纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展.pdf

化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 7 期纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展娄宝辉1，2，3，吴贤豪2，3，张驰1，2，3，陈臻2，3，冯向东2，3（1 浙江大学材料科学与工程学院，浙江 杭州，310027；2 浙能技术研究院有限公司，浙江 杭州 311121；3 浙江省火力发电高效节能与污染物控制技术研究重点实验室，浙江 杭州 311121）摘要：二氧化碳是全球气候变暖的主要诱因，随着我国“碳达峰、碳中和”战略的提出，二氧化碳的捕集、储存、利用技术快速发展。纳米流体是以由纳米颗粒以预先指定的比例分散在无机或有机液相中产生的具有稳定均匀性的胶体分散系统，兼有纳米材料和液体的特性。纳米颗粒由于对传热和传质过程有着明显的强化作用，因此对二氧化碳的化学吸收具有较大的潜在工业应用价值。本文基于纳米流体的概念，从基液选择、稳定性以及传质增强机制机理阐述了纳米流体在二氧化碳吸收领域的应用；进一步综述了目前纳米流体用于二氧化碳吸收分离的研究进展，分析了基液组成、二氧化碳分压、物化特性等对二氧化碳吸收性能的影响及机理研究；最后展望了纳米流体在二氧化碳吸收分离领域的未来发展趋势。关键词：纳米流体；二氧化碳；气体分离中图分类号：TB383 文献标志码：A 文章编号：1000-6613（2023）07-3802-14Advances in nanofluid for CO2 absorption and separationLOU Baohui1，2，3，WU Xianhao2，3，ZHANG Chi1，2，3，CHEN Zhen2，3，FENG Xiangdong2，3(1 School of Materials Science and Engineering,Zhejiang University,Hangzhou 310027,Zhejiang,China;2 Zhejiang Energy R&D Institute,Hangzhou 311121,Zhejiang,China;3 Key Research Laboratory of High Efficiency Energy Saving and Pollutant Control Technology in Thermal Power Generation of Zhejiang Province,Hangzhou 311121,Zhejiang,China)Abstract:Carbon dioxide is the main cause of global warming.With the proposal of my country s“carbon peak and carbon neutral”strategy,the technology of carbon dioxide capture,storage and utilization has developed rapidly.Nanofluid is a stable and homogeneous colloidal dispersion system produced by dispersing nanoparticles in an inorganic or organic liquid phase in a pre-specified ratio,and has both the characteristics of nanomaterials and liquids.Nanoparticles have a great potential industrial application value for the chemical absorption of carbon dioxide due to their obvious strengthening effect on the heat