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功能固体材料智能合成研究进展.pdf
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1、化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 7 期功能固体材料智能合成研究进展陈森1,2,殷鹏远1,2,杨证禄1,2,莫一鸣1,2,崔希利1,2,锁显1,2,邢华斌1,2(1 浙江大学化学工程与生物工程学院,浙江 杭州 310027;2 浙江大学杭州国际科创中心,浙江 杭州311215)摘要:先进功能材料是现代工业发展的基础与先导,加快材料研发与筛选速度的关键在于研究范式的创新。以过程自动化、合成高通量、信息数字化为核心要素的智能合成模式作为新的研究范式逐渐成为现代材料研发的新趋势。本文介绍了近年来功能固体材料在智能合
2、成领域的研究现状,着重梳理了以沸石、金属有机框架材料、多孔有机聚合物为代表的多孔材料以及其他功能固体材料在自动化、高通量合成方面的研究进展。文章指出了目前功能固体材料智能合成中仍存在的全流程自动化实现难、与人工智能结合程度有限等不足,对比了几种高效合成方法在反应时效性、产物影响等方面的特性及优缺点,分析了以“人工智能+大数据”为代表的数据驱动模式对功能材料性能预测与辅助合成带来的影响,最后总结出功能更全、精度更高、微量化自动合成平台的开发,准确性更高、泛用性更广的人工智能算法的构建以及两者的高度集成将成为未来的发展方向。关键词:功能材料;多孔材料;高通量;自动化;合成;数据驱动;预测中图分类号
3、:TQ052 文献标志码:A 文章编号:1000-6613(2023)07-3340-09Advances in the intelligent synthesis of functional solid materialsCHEN Sen1,2,YIN Pengyuan1,2,YANG Zhenglu1,2,MO Yiming1,2,CUI Xili1,2,SUO Xian1,2,XING Huabin1,2(1 College of Chemical and Biological Engineering,Zhejiang University,Hangzhou 310027,Zhejian
4、g,China;2 ZJU-Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center,Hangzhou 311215,Zhejiang,China)Abstract:Advanced functional materials are the foundation of modern industries and the innovation of research paradigms is the key to accelerating materials screening and development.As a new
5、research paradigm,the intelligent synthesis model with process automation,high-throughput synthesis and digitalization of information as core elements has gradually become a new trend in modern materials research and development.This article summarized the research status of functional solid materia
6、ls in the field of intelligent synthesis in recent years and focused on the research progress in the automatic and high-throughput synthesis of porous materials represented by zeolites,metal-organic frameworks,and porous organic polymers,as well as other functional solid materials.This review pointe
7、d out the existing shortcomings in the intelligent synthesis of advanced functional materials,such as the difficulty of full process automation and the limited integration with artificial intelligence,further compared the characteristics,advantages,and disadvantages of several efficient synthetic me
8、thods in the reaction rates and product effects,and analyzed the impact of the data-driven model represented by“artificial intelligence and big data”on the performance prediction and assisted synthesis of functional materials.特约评述DOI:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0655收稿日期:2023-04-23;修改稿日期:2023-06-2
