三峡水库典型支流库湾沉积物CH_%284%29产生和氧化规律.pdf

（湖泊科学），（）：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律孟江槐，康满春，纪道斌，刘 佳，肖尚斌，胡杰茗，韩燕星（：三峡大学水利与环境学院，宜昌）（：三峡库区生态环境教育部工程研究中心，宜昌）（：三峡水库生态系统湖北省野外科学观测研究站，宜昌）摘 要：以三峡水库香溪河库湾为研究对象，采用原位加密采样（年 月）和室内培养方法，结合沉积物特性与水环境因子分析，探讨了香溪河库湾沉积物甲烷（）释放潜力、沉积物水界面 产生和氧化通量空间分布规律及其影响因素。结果表明：三峡水库泄水期间，香溪河库湾沉积物 释放潜力的变化范围是 （），沉积物水界面 产生通量和氧化通量的变化范围分别为、（）；空间上，沉积物 释放潜力、沉积物水界面 产生及氧化通量在香溪河库湾和各典型横切面（、和）间表现出空间差异性，主要受水深、和温度的影响。垂向上，产生速率随沉积物深度的增加而减小，表层 沉积物 释放潜力占整柱沉积物的，可以用于估算库湾沉积物 释放潜力。此外，沉积物水界面 产生通量与沉积物总有机碳呈极显著线性正相关关系，与水深呈显著的负相关关系。产生、氧化通量均与温度呈极显著正相关关系，温度升高导致氧化率线性下降，从而增加沉积物 排放。泄水期香溪河库湾沉积物 氧化率高达，表明进入水体的只是沉积物产生 的很小一部分。关键词：三峡水库；香溪河；沉积物；产生；氧化 ，（：，）（：，）（：，）：（）（），：（），（）（），（，（）（，（）（）（）（），（）（）（），收稿；收修改稿。国家自然科学基金项目（，）和湖北省自然科学基金创新群体项目（）联合资助。通信作者；：。孟江槐等：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律 ，（），：；水库、湖泊等水体是全球温室气体的重要调节器，水库因其释放、而被称作碳循环的“淡水管道”，其中沉积物是水库温室气体的重要来源。由于沉积物中具备 产生所需要的充足的有机质（）供应、缺氧和还原环境等条件，而蓄水和运行等造成上游水流带来的 在水库中沉积，影响着其水温、溶解氧等控制 产生的先决条件，使水库沉积物长期成为 的排放源。当前关于水库 的研究多集中于水气界面或水体，其中水气界面 主要来源于沉积物产生的 在水体中以气泡或溶解等形式的扩散，而聚焦于沉积物内 产生、氧化等变化过程的研究则相对较少。等通过培养沉积物证实水库河床 控制着 排放，水体富营养化、水温也影响着 的产生与氧化。空间上，相较于深水区，浅水区沉积物 释放潜力更大。因此，为更加准确评估水库 排放能力，需要深入研究沉积物 产生、氧化机理。是严格厌氧条件下沉积物 分解与氧化降解的终端产物，其本质是 产生菌利用细胞内一系列特殊酶和辅酶将 或甲基化合物中的甲基通过一系列的生物化学反应还原成 以获取能量的过程。沉积物有机碳（）按来源分为内源 和外源。不同来源 影响着 的产量和产生途径。内源 多来自于水生植物如藻类等，具有较高的新鲜易分解的脂质、碳水化合物，比陆源 更容易降解；陆源 的分解在厌氧条件下会受到抑制，也有研究表明陆源 可能会促进沉积物产生，如 八叠球菌目利用陆地维管植物中木质素、植物叶片和蓝藻鞘中的果胶等进行代谢而产生。水库排放的 主要产生于沉积物中，沉积物层更容易为 产生菌产 提供了缺氧环境，其中沉积物厚度和 含量是控制沉积物 生成和氧化的关键因素。随着全球气候变暖，大部分水库水体溶解氧因温度上升、水体消耗而呈下降趋势，进而影响沉积物中 的产生和氧化。目前，全球水库释放在区域尺度和全球尺度上均表现为大气中 的重要来源，但对水库水体 通量估算因 排放的时空异质性而存在很大的不确定性。