transfer and mass transfer process.Based on the concept of nanofluids,this paper expounded the application of nanofluids in the field of carbon dioxide absorption from the perspective of base fluid selection,stability,and mass transfer enhancement mechanism;further reviewed the current research progress of nanofluids in carbon dioxide absorption and separation,and analyzed the effects of composition,partial pressure of carbon dioxide,and physical and chemical properties on carbon dioxide absorption performance and mechanism research.Finally,the future development trend of nanofluids in the field of carbon dioxide absorption and separation was prospected.Keywords:nanofluid;carbon dioxide;gas separation综述与专论DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1671收稿日期：2022-09-08；修改稿日期：2022-11-21。基金项目：中国博士后科学基金（2022M712738）。第一作者：娄宝辉（1992），男，博士研究生，研究方向为能源高效清洁转化与低碳发展。E-mail：。通信作者：冯向东，高级工程师，研究方向为电力系统环保化学技术。E-mail：。引用本文：娄宝辉,吴贤豪,张驰,等.纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展J.化工进展,2023,42(7):3802-3815.Citation：LOU Baohui,WU Xianhao,ZHANG Chi,et al.Advances in nanofluid for CO2 absorption and separationJ.Chemical Industry and Engineering Progress,2023,42(7):3802-3815.38022023年7月娄宝辉等：纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展在过去的十年内，我国的二氧化碳排放量平均以每年1.8%的速率递增，2021年达到120.4亿吨，占全球二氧化碳排放总量的30.9%1。由于二氧化碳是引发全球变暖的重要原因之一，联合国政府间气候变化专门委员会提出2050年全球平均气温增长不超过2，与之对应的需减少50%的二氧化碳排放量。为了应对二氧化碳排放对全球气候变化的影响，大量的减碳技术应运而生，其中碳捕获、利用与封存（CO2 capture storage and utilization，CCUS）由于具有减排规模大、减排效益明显的特点成为减碳技术的研究重点之一。然而，CCUS技术目前还面临一些技术和经济壁垒因此无法实现在电厂的实际应用。CCUS 技术中关键一步是二氧化碳的捕集，目前燃煤电厂二氧化碳捕集技术按照二氧化碳吸收装置的安装位置可以分为燃烧前捕集、燃烧中捕集、燃烧后捕集三种2-4。其中燃烧后捕集被认为是目前最具有工业化潜力的技术。吸附、吸收、低温和膜分离是用于CO2捕获的主要技术。在过去几十年的研究中，对于CO2的气液吸收已经取得了很多进展。此技术也可以应用于其他可再生能源领域对二氧化碳的吸收。