大学土木工程学院,陕西西安710055;2.西安建筑科技大学陕西省岩土与地下空间工程重点实验室,陕西西安710055;3.中国科学院西北生态环境资源研究院冻土工程国家重点实验室,甘肃兰州730050)摘要:为研究静态酸岩反应体系中,面容比对砂岩溶蚀及劣化特性的影响,选择 pH=2、5 的盐酸与硫酸溶液为腐蚀环境,通过改变砂岩表面积以设置不同面容比,研究其对砂岩物理化学及力学性质的影响规律,并通过酸岩反应理论,分析面容比对砂岩腐蚀过程中扩散溶解机制的影响。研究结
2、果表明:在不同面容比条件下,砂岩质量损失率、总阳离子析出量与腐蚀时间均呈幂函数关系,且面容比与溶解速率常数呈正相关,对反应级数影响较小。不同环境下反应级数均小于 1,砂岩腐蚀速率随时间逐渐减小。在 pH=2、5 的盐酸和 pH=2 硫酸溶液中,不同阳离子析出量 N 呈现 N(Ca2+)N(Na+)N(Mg2+)N(K+),在 pH=5 硫酸溶液中,则 N(Na+)N(Ca2+)N(Mg2+)N(K+)。酸岩反应可概括为扩散控制和化学反应控制 2 种机制,控制参数均与面容比呈负相关,与溶液 pH呈正相关,硫酸溶液中各参数稍大于盐酸溶液中相对应的数值。不同环境下酸岩作用过程均由化学反应主导,且面容
3、比对扩散作用的影响强于化学反应。酸蚀砂岩的力学性能发生劣化,单轴压缩下其破坏过程分为压密、弹性变形、塑性屈服、峰后 4 个阶段,砂岩峰值强度、弹性模量降低,峰值应变增加,脆性减弱,延性增强,面容比越大,其劣化越严重。整体上,溶液 pH 越小,面容比对砂岩溶解特性与力学性能的影响越显著,且盐酸溶液对面容比的敏感程度稍强于硫酸溶液。研究结果可为酸化学环境下岩体工程的安全性评估与灾害防治提供理论参考。关键词:砂岩;酸腐蚀;面容比;扩散溶解机制;力学特性中图分类号:TU458文献标志码:A文章编号:02539993(2023)04152711Influence of area-to-volume ra
4、tios on dissolution characteristics and mechanicalproperties of acid-corroded sandstoneLIANGYanling1,2,HUORunke1,2,SONGZhanping1,2,MUYanhu3,XIONGAihua1,2,SONGZiyi1,2(1.School of Civil Engineering,Xian University of Architecture and Technology,Xian710055,China;2.Shaanxi Key Laboratory of Geotechnical
5、 and Un-derground Space Engineering,Xian University of Architecture and Technology,Xian710055,China;3.State Key Laboratory of Frozen Soil Engineering,Northwest Institute of Eco-Environment and Resources,Chinese Academy of Sciences,Lanzhou730050,China)Abstract:Tostudytheeffectofarea-to-volumeratioont
6、hedissolutionanddeteriorationcharacteristicsofsandstoneinthestaticacid-rockreactionsystem,theHClandH2SO4solutionswithpH=2and5areselectedascorrosionenvironments,andthedifferentarea-to-volumeratiosaresetbychangingsurfaceareasofsandstone.Theeffectsofarea-to-volumeratios收稿日期:20220706修回日期:20220907责任编辑:钱小
7、静DOI:10.13225/ki.jccs.2022.1016基金项目:国家自然科学基金资助项目(41172237,52178393);冻土国家重点实验室开放基金资助项目(SKLFE202107)作者简介:梁艳玲(1996),女,山西朔州人,博士研究生。E-mail:通讯作者:霍润科(1963),男,陕西西安人,教授,博士生导师,博士。E-mail:引用格式:梁艳玲,霍润科,宋战平,等.面容比对酸蚀砂岩溶解特性与力学性能的影响J.煤炭学报,2023,48(4):15271537.LIANGYanling,HUORunke,SONGZhanping,etal.Influenceofarea-to