等研究发现沉积物中 浓度、释放潜力和沉积物水界面扩散通量均具有空间异质性，因而准确估算 排放必须考虑其空间（如浅水、深水区）和时间（如昼夜、季节）异质性。支流库湾是水库 排放的主要区域，尤其浅水区沉积物是大气 的主要来源，如亚热带新安江水库支流 排放是主水库的 个数量级，巴西热带 水库支流是 排放的“热点”。香溪河作为三峡水库湖北境内第一大支流，库湾内 年平均通量为 （），比三峡库区 年平均通量（）高 个数量级。另外，研究表明三峡库区水体 浓度时空变化较大，且其夏季高于冬季。由于各研究结果之间仍存在很大的不确定性，亟需明确沉积物水体连续体中 收支平衡各项（如沉积物产生、氧化）及其变化性来提升估算的准确性。沉积物作为水库 主要释放“源”之一，探究其 释放潜力及沉积物水界面通量的空间变化及其影响因素，对研究水库 收支平衡及构建模型均具有非常重要的作用。本研究以香溪河库湾为研究对象，通过加密采集、分析和分类培养沉积物，以期探明沉积物 释放潜力、沉积物水界面 通量的空间变化规律及其影响因素，从而为准确评估香溪河库湾乃至三峡水库沉积物 产生水平提供有力的数据支撑和理论依据，也可为其它大型水库及其库湾水域开展相关研究提供参考。材料与方法 研究区域及采样点本研究以三峡水库泄水期（月）香溪河库湾为研究对象（采样时间：年 月 日 月 日），根据前期对香溪河库湾的研究，从下游到上游选择、和 共 个采样 （湖泊科学），（）典型横切面（图）。由于、及 横切面较宽，故在其河道从左到右进行了加密采样（个点位），根据河流来水方向，各采样点位如图）所示。图 香溪河库湾沉积物采样点分布 实验方法 沉积物采集、处理和培养 三峡水库自 年蓄水以来至今，产生约 厚的沉积物。研究表明，厚沉积物相当于整个分层沉积物 的总排放。本研究采用柱状采泥器（型）采集沉积物，每个点位采集 根长柱（约 ）和 根短柱（约 ）沉积物，总共采集 根，其中 根长柱（表）和 根短柱（附表）。长柱沉积物现场按、（依次代表、处沉积物）分层并密封在采样袋中。短柱沉积物保留上覆水，尽快运到实验室于 恒温冷藏保存，待后续沉积物前处理和培养。沉积物水界面处水深、水温和溶解氧（）用多参数水质分析仪（美国，误差；其中溶解氧量程为 、分辨率 ；深度量程、分辨率 ；温度量程，分辨率）现场测定。香溪河库湾沉积物水界面实际平均水温是（表），因此以 代表其原位温度。沉积物采集、前处理及培养方法如表、图 所示。将沉积物置于恒温生化培养箱（，量程，分辨率，误差）中，在目标培养温度下静置 以恢复沉积物中的微生物活性。通过长柱分层培养确定沉积物 释放潜力，再通过短柱培确定沉积物 产生、氧化通量。培养前，沉积物保留 上覆水，以确保形成沉积物水界面并减少上覆水孟江槐等：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律表 沉积物采集、前处理和培养流程 ，沉积物种类前处理顶空吹扫气体吹扫时间培养方式目的长柱分层、混合均匀，取 于 培养瓶（纯度）不小于 （）厌氧确定 释放潜力短柱确保原状沉积物上覆水 （纯度）不小于 （）厌氧确定 产生通量标准空气（约）有氧确定 氧化通量图 沉积物采样、前处理及培养现场（依次为沉积物采集现场图、分层培养吹扫氮气图、已处理完短柱图和恒温培养箱），（，）图 标准样本真实浓度与检测浓度的标准曲线 对产生 的消耗和排放的影响。厌氧培养时，顶空 浓度初始浓度为 ；有氧培养时，顶空 浓度初始值为空气 浓度。根据新近监测，长江干流水温变化范围在 之间，香溪河表层水温在 之间，底层水温在 之间。因此，本研究除 原位温度培养外，对同一批短柱沉积物还进行了 和 培养，以探究温度对沉积物 通量的影响。长柱分层培养和短柱培养均在无光环境中连续培养 ，期间每隔 用微量注射器抽取 顶空气体，通过（约 ）载气系统将待测气体快速送入温室气体分析仪（，型号，量程 ，分辨率 ）观测气样 峰值浓度（约 后可得检测峰值），然后通过标准曲线计算实际浓度。