铈掺杂磷酸银_卟啉复合光催化剂降解螺旋霉素的研究.pdf
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1、华南师范大学学报(自然科学版)()():./.收稿日期:华南师范大学学报(自然科学版)网址:.基金项目:国家自然科学基金项目()广东省自然科学基金项目()通信作者:张延霖:.铈掺杂磷酸银/卟啉复合光催化剂降解螺旋霉素的研究张延霖 范燕平 高 欣 牛 静(.华南师范大学环境学院 广州 .华南师范大学化学学院 广州)摘要:通过与 四(羧基苯基)卟啉()复合构筑了/异质结复合催化剂研究其对螺旋霉素()的催化降解性能 采用、和 等方法表征和剖析催化剂材料的微观化学结构、化学组成及光化学性能并进一步阐明光催化降解 的反应机理/光催化剂在可见光照射 对 的降解率为.降解速率常数是纯 的.倍 光电化学测量(
2、光电流响应、电化学阻抗)、测试、自由基捕获和 光谱分析结果表明:铈离子()的掺杂可有效增大催化剂的比表面积减少电子空穴对的复合引入 能加速电子转移增强光吸收性能从而提高光催化活性 这种掺杂复合催化剂为高效光降解 提供了一种简捷和高效的途径关键词:磷酸银 螺旋霉素 铈 掺杂 光催化降解中图分类号:.文献标志码:文章编号:()/(.):/()()()./.()().:抗生素的大量使用会严重威胁生态系统平衡和人体健康 螺旋霉素()是在水体中常被检测到的抗生素类污染物其化学性质稳定常规处理方法(如物理法、生物法和膜分离法等)易造成二次污染且成本高、效率低 光催化氧化技术因具有能耗低、绿色高效等显著优势
3、而被广泛应用该技术的关键是开发光响应能力强和稳定性高的催化剂因其量子产率高在光催化领域具有很大的发展潜力 但是 本身因易发生光腐蚀导致其光催化活性受到损害从而制约了推广应用 为提高光催化效率和稳定性将 与其他半导体偶联构建新的异质结复合催化剂可以提高催化剂材料的光催化活性和光稳定性例如/、/异质结光催化剂光催化活性和稳定性均明显高于 卟啉及其衍生物(例如 四(羧基苯基)卟啉()具有优异的吸光性和光电转换特性与半导体材料复合可吸收更多可见光从而改善半导体的 光 催 化 性 能 如/、/稀土离子具有独特的 电子轨道与晶体掺杂时可引起晶格应变、影响晶体的光学性质等如 掺杂的()可降低光生电子与空穴的
4、复合率提高光催化活性基于稀土元素和 的性能特点本文采用稀土元素 掺杂 引入 与 复合制备了/催化剂并将其应用于可见光下降解 并对/的复合异质结结构的光催化机理进行了探讨 实验部分.主要试剂硝酸银()、磷酸氢二钾()、硝酸铈()、醋酸铵、无水乙醇(分析纯)、四(羧基苯基)卟啉()、螺旋霉素(纯度)、乙腈(色谱纯)、甲酸(色谱纯)等均为市售所有试剂未经纯化直接使用.的制备将.试剂溶解于 蒸馏水中量取 ./的 溶液搅拌条件下逐滴加入到 溶液中暗箱中搅拌 得到 沉淀用蒸馏水和无水乙醇各洗涤 次 下干燥 .的制备按 与 原子摩尔比 制备 称取不同质量的()试剂加适量水溶解 称取 粉末用去离子水超声分散
5、然后将()溶液加入到 中剧烈搅拌 转移到水热反应釜中于 下反应 反应结束后自然冷却至室温将得到的产物进行离心分离、水洗、醇洗循环操作 次 下干燥 得到 粉末./和/的制备称取 新制的 粉末和一定质量的分别加入适量的去离子水超声分散 形成悬浊液将两者混合在通风橱中剧烈搅拌 抽干水分 下干燥 制得/复合催化剂 按相同的步骤制备/复合催化剂.表征与测试采用 射线粉末衍射仪()表征催化剂材料的物相和晶体性质管电压 管电流 靶(l.)测试范围为 采用扫描电子显微镜()观察样品的形貌特征与结构 采用 射线光电子能谱仪()分析催化剂表面元素组成和化学价态 采用傅里叶变换红外光谱仪()分析所有样品的官能团 和