8、-volumeratiosondissolutionchar-acteristicsandmechanicalpropertiesofacid-corrodedsandstoneJ.JournalofChinaCoalSociety,2023,48(4):15271537.第48卷第4期煤炭学报Vol.48No.42023年4月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYApr.2023onthephysicochemicalandmechanicalpropertiesofsandstonearestudied.Accordingtotheacid-rockreactiontheory
9、,theeffectofthearea-to-volumeratioonthediffusion-dissolutionmechanismduringsandstonecorrosionisanalyzed.Theres-ultsshowthatthesandstonemasslossrateandamountofsubstanceoftotalcationsareallrelatedtothecorrosiontimeasapowerfunction.Thearea-to-volumeispositivelycorrelatedwiththedissolutionrateconstantan
10、dhaslittleeffectonthereactionorder.Thereactionorderislessthanoneindifferentenvironments,indicatingthatthesandstonecorrosionratedecreasesgraduallywithsoakingtime.InthepH=2、5HClsolutionandpH=2H2SO4solution,theamountofsubstanceofcationshowsN(Ca2+)N(Na+)N(Mg2+)N(K+),andinthepH=5H2SO4solution,itisN(Na+)N
11、(Ca2+)N(Mg2+)N(K+).Theacid-rockreactioncanbesummarizedastwomechanisms:diffusioncontrolandchemicalreactioncontrol.Thetwocontrolparametersarenegativelycorrelatedwiththearea-to-volumeratioandpositivelywiththepHvalueofsolutions.TheparametervaluesintheH2SO4solutionsareslightlylargerthanthecorrespondingva
12、luesintheHClsolu-tions.Theinteractionbetweensandstoneandacidindifferentconditionsisdominatedbythechemicalreaction.Thearea-to-volumeratiosignificantlyinfluencesdiffusionmorethanthechemicalreaction.Themechanicalpropertiesofsand-stoneareweakenedafteracidcorrosion.Thedamageofsandstoneunderuniaxialcompre
13、ssioncanbedividedintofourstages:compaction,elasticdeformation,plasticyieldingandpost-peak.Thepeakstrengthandelasticmodulusdecrease,thepeakstrainincreases,thebrittlenessdeclines,andtheductilityisenhanced.Thelargerthearea-to-volumeratio,themoreseverethesandstonedeteriorationis.Overall,thesmallerthepHv