通常情况下，使用溶剂的新型吸收方法得益于物理和/或化学现象，以改善吸收过程，这种技术不仅捕集效率高装置简单，同时在低浓度的CO2中具有更高的效率与选择性，因此它在从含有低浓度CO2的燃烧后工艺的烟气混合物中分离CO2方面具有更好的性能5-6，其缺点是吸收剂再生过程中需要消耗大量蒸汽，再生能耗较高7。因此，未来该技术的发展主要侧重于对吸收剂配方的优化来进一步降低能耗以获得技术推广。纳米流体是Choi等8提出的一种由纳米颗粒以预先指定的比例分散在无机或有机液相中产生的具有稳定均匀性的胶体分散系统。对于气体吸附分离领域，纳米材料可以增强吸收剂的传热和传质性能9-10，提高解吸速率同时降低解吸能耗，进而提升其气体吸附分离效果。相比于传统的二氧化碳有机胺吸收剂，纳米流体具有传热传质性能优异、高热稳定性、饱和蒸气压低、吸收速率快、解吸能耗低等优点。针对纳米流体在二氧化碳化学吸收领域的研究，本文主要论述纳米颗粒与有机胺合成的纳米流体吸收剂强化二氧化碳吸收的相关进展。1 纳米流体的分类根据纳米颗粒与基液之间的作用力不同，可以将纳米流体分为纳米颗粒-基液混合吸收剂和纳米颗粒-基液复合吸收剂两种。前者主要通过物理作用相结合，后者则依赖于化学键的相互作用。1.1 纳米颗粒-基液混合吸收剂纳 米 颗 粒-基 液 混 合 吸 收 剂（nanoparticle amine mixing solvents，NAMSs）是通过物理方法将纳米颗粒均匀分散到有机胺吸收剂基液中而形成的稳定流体。常用的纳米颗粒主要有 Al2O311-12、ZnO13、TiO214、SiO215、Fe3O416、NiO217等氧化物纳米颗粒。表1列出了一些常用纳米颗粒的热物理性质。在二氧化碳燃烧后捕集工艺中，有机胺类吸收剂是最为广泛利用的，其具有较高的二氧化碳吸收容量、高热稳定性以及与二氧化碳分子的高反应率18。空间位阻胺和烷醇胺是两类最常见的胺类吸收剂。一乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）、甲基二乙醇胺（MDEA）分别属于简单烷醇胺的一级、二级、三级胺。不同种类的胺在对二氧化碳的吸收能力、反应动力学以及副反应是有区别的。其中，MEA具有捕集效率高、反应迅速、传质快等优点，被认为是最适合于工业化的吸收剂。与之相对应的纳米流体可采用有机胺类作为基液，将合成好的纳米颗粒与基液充分混合，通过物理相互作用形成稳定的纳米流体用于二氧化碳的吸收。1.2 纳米颗粒-基液复合吸收剂纳 米 颗 粒-基 液 复 合 吸 收 剂（nanoparticle organic hybrid materials，NOHMs）是表面功能化的纳米颗粒，无需添加其他溶剂就能表现出类似液体的行为19。NOHMs的制备方法主要是通过将聚合物链以离子键或共价键嫁接到纳米颗粒的表面20，并能够将进行二氧化碳吸收的有机胺类通过化学键的方式结合在纳米材料表面21。相比于单纯的有机胺吸收剂，NOHMs的传热传质性能更好，同时由于有机物的种类比较多，因此NOHMs具有广泛的表1常见纳米颗粒的热物理性质纳米颗粒Fe3O4SiO2TiO2ZnONiO2Al2O3MgO平均尺寸/nm45101550103050CuOSiO2。Lu等12在搅拌式反应器上研究了含有CNT和Al2O3纳米颗粒的CO2捕集效率，结果表明，在吸附溶剂中使用碳纳米管时，CO2的捕集量大大增加。Pineda等71将TiO2、SiO2、A12O3纳米颗粒添加到吸收溶剂中，利用设有托盘的吸收塔研究CO2捕集效果，研究表明，当使用TiO2、SiO2和A12O3纳米颗粒时，吸收率分别提高了5%、6%和10%。Zhang等72使用搅拌式反应器考察了TiO2纳米颗粒的加入对碳酸丙烯酯CO2捕集率的影响，并分析了颗粒大小和纳米颗粒最佳浓度的影响。Golkhar等73使用中空纤维膜气液反应器，用含有SiO2纳米颗粒和碳纳米管的纳米流体捕集CO2，结果表明CNT纳米流体在捕集CO2方面有更好的表现，效率高达40%。4.1.2 纳米颗粒担载量的影响Haghtalab等74在的准静态等温高压搅拌反应器上研究水基纳米流体中ZnO和SiO2纳米颗粒的温度和浓度对CO2吸收的影响。