6、 化 学 键 组 成 样 品 的 紫 外 漫 反 射 光 谱()配备 范围积分球的分光光度计()以 反射率作对照获得以氙气灯为激发光源使用荧光分光光度计()在 波长激发下采集样品的光致发光()光谱 样品的电子顺磁共振谱使用 仪器记录用 二甲基吡咯啉氧化物()和 四甲基哌啶氧化物()作为捕获剂捕获自由基采用电化学工作站(配备截止波长l 的紫外光滤光片和 氙灯)研究催化剂的光电化学性质 高效液相色谱仪(美国)配备()色谱柱(.)用于测定 的浓度变化 流动相:醋酸铵溶液(/)与乙腈体积比为 流速为 /紫外检测器的检测波长为 柱温()进样量为 .光催化实验光降解实验在光化学反应仪()上进行 将 光催化
7、剂加入 /水溶液中在暗箱中磁力搅拌 以达到催化剂与 的吸附解吸平衡 用 氙灯照射悬浮液(氙光光线用截止波长l 的滤光片滤光)用孔径为.的滤膜过滤 以未加催化剂条件下光解的 溶液为对照组 光催化实验中每第 期张延霖等:铈掺杂磷酸银/卟啉复合光催化剂降解螺旋霉素的研究个样品进行 次平行实验取平均值作为最终光催化降解率 结果与讨论.催化剂表征.分析 通过 图谱分析样品的晶体结构 图 显示了、和/降解前的 图谱图 为/降解 前后的 图谱对比 纯 的衍射峰与立方体心结构的()物相中所有晶面()、()、()、()、()、()、()、()、()、()、()、()和()一一对应、和/各衍射峰的位置和相对强度大
8、致相同 但在/的 图谱中未发现 的衍射峰可能是由于 的加入量较小(仅占)且结晶度较低其衍射峰可能被屏蔽 局部放大 图谱后 处的衍射峰有小幅度偏移可能是由的掺杂使 晶格产生畸变造成的根据 方程计算得到 和 的晶粒粒径分别为.和.该结果表明掺杂抑制了 的晶粒生长 此外由图 的电子自旋(顺磁)共振()波谱可知铈掺杂使 表面的氧缺陷增加而 复合 更能促进表面氧缺陷含量的增加 由图 可知和/的比表面积(分别为.、./)均大于 的比表面积(./)与降解前催化剂的特征峰相比降解 后催化剂/特征峰的衍射强度虽略有减弱但谱峰位置基本不变表明制备的光催化剂具有良好的稳定性图 不同催化剂的表征 .分析颗粒为光滑的球
9、状结构(图)直径在 范围 颗粒的表面比纯 的粗糙(图)可能因掺杂引起了 的晶格缺陷所致这明显减弱了颗粒间的团聚 为不规则的柱状结构(图)在/材料形貌中可观察到 与 之间有明显的粘连现象(图)紧密附着在 表面华 南 师 范 大 学 学 报(自 然 科 学 版)第 卷图 样品的 图 .分析/的 全谱图(图)显示该材料含有、和 元素 由图 可知结合能为.、.处的 个特征峰分别对应于 元素的 /和 /轨道表明催化剂中 元素的价态为 价 图 中 在.处的特征峰归因于 中 的结合能 由图 可知结合能位于.处的特征峰可能与晶格氧的存在有关而结合能为.的特征峰归因于催化剂吸附空气中分子的羟基 此外/中 谱位于
10、.、.的 个峰分别归属于羧基中的羟基 和羰基 图 中 位于.和.的 个峰分别对应于 的/和/轨道结合能说明 元素的价态为价/的 图谱(图)显示出结合能为.()、.()、.()、.()的 个特征峰其中位于.的 峰和位于.的 峰分别与 键以及 杂化的 键的特征峰吻合/复合光催化剂的 谱与文献数据相符表明 已与 光催化剂复合 图 中 的 个主峰分别为 峰(.)和()峰(.)与 相比/催化剂 的结合能从.偏移至.的结合能从.偏移至.与 相比/催化剂 的结合能从.偏移至.根据(图)的分析/完整保留了羧基表明 的羧酸官能团并未与 发生相互作用 由于固体 微溶于水在水溶液中难以电离出金属离子且空间位阻较大难
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- 掺杂 磷酸 卟啉 复合 光催化剂 降解 螺旋 霉素 研究
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