Co-Mn复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的实验研究.pdf
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1、第 卷 第 期 年 月 黑 龙 江 科 技 大 学 学 报 .复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的实验研究徐 锋 徐泽臣 刘 培 朱丽华(黑龙江科技大学 安全工程学院 哈尔滨)摘 要:为了探究 复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能采用共沉淀法制备了钴锰物质的量比分别为 和 的 复合氧化物催化剂并用于低浓度瓦斯催化燃烧利用、等分析测试法表征其催化性能 结果表明:钴锰物质的量比为 时催化剂呈蠕虫状结构堆积而钴锰物质的量比为 的催化剂呈现明显的球状结构钴锰物质的量比为 时催化剂具有更大的比表面积及更多的氧空位和活性氧表现出更强的催化活性其甲烷转化率为、和时的温度、和 分别为、及 分别比钴锰物质
2、的量比为 的催化剂降低了、和 在 复合氧化物催化剂中钴以 、形式存在而锰表现为 、两种价态关键词:瓦斯 催化燃烧 钴 锰 复合催化剂:./.中图分类号:文章编号:()文献标志码:():.:.:收稿日期:基金项目:黑龙江省自然科学基金项目()黑龙江省省属高等学校基本科研业务费项目()第一作者简介:徐 锋()男黑龙江省巴彦人教授博士研究方向:瓦斯灾害防治与利用:.引 言煤矿低浓度瓦斯因浓度低、利用率不高而成为煤矿瓦斯的主要排放源 开展低浓度瓦斯利用研究具有积极的理论和现实意义催化燃烧是具有广阔应用前景的利用方式之一 催化剂和催化机理的研究是低浓度瓦斯催化燃烧的关键问题 过渡金属催化剂因其耐热性好、
3、成本低廉、价态多变等特点受到了广泛关注 基催化剂和 基催化剂是常用的过渡金属催化剂 王雪峰等评估了 基催化剂催化甲烷燃烧的活性 等的研究表明 物种是甲烷吸附真正的活性位点而 物种对甲烷无活化作用 文献 对 基催化剂的活性及抗烧结性进行了研究 等证明在金属催化剂中添加 可与其他金属相互作用生成活性相 郭瑾玮等以 为模板剂在其孔道内填充、制得 用于甲烷催化燃烧取得了较好的效果 鲍佳锋等认为钴和锰的良好分散是氧化物催化剂的关键因素且通过机械力化学氧化还原法合成的催化剂具有良好的催化活性 共沉淀法是制备含有两种或两种以上金属元素复合催化剂的重要方法 因此为了进一步探究 复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃
4、烧性能笔者采用共沉淀法制备了钴锰物质的量比 分别为 和 的 复合氧化物催化剂并结合、表征评价了其催化性能 实 验.催化剂制备采用共沉淀法制备 复合氧化物催化剂 按不同钴锰物质的量比称取一定质量的乙酸钴和乙酸锰溶于 去离子水中搅拌至完全溶解得混合盐溶液配置浓度为 /的碳酸钠(分析纯天津市光复精细化工研究所)溶液搅拌状态下将碳酸钠溶液滴加至混合盐溶液中至溶液 为搅拌 并静置过夜将静置后的产物过滤、洗涤 条件下干燥 随后将产物置于马弗炉中于 下焙烧 制得催化剂.催化剂表征催化剂 表征采用美国 公司的 扫描电子显微镜进行催化剂 表征采用日本株式会社理学公司的 射线衍射仪进行样品扫描范围 扫描速度/表征
5、采用美国赛默飞世尔公司的 射线光电子能谱仪进行 表征采用美国 公司 物理吸附仪进行样品在 下脱气处理 然后在液氮下进行 吸脱附测定 表征采用 程序升温化学吸附分析仪进行实验气氛为 的/混合气.催化剂性能评价催化剂性能评价采用固定床微型反应器进行称取催化剂 填装于 型管中将 型管放置于微型 管式反应炉热电偶测温探针伸至催化剂表面以甲烷体积分数为.的烷空混合气为原料气调节质量流量计将原料气流速设为/实验开始前通原料气 置换 型管内空气然后开始试验以 /的升温速率将床层温度从室温升至 并以 为台阶逐步升温至 每个台阶温度恒温 并收集气体 以氮气为载气采用 型气相色谱仪分析催化燃烧尾气色谱柱选取 ()
6、检测器为 检测条件为柱箱温度 、进样温度、热导池、辅助炉、检测器 用甲烷转化率 表示催化剂在催化低浓度瓦斯反应中的催化活性其计算公式为 ()式中:甲烷转化率、催化反应前后气体的甲烷浓度 结果与讨论.催化剂活性评价将钴锰物质的量比 为 和 的催化剂分别填装于固定床反应器中进行催化低浓度瓦斯燃烧实验实验结果如图 所示图 催化剂催化燃烧低浓度瓦斯的活性.黑 龙 江 科 技 大 学 学 报 第 卷 由图 可知随着床层温度的升高为 的催化剂在 后转化率陡然上升而 为 的催化剂在 后快速上升两种催化剂在 的反应温度下都达到了接近的甲烷转化率 从起燃温度看为 的 复合氧化物催化剂具有较强的催化活性为了更加全
7、面的评价催化剂活性计算了采用不同钴锰物质的量比催化剂时甲烷转化率 分别达、和 所对应的特征温度、(表)由表 可知为 时为 为 为 时和 分别为 和 相较于 为 时分别增加了 和 可见为 的催化剂的催化活性较强表 复合催化剂催化乏风瓦斯燃烧时的、和 /.催化剂表征结果.表征图 与图 分别是 为 和 的催化剂 照片图 为 的 照片.图 为 的 照片.由图、可知为 时催化剂呈蠕虫状结构堆积而 为 的催化剂呈现明显的球状结构对比 种催化剂可以发现复合催化剂中 含量增加时催化剂孔隙逐渐收缩变窄团聚现象加剧不利于催化剂中活性组分与反应气体充分接触减弱催化剂的催化效果 这与催化剂的活性评价结果相一致 由此可
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