结果表明，温度的提高略微降低了CO2的吸收，而添加0.1%（质量分数）的ZnO和SiO2可分别提高CO2的吸收率14%和7%。Nabipour等75研究了添加剂MWCNTs的影响，结果表明，与原始基液比，在Sulfinol-M吸收液中添加0.02%（质量分数）的带羧基功能的 MWCNTs，CO2的平衡溶解度提高了23.2%。Kim等76利用鼓泡吸收器系统评估了含有SiO2纳米颗粒的纳米流体对CO2的吸收性能，与原始基液纯水相比，0.21%（质量分数）的纳米颗粒提高了纳米流体CO2吸收性能24%。Pang等77研究了在水/NH3混合物中加入Ag纳米颗粒对吸收柱传质性能的影响，发现当溶液中加入 0.02%（质量分数）的 Ag 纳米颗粒时，CO2的吸收率增加了55%。Lee和Kang78用一个鼓泡反应器研究了在NaCl溶液中加入Al2O3纳米颗粒对系统CO2吸收性能的影响，并观察到0.01%（体积分数）的Al2O3纳米颗粒即可改善CO2的溶解度。Darvanjooghi等15最近研究了含有Fe2O3纳米颗粒的纳米流体的CO2吸收能力，结果表明，在Fe2O3质量分数为 1%时，最大平均 CO2流量可达到 2.810-5mol/(m2s)。Irani等79研究了含有40%（质量分数）聚乙烯亚胺宫能团HKUST-1的水溶液的CO2吸收能力，表明0.2%（质量分数）的纳米颗粒即可提高水溶液 16%的 CO2吸收能力。Manikandan等80研究Al2O3纳米颗粒对水基纳米流体CO2传质的影响，研究表明0.6%（体积分数）Al2O3纳米颗粒可使水基纳米流体CO2吸收能力达到最大。上述研究都说明了在吸收液中加入少量的纳米颗粒可以提高其 CO2吸收能力。Hwang 等81和 Park 等82-84在MEA、DEA和二异丙醇胺的混合溶液中加入SiO2纳米颗粒，评估其CO2吸收性能。随着纳米颗粒浓度的增加，CO2吸收率下降，这被认为与溶液的弹性有关67。根据这些研究，在溶液中加入少量的纳米颗粒，可以明显地提高纳米流体对CO2的吸收能力。对于基于速率的增强因子，始终存在与最大增强因子相对应的最佳纳米颗粒，如图7所示。这是因为固体负载的进一步增加将导致液体黏度急剧增加，从而在二氧化碳吸收过程中阻碍物质的扩散。不同的纳米颗粒表现出不同的增强效果。从二氧化碳吸收的增强因子随纳米粒子的固体负载量的变化可以看出，TiO2增强因子要比其他的强得多，随着固体负载的增加而明显变化，MgO和Al2O3纳米颗粒的增强因子随着固体负载的增加而变化不大。对于SiO2纳米颗粒，其增强因子明显弱于其他类型的纳米颗粒，而且SiO2纳米粒子甚至阻碍了某些固体负载的吸收60。4.1.3 纳米颗粒大小的影响通过向溶液中添加不同类型的纳米颗粒可提高CO2的传质效率，如 Al2O3、SiO2和 TiO2纳米颗粒85-86。Nagy等87通过在液体中加入10%（体积分数）65nm大小的正十六烷纳米颗粒，实现了200%以上的CO2传质增强效果，并发现当纳米颗粒浓度较低时，传质效率随纳米颗粒浓度增加而迅速提高，当纳米颗粒体积分数超过6%，传质效率增幅图7纳米颗粒浓度对基于速率的增强因子的影响 38082023年7月娄宝辉等：纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展减缓。Lee和Kang78研究发现在NaCl溶液中加入小粒径的Al2O3纳米颗粒后，流体的CO2吸收能力有了明显提升。Zhu等88在微型搅拌反应器中研究了不同粒径的二氧化硅颗粒的影响，相比1.4mm和7mm微型二氧化硅颗粒，含有平均粒径为250nm介孔二氧化硅材料（MCM41）的纳米流体在吸收CO2方面优势明显。Kim等76,89-90是仅有的研究纳米颗粒对纳米流体传质性能影响的研究小组。他们将平均粒径为30nm、70nm和120nm的二氧化硅纳米颗粒分散在水中，以达到0.021%（质量分数）的纳米颗粒浓度，其提高了纳米流体76%的CO2的吸收效率。在8min吸收过程中，第一分钟即增强了24%的CO2吸收效率。他们76研究了含有K2CO3纳米颗粒的纳米流体，分别为11%和12%。Hwang等81提出，体积传质系数的提高一直持续到颗粒粒径达到60nm，而粒径的进一步增加并不促进纳米流体对CO2的吸收效率。