本研究测定的标准 气样浓度值依次为、，对应检测峰值浓度依次为 、，通过分析气体实际与检测峰值浓度的相关关系，建立的标准曲线如图 所示。沉积物理化因子测定用真空冷冻干燥机（国产 （湖泊科学），（），使用条件：冷陷仓温度、压强）干燥沉积物，研磨过 目筛，然后测如下指标：，粒度，可交换态氮（）和可交换态磷（）。其中，用碳氮元素分析仪测定（德国 ，固体 分析范围 ，分辨率 ）。粒度用激光粒度分析仪（国产，量程 ，精度 ，误差）测定，其中粒度组分分为黏土（）、粉砂（）和砂（）。和 根据湖泊沉积物水界面过程基本理论与常用测定方法。沉积物 释放潜力、产生通量与氧化通量计算（）沉积物 产生速率参考 等提出的浓度随时间的变化速率得：（）式中，（）是每一层沉积物 产生速率，沉积物 释放潜力 为 之和；、与 依次是单位时间内顶空 气体浓度变化量（）、相对分子量（）、标准气体摩尔体积（）、顶空体积（）和底泥湿重（）。（）沉积物水界面 产生、氧化通量与氧化率公式：（）（）（）式中，、为沉积物水界面 产生通量（、分别表示顶空为缺氧和有氧环境下 释放通量）和氧化通量（）；为沉积物水界面 氧化率（）；为顶空高度（）。统计方法和数据分析用 对数据进行统计处理。绘图和回归分析用 进行。沉积物 产生、氧化通量及其影响因素的显著性分析用 进行。其中，是回归决定系数；差异性检验系数 用 表示：表示差异性显著；表示差异性极显著。结果与分析表 沉积物及其上覆水理化性质 点位水深 水温 （）（）（）（）表中数据为平均值标准差；水深、水温和 是浊度突变前 个数据的平均值；、及 的、是 个样的平均值，、的、依次是、个样的平均值（下文涉及点位类似）；不同小写字母表示显著差异（）。沉积物理化因子特征香溪河库湾平均水深是 ，变化范围在 之间（表），从下游（）到上游（）呈整体递减趋势。沉积物水界面处平均水温和平均溶解氧分别是、，并依次在、之间变化。平均 为 ，变化范围是 ，从下游到上游呈整体递增趋势（同）。平均 和平均 分别是 和 ，变化范围依次是 和 。同时，最大值出现在，最小值出现在；最小值出现在，最大值出现在。此外，孟江槐等：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律香溪河库湾横切面之间，水深、水温和 均具有显著的差异性，整个库湾沉积物水界面处于 左右的有氧状态，横切面 则显著低于，而各断面间的 和 虽有差异但均不显著。香溪河库湾不同点位沉积物粒度组分显示（图），黏土、粉砂和砂占比依次是 、和 ，表明库湾内沉积物质地类型主要为粉砂（）。黏土和砂占比范围依次为 和 之间；黏土在 占比最高，粉砂在 占比最高，砂在 占比最高。空间上，中、下游沉积物 含量与粒度组分中黏土含量呈显著线性关系，其它组分对 并无显著影响（图）。图 粒度组分空间分布（）以及中下游（）、上游（）与粒度组成的相关性分析（中下游包含、和，上游包含、和）（）（），（）沉积物 释放潜力空间变化垂向空间上，随沉积物深度的增加，、及 横切面 呈整体下降趋势（图）。在香溪河库湾，随沉积物深度的增加亦呈整体下降趋势（图），其最大值主要出现在表层 内，如在、和 横切面上。相较于上游、横切面 变化，随沉积物深度的增加，下游、横切面 变化波动不明显；同时与上游横切面各分层 相比，下游横切面对应各分层处 更低。图 沉积物 产生速率（）垂向分布：（）、（）和（）为横切面垂向分布，（）为河道垂向分布；虚线为沉积物 深处线 （）：，（）：）香溪河库湾 是（）（），变化区间为 （），从下游到上游 （湖泊科学），（）呈整体上升趋势，最大值出现在，最小值出现在（表）。、及 典型横切面 分别是（）、（）、（）（）。空间上，、横切面 在河道两边低中间高，横切面从左到右 依次减小，但总体在 （）范围内变化。