9、1。基金项目:国家重大科研仪器研制项目(22227812)。第一作者:陈森(1997),男,博士研究生,研究方向为分离工程与高纯化学品制备。E-mail:senchen_。通信作者:锁显,研究员,研究方向为分离工程与高纯化学品制备。E-mail:。引用本文:陈森,殷鹏远,杨证禄,等.功能固体材料智能合成研究进展J.化工进展,2023,42(7):3340-3348.Citation:CHEN Sen,YIN Pengyuan,YANG Zhenglu,et al.Advances in the intelligent synthesis of functional solid material
10、sJ.Chemical Industry and Engineering Progress,2023,42(7):3340-3348.33402023年7月陈森等:功能固体材料智能合成研究进展Finally,it was concluded that the development of a more fully functional,accurate,and micro-scale automated synthesis platform,the construction of more accurate and generalizable artificial intelligence a
11、lgorithms,and their high-degree integration would be the future directions.Keywords:functional materials;porous materials;high-throughput;automation;synthesis;data-driven;prediction材料是现代工业的基础,材料的创新发展是科技、工业、经济发展的重要推动力,其关键之一在于先进仪器和研发范式的突破。功能材料如多孔材料、功能高分子、功能金属材料等,以其种类的多样性以及卓越的功能特性,广泛应用于能源、化学材料、医学、信息等多个
12、重要领域。功能材料本身具有高度的化学复杂性,其组成成分可能的排列组合为天文数字。传统以“实验-试错”为主的材料研发范式,合成表征周期长、迭代筛选速度慢等问题日益凸显,远不能满足各领域对新材料迅猛剧增的应用需求。高度融合高通量筛选、自动化、人工智能等技术的材料智能合成方式,相较传统费时费力、周期长、依赖实验人员操作的合成流程具有巨大的发展潜力与竞争优势,是发展的必然趋势。近年来,有机小分子的智能合成取得了显著进展,国际医药巨擘与知名高校如Thermo Fisher、陶氏化学、礼来、麻省理工学院、加州大学伯克利分校(UCB)等大力发展化学分子高通量自动化智能合成技术。以智能制备平台、实验机器人、人
13、工智能算法为代表的智能合成新范式显著提升分子合成与筛选效率,降低人力资源成本,加速化学新结构的发现。例如,2018年,辉瑞公司通过将流动化学技术和液相色谱-质谱联用相结合,1天内可筛选超1500多个纳摩尔量级的Suzuki-Miyaura 偶联反应。2020年,麻省理工学院将微流控、自动控制、机械设计、智能程序等技术相结合,搭建了首套多功能纳摩尔量级化学反应筛选和动力学分析装置,将传统需要数小时的电化学反应缩短至数分钟,加速医药小分子研发过程反应条件的优化筛选1。有机小分子由于分子量小、可溶性较好,便于与流动化学、微反应器等结合,实现快速自动化合成。功能固体材料作为应用最为广泛的材料类别之一,
14、其智能合成的发展研究意义重大。相比之下,功能固体材料合成流程复杂,后处理及表征操作繁杂,流动式合成难度高,决定其智能合成具有更大的实现难度。自动化、高通量与数字化是智能合成的关键要点。本文综述了以多孔材料、固体纳米粒子、功能高分子等为代表的功能固体材料在智能合成、数据驱动的人工智能算法方面相关的进展,讨论了几种代表性高通量合成的特点,自动化流程的装置实现方案与人工智能算法的应用场景与作用,并指出其未来发展方向及面临的挑战(图1)。1 多孔材料智能合成进展常见的多孔材料有沸石类材料、金属有机框架材料(metal-organic framework,MOFs)、多孔有机聚合物材料(porous o
15、rganic polymers,POPs)等。这些材料具有较高的结构可设计性、丰富的多孔性、高比表面积、功能多样性,在吸附分离、催化反应、药物传递等领域有着广泛的应用,相较传统合成方式,具有自动化操作、高通量合成、数据驱动等特点的多孔材料智能合成方式显著提升了其开发与筛选的速度。1.1 沸石类材料智能合成沸石是一种结晶硅铝酸盐,稳定性高,价格低廉,广泛应用于催化、吸附分离等多个化工流程。沸石合成的方式,从早期的单釜合成逐步发展到平行组合合成,提高了合成通量;随着自动化技术的快速发展,合成流程的自动化水平逐步提高,人工操作显著减少;大数据与人工智能技术的引入进一步助力于材料合成、优化筛选路径、机
16、理阐明等环节。自动化操作水平的提高是沸石材料智能合成发展的不断体现。水热合成法是沸石类材料最早、应用最广泛的合成方法2,早期合成采用单釜合成,单次合成反应条件单一。因此,开发多通道、平行组合合成的方法,提高筛选通量,可批量调节反应参数,快速筛选优选配方。Akporiaye等3在1998年为探索铝硅酸盐凝胶的组成,研制了具有100个圆柱形孔反应空间、能够耐温200的高压反应釜,通过将含有氧化铝、二氧化硅和氧化钠的三种溶液进行平行组合反应,快速优化了此类沸石分子筛稳定合成的条件图2(a)。Van de Water等4在2003年使用含有46矩阵块的3mL特氟龙内衬的高压反应釜,采用平行组合合成的方
17、法,优选出合成ZSM-5中加入Ge和Al的工艺。平行组合合成的方法,化工进展,2023,42(7)可批量调节多个反应参数,进行同步反应,快速进行样本空间内的正交实验,提升合成通量。但平行组合合成并不能加快反应速度,参数调节范围有限,同时没有实现流程与操作的自动化,实验人员操作繁杂,方法有待进一步改进。沸石类材料的自动化合成主要体现在机械自动化以及装置的模块化集成,用自动化合成与表征逐步取代传统的试错合成和劳动密集型的表征步骤,目前合成流程的多个步骤已实现高水平自动化。Moliner等5在2004年自主研发了一套机器人系统,通过集成可称重机械臂、可加热搅拌站以及配备注射泵的液体加样站,完成沸石凝