一股来说，增加纳米颗粒的体积分数会增加增强系数，而纳米颗粒粒径的增强会降低这一增强系数27。4.1.4 温度的影响温度在纳米流体对CO2的吸收效率中也起着关键作用。Lee和Kang78介绍了一种新型的CO2吸收剂，含有Al2O3纳米颗粒的NaCl水溶液，评估了在不同的温度和Al2O3浓度下CO2在这种纳米流体中的溶解度。如图8所示，当Al2O3纳米颗粒在溶液中的体积分数为 0.01%时，CO2溶解度在 30、20 和 10 时 CO2的 捕 获 率 分 别 提 高 了 11%、12.5%和8.7%。Lee等91在鼓泡反应器中进行的另一项研究表明，在20和Al2O3体积分数为0.01%时，CO2的吸收率增加了4.5%；在相同的温度下，当Al2O3被SiO2纳米颗粒取代时，CO2吸收率提高了5.6%。Jung等92在Al2O3纳米颗粒体积分数为0.01%和10时，在鼓泡反应器中实现了8%的CO2吸收率的提升。表2对纳米流体各类应用研究进行了汇总。4.1.5 二氧化碳分压对纳米流体吸收效率的影响除反应温度对纳米流体吸收效率的影响外，二氧化碳的分压同样会对纳米流体对二氧化碳的吸收效率产生影响。Haghtalab等74首次利用静态气-液平衡法，测量了二氧化碳在使用二氧化硅和氧化锌的水基纳米流体中的溶解度。如图9所示，二氧化碳的吸收量随着二氧化碳压力的增大而增加，在不同温度下的实验结果表明升高温度会提升二氧化碳的吸收率。此外，压力越高，温度对于二氧化碳的吸收率提升就越明显，这种效应在更高的压力下得到加强，从而导致更多的二氧化碳溶解到在纳米流体中，导致更多的CO2被吸收，而在较低的压力下则会减弱。在以前的工作中，研究者们采用类似的方法研究了二氧化碳在纯水和其他基液中的溶解度93-95。Ali Haghtalab等74的研究如图10所示，引入纳米颗粒后纳米流体中平均溶解度的提高在12%16%之间，与水相比，ZnO的平均溶解度会随着温度的升高而慢慢降低。另外，在固定的二氧化碳压力下，使用SiO2纳米流体，二氧化碳的吸收率高于纯水（在不同的温度下，平均值为6%10%），但低于ZnO纳米流体。因此，从这些结果中得出结论，氧化锌纳米流体对二氧化碳的吸收比二氧化硅纳米流体更加强烈。4.2 纳米流体强化二氧化碳气体分离机理对于纳米流体强化二氧化碳吸附分离反应机理的研究工作重点集中在纳米颗粒在质量增强中的作用气液系统中的转移。研究表明分压增强会增加气体的吸收能力，同时温度增强会降低液相中的气体溶解度，符合理想气体定律96。在前人的研究基础之上，研究者们总结了纳米流体强化二氧化碳气体分离机制有以下几种：气泡破碎机理（bubble breaking effect）、传输机理（shuttle effect）和边界层 混 合 机 理（boundary mixing effect），如 图 11所示。Krishnamurthy等10得出结论，速度扰动场是增强质量传递的诱因，这是由于纳米颗粒的运动而形成的。在气泡吸收过程中，纳米颗粒与纳米颗粒的碰撞出现气泡。当气泡向界面移动并形成动态运动时，纳米颗粒撞击气-液界面，导致气泡破裂89，图8不同纳米颗粒担载量、不同溶剂温度下纳米流体的二氧化碳吸收量 化工进展，2023，42（7）表2不同纳米流体吸收特性研究人员Jiang等60Lu等12Pineda等71Zhang等72Golkhar等73Haghtalab等74Nabipour等75Kim等76Pang等77Lee和Kang78Zhu等88Lee等91Jung等92反应器鼓泡反应器搅拌式反应器设有托盘的吸收塔搅拌式反应器中空纤维膜气液反应器准静态等温高压搅拌反应器准静态高压反应器鼓泡吸收器吸收柱鼓泡反应器微型搅拌反应器鼓泡反应器鼓泡反应器纳米颗粒类型TiO2Al2O3CNTAl2O3TiO2SiO2A12O3TiO2SiO2CNTSiO2ZnOFe3O4SiO2AgAl2O3MCM41（中孔SiO2）Al2O3Al2O3溶剂MEA水甲醇碳酸丙烯酯水水水Sulfinol-M水水/NH3混合物NaCl溶液水甲醇甲醇增强/%0.70.021005561060204071414.7245512