同时，、及 横切面表层 沉积物 释放潜力与 比值（）依次为、和，和 横切面 在河道两边高中间低，相反 横切面 两边低中间高。香溪河库湾是，从 到 先升后降，最大值出现在（），说明香溪河库湾表层 沉积物可以用来估算。表 释放潜力（）与 沉积物 释放潜力占比（）（）（）点位沉积物厚度（）点位沉积物厚度（）沉积物长度小于 时，不计算，用“”表示。沉积物水界面 产生通量和氧化通量空间变化通过 根短柱沉积物进行培养，发现香溪河库湾 和 分别是（）与（）（）（图），其最大值均出现在上游，最小值均出现在下游。典型横切面、及 上，分别是（）、（）和（）（）（图），分别是（）、（）、（）（）。典型横切面、及 上，和 虽有差异但均不具有统计显著性；而在香溪河库湾，与、之间 具有显著的差异性，与、之间 亦具有显著的差异性。同时，、及 横切面 氧化率（）依次为 、。相比较下游，上游、横切面 更高。香溪河库湾 是 ，其中，横切面 最低（），其它横切面 均在 以上。讨论 沉积物 产生空间分布特征及其影响因素香溪河库湾 产生（、）具有空间异质性，从下游（）到上游（）逐渐上升，其中 与采样点水深呈显著负相关关系（），与 呈极显著的正相关关系（，图）。等研究表明 和温度等是沉积物 产生的重要影响因素。随着水深的增加，颗粒态 因水流波动而不易向下沉积，导致 产生与水深具有直接或巨大的负相关关系。随着水深增加，流速变缓，导致输送至中下游的新鲜 更少，这可能是、和 处 较小的主要原因之一。同时，沉积物 产生过程中温度起着十分关键的作用，随着温度的升高，单位含量 的 也逐渐升高（图）。温度升高会增强 产生菌的活性，从而有利于 产生。位于上游，水深较浅、富营养化严重，是水华暴发的集中区。水华生消过程产生的大量颗粒小分子，为 产生提供了充足的基质，这可能是、最大值均出现在 的原因。同时，消落带植被分解会增加水体 含量，让大量新鲜 在沉积物表层沉积，这有利于 产生。横孟江槐等：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律图 沉积物水界面 产生通量（）、氧化通量（）及氧化率（）空间分布：（）为典型横切面分布，（）为河道空间分布（对、分别进行了显著性分析，不同小写字母表示显著差异（），（）：；（）：）切面、较大则可能主要与人类活动的影响有关。右岸是峡口镇，左岸是磷矿场，导致水体营养元素丰富，由表 知，点位 在香溪河库湾处于最高水平（），为 （仅次于）。研究表明磷元素的长年累积可能造成水体溶解氧下降甚至缺氧，而沉积物表层溶解氧减少和 含量的增加均会促进 产生。此外，粒度组分可能通过影响 含量进而间接影响 产生（如图、）。沉积物 氧化空间分布特征及其主要影响因素氧化通量（）从下游到上游呈上升分布，也表现出空间异质性。氧化作为自然界 减排的唯一途径，在有氧和缺氧条件下均可发生，使沉积物产生的 在进入大气前会被大量氧化（）。等研究表明香溪河库湾沉积物 氧化率为 （培养时），而 等在培养的沉积物 氧化率更高（及以上）；等探明沉积物产生的 大约 会在水体和沉积物中被消耗。本研究在 培养时，沉积物 氧化率是 （）（图）。水库沉积物水界面 释放水平取决于 和 之间的关系。等研究表明 氧化通量与产生通量呈极显著正相关关系。不同温度（、及）下香溪河库湾 与 亦呈极显著线性正相关关系（，图）；随着温度的增加，其增加幅度呈下降趋势（线性拟合斜率依次为、和）。氧化率（即线性拟合斜率）与温度的极显著线性负相关关系（，图）进一步说明随着温度的升高，会变得越小。基于温度与 氧化率关系，得出 时沉积物产生的 会被完全氧化。三峡水库泄水期香溪河库湾平均温度为，可以推断该时期沉积物 氧化率约为。不同培养温度下（、及），和 与 均呈极显著线性正相关关系（，图、）。随着培养温度的升高，和 随 的增幅先降后升。