18、胶反应原料准备与图1加速功能材料研发与筛选的智能合成范式图2高通量自动化合成装置图 33422023年7月陈森等:功能固体材料智能合成研究进展反应容器转移的自动化,在较短时间内优化了沸石的制备条件。Janssen等 6在2007年开发了一个高通量合成平台图2(b),该平台包括46的固体样品放置板、固体称重机器人、配备移液枪的机械臂等自动进样、测量、表征装置,整个工作流程通过一套完整的软件工具进行实验设计、设备控制、数据存储、数据检索和分析图2(c)。这套装置可以用于沸石材料的自动化离子交换以及催化性能筛选,减少了人工处理沸石材料的工作量,提高了操作准确性与实验可重复性,实现了高通量自动化的沸石
19、分子筛筛选。Chen等7近期提出了一种将喷墨印刷和干凝胶转化相结合的自动化合成策略,用于高通量合成AlPO和SAPO沸石。精确控制的硅、铝、磷油墨被自动打印到四个特别设计的多壁反应器中,每个反应器包含88个孔位,在2h内打印出256种不同配方的前体,随后通过干凝胶转化的方法将前体转化为分子筛产品,使用该方法合成制备了4种铝磷酸盐分子筛图2(d)。沸石类材料的自动化合成,将传统材料的合成方式提升至新高度,降低了实验人员操作对材料合成的影响,提高合成复现率,同时降低危险反应的事故风险。但由于合成过程中涉及固体样品操作流程较多,目前仍存在全流程自动化实现难度大、相关模组适配集成难、部分复杂操作机械臂
20、实现难等问题。1.2 金属有机框架材料智能合成金属有机框架材料(MOFs)一般是由无机节点和有机连接剂通过配位键相连的多孔材料,具有高的孔隙率、比表面积、吸附性能,使其在气体存储、催化活性、磁性材料、光学应用等方面具有潜在用途,在过去20年具有非常高的科研关注度。MOFs的合成方式,从传统的单一水热合成发展为多孔板批式合成、微波辅助的高通量合成、微流控合成法等高效合成方法,大幅提高了MOFs材料合成与筛选的速度,提高了反应通量。相关合成方法对比见表1。多孔板批式合成可批量合成与研究大量样本,大幅提升合成通量。Banerjee等8开发了一套包含96个0.3mL孔的孔板,实现温度、反应时间、反应配
21、比等多反应参数的批量调控,反应时间 48100h;使用可适配多孔板、自动化采集数据的高通量FTIR、PXRD对产物进行高通量表征,单样品数据采集时间仅为36min,最终从9600个反应中得到了 25 种不同的沸石咪唑酯骨架结构(zeolitic imidazolate frameworks,ZIFs)材料。Fan 等9开发了基于微液滴的多孔批式合成平台图3(a),集成了溶液混合超声模块与微液滴阵列,通过该平台成功制备三种 MOFs 材料,并筛选出最佳的抗菌MOFs。后续Fan等10将高通量拉曼性能筛选系统集成到该多孔批式合成平台上进行原位表征,通过此自动化合成和高通量筛选的平台,研究并优化了C
22、u-MOF上负载贵金属纳米颗粒的合成条件。多孔板批式合成的方法可实现微量样品的批量制备,且易于与机器人合成平台、高通量表征装置联用,实现高通量合成与表征。但多孔板批式合成主要带来通量上的提升,并未缩短样品的反应时间,且穷举式的合成方式筛选速度慢,与人工智能技术相结合进一步优化筛选路径是未来的发展方向。批式合成可提升合成通量但不能缩短反应时间,合成强化方法如微波场、超声场、微尺度效应等可以加速反应进程,实现高效反应,其中微波与微流控技术使用最为广泛。微波加热主要通过离子传导与偶极极化机制,提供微波能量并快速加热,加速反应进程,提高反应速率,为智能合成从通量到时间上的提升提供了途径,目前已用于MO
23、Fs、COFs(covalent organic frameworks)、碳材料、氧化物等各种材料的合成。微波合成的多孔材料相比传表1智能合成方法对比表合成方法传统水热合成多孔板批式合成微波辅助合成微流控合成特点加热缓慢、无搅拌时均匀度较低通量高,样品量少,反应时间与传统合成方式相同加热速度快,热能利用率高;反应均匀性高传质、传热效率高;反应参数更易精确控制、操作更加安全;反应效率高、时间短反应时长1h7d1h3d81min3h1ms1h优缺点优点:所需设备、操作简单,适用反应范围广缺点:副反应多,反应均匀性略差18优点:易与高通量表征装置结合,实现高通量快速表征;样品消耗量少8缺点:同一批产
24、品,反应条件差距大时,每个合成腔体反应条件精准控制难优点;易于形成尺寸更小以及比表面积更大的材料11;反应速度快缺点:多通道反应时较难获得均匀的磁场分布,产物质量与重现性略差优点:易于小型化、自动化和高通量;易于进行样品形貌的调控18;样品消耗量少,操作安全19缺点:设备制造复杂,成本高;适用范围有限 化工进展,2023,42(7)统水热合成方法往往具有更小的尺寸以及更大的比表面积11。Wu等12分别采用水热法和微波辅助合成的方法合成了Mg-MOF-74和Ni-MOF-74,其中微波辅助合成将反应时间从1天降至100min。微波合成的Ni-MOF-74与Mg-MOF-74材料在77K氮气吸附等
25、温线测定的比表面积(BET比表面积)相比常规水热合成分别从882m2/g与1174m2/g提升至1252m2/g和1416m2/g。微波合成可与机器人平台结合,完成合成条件筛选。Moosavi等13使用机器人合成平台与微波辅助合成连续快速地研究HKUST-1的合成条件配比。机器人针对9种不同的参数变量,一天进行约30个反应,并结合机器学习的方法,进行高通量筛选。他们最终通过120次合成筛选出迄今为止报道的最大比表面积的HKUST-1。此外,微波合成可与连续流或管式反应器结合,实现材料放大合成。THE KY Vo等14搭建了一套微波与管式反应器联合的反应系统,实现了UiO-66(Zr)材料的连续
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