.5605.68负载0.06%（质量分数）0.06%（质量分数）1.6kg/m31.6kg/m30.05%（体积分数）0.05%（体积分数）0.05%（体积分数）1.0kg/m30.5%（质量分数）0.5%（质量分数）0.1%（质量分数）0.1%（质量分数）0.02%（质量分数）0.21%（质量分数）0.02%（质量分数）0.01%（体积分数）0.4%（质量分数）0.01%（体积分数）0.01%（体积分数）图9不同水相流体在不同温度下二氧化碳分压与吸收容量关系曲线（1bar=0.1MPa）图100.1%（质量分数）SiO2/ZnO水相纳米流体不同温度下二氧化碳分压与吸收容量关系曲线（1bar=0.1MPa）38102023年7月娄宝辉等：纳米流体用于二氧化碳吸收分离研究进展增加了比表面积。考虑到这种增强在特定的界面区域由于颗粒而发生，可以得出纳米颗粒可以增加整体传质系数的结论97。传输机理是由Kars等98提出，讨论了固体颗粒在气-液-固三相体系中液体中的气体吸收理论模型，研究表明气体吸收过程可以通过穿透气液质量的纳米颗粒来增强从液体中分离的能力以吸收特定量的气体99。此外，传输机理认为纳米颗粒可以进入气液传质膜并吸收一定量的气体。而且由于浓度不同，携带吸收气体的颗粒返回本体液体，然后解吸100。由于分散相颗粒中扩散气相组分的强吸附，该气相反应物在界面附近液相中的浓度为减少，导致吸收率增加101。此外还有边界层混合机理，也称作水利效应机理102。在流体动力学效应中，气泡周围的纳米颗粒破坏了扩散边界层并使其变薄。由于在气泡和液体之间的界面附近存在颗粒，因此扩散到液膜中会增加，因此也称之为“流体动力效应机制”。5 结语本文总结了纳米流体的独特性质及其在二氧化碳吸收中的广泛应用。在过去的几十年里，纳米颗粒由于其对吸收剂的传热传质增强效应，提供了一种有效的CO2吸收解决方案。在本文中，除了纳米流体本身性质外，从基液选择、稳定性、传质增强机制背后的机理阐述了纳米流体在二氧化碳吸收领域的应用。通过选取合适的纳米颗粒-基液，可增强二氧化碳的吸收效率，加速CO2反应动力学，同时解吸过程中溶剂再生所需的能耗较低。（1）使用纳米流体吸收CO2取决于几个因素，即粒径、纳米颗粒类型、温度和基液类型。（2）纳米颗粒的制备方法及其稳定性应考虑一些重要纳米流体的特性。由于纳米流体会随着时间的推移产生沉积物并沉降，为了解决这个问题，可以改造纳米颗粒的表面或添加低成本的分散剂，从而使纳米流体的稳定性增加。（3）CO2吸收的机理主要有传输机理、气泡破裂和导致纳米颗粒微对流的布朗运动。（4）纳米流体对CO2的吸收性能取决于具有大比表面积的纳米颗粒。由于纳米颗粒具有更大的比表面积，因此在基液中的分散性更好，吸收能力更强。（5）由于成本较低，利用金属氧化物纳米颗粒，例如Fe3O4、ZnO、Al2O3、TiO2等，在工业应用中具有较大应用前景。目前，由于纳米流体在二氧化碳吸收方面的优异性能，可替代当前单一液体吸收剂。另一方面，由于它们的新颖性，纳米流体需要进一步研究以了解参数的影响、纳米材料的性能，并分析过程以达到最佳吸收率。此外纳米流体的应用研究还存在一些挑战，包括沉淀、相位稳定性、缺乏足够的溶剂特性、泵功率和固体材料的成本数据。通过调控适图11纳米流体强化气体吸收机理 化工进展，2023，42（7）当的纳米颗粒和基液的类型，加速传质和增加气相外，在这些系统中进行控制被固体颗粒吸收，可以解决吸收能耗及吸收效率两个问题。通过构效关系以及吸收机理的研究，实现纳米流体在二氧化碳吸收中的工业应用，为实现“碳达峰、碳中和”目标任务奠定基础。参考文献1 BP Plc.Statistical review of world energyR.2022.2 KOSAKA F,YAMAGUCHI T,ANDO Y,et al.Thermal management of CO2 methanation with axial staging of active metal concentration in Ni-YSZ tubular 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