14、alueofsolutions,themoreprominenttheeffectsofthearea-to-volumeratioonthedissolutioncharacteristicsandmechanicalpropertiesofsandstoneare,whichismoreob-viousintheHClsolutionsthanintheH2SO4solutions.Thefindingcanprovidetheoreticalreferencesforthesafetyassess-mentanddisasterpreventionofrockmassengineerin
15、gunderanacidicenvironment.Key words:sandstone;acidcorrosion;area-to-volumeratio;diffusion-dissolutionmechanism;mechanicalproperties现代工业化的迅速发展,带来的环境污染问题日趋严重,酸雨、酸雾、酸性废液等不断向地下渗透,成为地下水污染的主要原因1。岩石作为地下工程建设中广泛使用的天然材料,长期处于复杂的酸腐蚀环境中,使得其物理化学和力学性质受到影响,严重威胁地下结构的安全与稳定。因此,酸腐蚀环境下岩石劣化特性与酸岩作用机理成为环境岩土领域的研究热点。岩石是长期地质作
16、用下形成的多矿物集合体,其内部含有大量随机分布的微裂隙、孔洞、界面等缺陷,酸腐蚀环境的持续作用导致岩石内部矿物溶解、微观结构损伤、初始缺陷扩展,最终表现为宏观物理力学性能的劣化2-5。对此,丁梧秀等6、申林芳等7研究水化学溶液作用下矿物的溶解行为及岩石的力学损伤特性,建立溶解动力学模型,探讨水岩作用机制及其影响因素,为岩土工程长期稳定性评价提供参考。徐则民等8综合前人在硅酸盐矿物溶解动力学方面取得的成果,总结了矿物溶解速率的影响因素,为滑坡灾害的研究提供一定借鉴。陈有亮等9-10分析化学溶蚀及冻融循环作用下花岗岩和砂岩的力学特性,并从微观力学和化学机理出发,探究了化学溶蚀和冻融循环对岩石的损伤
17、机理。陈卫昌等11模拟酸雨侵蚀石灰岩的室内试验,对比分析酸雨的淋蚀和浸泡作用对石灰岩微观结构的影响,进一步探究了酸雨溶蚀石灰岩机理。HUO 等12、LI 等13通过室内加速腐蚀试验,研究不同 pH 酸溶液作用下岩石物理化学及力学性质的变化规律,从微细观角度揭示砂岩的腐蚀劣化机制。酸岩反应为复相反应,固相、液相以及固液交界面的性质都会影响反应的进行,研究岩石的腐蚀行为要对酸岩反应过程进行深入研究。据此,TAYLOR等14指出旋转圆盘试验是研究酸岩反应动力学最有效的手段之一。张黎明和任书泉15借助旋转圆盘仪模拟试验装置,确定酸岩反应动力学方程,探讨了白云岩与盐酸非均相表面反应机理。刘再华等16通过
18、试验研究和理论分析,发现白云岩和灰岩呈现不同的溶解速率控制机理,为揭示自然界白云岩和灰岩岩溶发育的差异提供理论依据。影响酸岩反应速率的因素复杂多样,各因素间的相互作用使得反应呈现不同的特点。面容比是酸岩系统中岩石的反应面积与参加反应的酸液体积的比值,面容比越大,一定体积的酸液与岩石接触的分子越多,发生反应的机会越大,反应速度就越快17,所以面容比对酸岩反应的影响不容忽视。然而目前对于面容比影响因素的研究,大多集中在金属腐蚀行为18-19和酸岩反应动力学试验方面20-21,而在岩石的静态侵蚀试验中考虑较少,导致对酸岩反应机理的认识存在一定不足。笔者以 pH=2、5 的盐酸与硫酸溶液作为腐蚀环15
19、28煤炭学报2023年第48卷境,研究不同面容比对砂岩物理化学及力学性质的影响规律,并基于酸岩反应理论,分析面容比对酸蚀过程中扩散溶解机制的影响。研究成果可为酸腐蚀环境下岩体工程稳定性评估和灾害防治提供有价值的参考。1试验过程及方法1.1试验材料24试验所用试样为取自陕西省某水利工程的砂岩,该砂岩完整性和均匀性较好,为保证试验样品的均一性,岩样均取自同一岩块。经铸体薄片鉴定,该砂岩学名为青灰色微粒含钙岩屑长石砂岩,具细砂状不等粒结构,碎屑粒径为 0.040.30mm,以 0.050.10mm为主,碎屑形状不规则,以棱角次棱角状为主,少量次圆状,碎屑组分主要为石英、方解石、长石、云母、绿泥石以及