由于 产生菌更容易利用内源（如藻类、水生植物等），因此本研究中对同一批短柱沉积物依次进行、下的培养实验，这可能是当温度为 其增幅降低的原因。研究表明沉积物 氧化过程中温度的作用十分关键，随着温度升高 氧化菌的活性明显变大（图、），单位 含量的 和 随温度的升高呈指数上升。沉积物室内培养研究的局限性分析水库 释放的主要影响因素除了水深、温度、溶解氧外，还与水库特征、水动力条件等多种影响因素有关。研究表明 排放量在不同水深下是高度变化的，最大值往往出现在浅水区，且水深小于 的水域 排放量是水深大于 水域的约 倍。原位条件下，水深会影响到沉积物中 的排放 （湖泊科学），（）图 沉积物 产生、氧化通量与（）、温度（）的拟合分析：（）、（）为 产生通量、氧化通量与 的线性拟合图，（）、（）为单位含量 的 产生通量、氧化通量与温度的非线性拟合图 （）（）图 产生通量与氧化通量（）和 氧化率与温度的线性拟合（）（）（）途径（如扩散和冒泡排放）和沉积物中 含量，进而影响到沉积物中 产生与氧化；沉积物受流动且富氧上覆水的影响，不利于 产生，且会促进 氧化；另外，原位沉积物上覆水的扰动会导致较大的 排放量。与原位沉积物相比，室内培养时沉积物上覆水极少，更有利于 排放；室内培养会高估实际沉积物 产生量和低估实际沉积物 氧化量。原位沉积物会有新鲜 补给，且溶解氧浓度随着水深的增加逐渐降低至缺氧甚至是厌氧状态，从而促进沉积物 产生，而室内培养由于 的持续消耗则会孟江槐等：三峡水库典型支流库湾沉积物 产生和氧化规律低估 产生量。泄水期，香溪河上游低温来流进入库湾底层，这在一定程度上会抑制 产生；同时期长江干流富氧且温度较高的水体倒灌，又会促进 氧化，库湾水体掺混过程具体如何影响沉积物 产生、氧化以及释放通量仍需要进一步研究。另外，由于水库调度，三峡水库在蓄水期、正常水位运行期和泄水期的水动力特性、水体温度、溶解氧、沉积物 来源等均存在差异，本研究只关注了泄水期间沉积物 释放特征，而研究水库不同运行期沉积物 排放能为精确估算水库温室气体排放提供依据，也为完善水库调度策略以减少其温室气体排放提供有用信息。结论通过沉积物室内培养，分析了三峡水库泄水期香溪河库湾沉积物 释放潜力、沉积物水界面 产生和氧化通量的水平、空间变化及其影响因子，得出如下结论：）三峡水库泄水期间，香溪河库湾沉积物 释放潜力具有空间异质性，其变化范围是 （），从下游（）到上游（）呈上升变化趋势。垂向空间上，沉积物 产生速率随着沉积物深度的增加而降低，表层 沉积物 释放潜力约占整柱（）沉积物 释放的。）香溪河库湾沉积物水界面 产生、氧化通量分别为（）、（）（），主要受水深、和温度的影响。同时，沉积物水界面 产生、氧化通量在典型横切面上无显著差异，但在香溪河库湾存在显著性差别。此外，产生通量与氧化通量均与温度呈极显著正相关关系，温度上升会加剧 氧化率线性下降，导致 排放增加。致谢：张博文、罗豪和朱怡帆等同志在采样、实验测定等方面给予了支持帮助，在此一并诚谢！附录附表见电子版（：）。参考文献 ，（）：，（）：，：，（）：，：，：，（）：，：，（）：，：，：，（）：，（）：方晓瑜，李家宝，芮俊鹏等 产甲烷生化代谢途径研究进展 应用与环境生物学报，（）：，（湖泊科学），（），（）：，（）：，（）：，李玲玲，薛滨，姚书春 湖泊沉积物甲烷的产生和氧化研究的意义及应用 矿物岩石地球化学通报，（）：，（）：，：，（）：，（）：，（，），：，：，（）：，（）：，：，（）：，：，：，（）：，：，：，（）：，（）：，：，（）：，：，：，（）：纪道斌，刘德富，杨正健等 三峡水库香溪河库湾水动力特性分析 中国科学：物理学，力学，天文学，（）：，（）：杨玉雪，向鹏，卢玮琦等 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