20、硅质岩屑、灰岩岩屑,具体成分及含量(体积分数)如图 1 所示。依据国际岩石力学规定,将岩样加工成高 100mm、直径 50mm 的标准圆柱体,基本尺寸和加工精度均符合工程岩体试验方法标准22。试验前对岩样进行波速测试,剔除差异较大者,并依据纵波波速对岩样分组,具体见表 1。考虑到近几年我国酸雨中主要侵蚀性离子有 H+、Cl及 SO,且部分地区的降水 pH 在 5 以下23-24,因此本试验兼顾溶液酸性强弱,且便于不同试验组间相互对照,配置 pH=2、5 的盐酸与硫酸溶液来模拟复杂的酸腐蚀环境。4%3%3%3%8%5%9%65%石英方解石长石云母绿泥石胶结物黏土质岩屑图1砂岩岩样矿物成分及体积分
21、数Fig.1Mineralcompositionandcontentofsandstonesamples表 1 砂岩分组Table 1 Grouping of sandstone samples分组编号浸泡溶液岩样编号波速/(ms1)1pH=2、5的HCl溶液160号279528762pH=2、5的H2SO4溶液1120号291429733原始岩样120126号288529021.2试验方案在室内加速腐蚀试验中,为分析不同酸岩接触情况对试验结果的影响,定义面容比为Q=SV(1)其中,Q 为面容比,cm1;S 为酸岩接触面积,cm2;V 为浸泡溶液的体积,mL。为设置不同面容比,如图 2 所示,
22、在岩样前后面上等间距交错制备 4 条长 10mm、宽 1mm、深 20mm 的水平裂隙以制备裂隙岩样,并将完整岩样与裂隙岩样每组各 3 个全浸于 pH=2、5的盐酸与硫酸溶液中,如图 3 所示,溶液的弧形液面与烧杯(容积为 3000mL)2400mL 标线相切,故试验中面容比设置见表 2。前后完整岩样图2砂岩试样Fig.2Sandstonespecimens图3岩样浸泡Fig.3Specimenssoaking表 2 酸岩系统面容比设置Table 2 Area-to-volume ratios in the acid-rock system岩样S/cm2V/mLQ/cm1完整岩样588.751
23、811.250.325裂隙岩样636.751811.250.352为防止空气中 CO2对试验造成干扰,浸泡过程中用塑料薄膜将烧杯口密封。在浸泡前 5d 每天监测溶液 pH,之后调整为每 5 天测试 1 次,如图 4 所示,以置于 pH=2 的盐酸溶液中的完整岩样为例,浸泡时间达 30d 时,溶液 pH 几乎稳定,酸岩反应微弱。结合相关试验研究25-27,均表明在 2530d 时酸溶液中H+浓度趋于稳定,所以为加快岩样的腐蚀速度,试验第4期梁艳玲等:面容比对酸蚀砂岩溶解特性与力学性能的影响1529过程中每 30 天更换 1 次浸泡溶液,同时测量溶液中阳离子浓度,并将烘干岩样先称重后进行单轴压缩试
24、验,其加载速率为 0.002mm/s。直至浸泡时间达 150d时,无明显气泡、絮状物等现象的产生,且测得的岩样质量变化不大,停止试验。为避免试验误差,每个周期选用 3 个岩样进行平行试验。对应仪器分别为雷磁 PHS-3C 酸度计、792BasicIC 阳离子色谱仪、WGL-30B 型烘箱、JA12002 型号电子天平(分度值 0.01g)及 LETRY 电液伺服岩石压力试验机(最大荷载为2000kN)。0510152025300246810时间/d浓度/(mmolL1)图430d 内 pH=2 的 HCl 溶液中 H+浓度随时间的变化关系Fig.4H+concentrationinpH=2HC
25、lsolutionversustimeduring30days2试验结果与分析2.1酸蚀砂岩的质量损失率在面容比不同的反应体系中,酸岩反应速率存在差异,致使砂岩损伤程度不同。定义砂岩质量损失率D 为D=m0mtm0100%(2)其中,m0为砂岩初始质量,g;mt为浸泡时间为 t 时砂岩的干质量,g。计算腐蚀不同时间后岩样的质量损失率,其结果如图 5 所示。对不同面容比条件下酸蚀砂岩质量损失率与时间的关系进行非线性拟合,拟合公式为D=t(3)其中,、均为拟合常数,具体数值见表 3。由图 5 与表 3 可知,幂函数 D=t可表示酸蚀砂岩质量损失率随腐蚀时间的变化关系,且参数 可作为评判不同面容比条
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