不同电解液对镉污染土壤的电动修复效果探究.pdf
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1、不同电解液对镉污染土壤的电动修复效果探究摘要:传统电动修复对重金属镉污染土壤的修复效果较差,为了强化对重金属镉污染土壤的电动修复效果。通过选择柠檬酸、酒石酸以及EDTA作为电解液,考察了不同电解液对重金属镉污染土壤的电动修复效果。结果表明,EDTA组作电解液时,修复效果好于柠檬酸组和酒石酸组;柠檬酸组、酒石酸组以及EDTA组在电动修复过程中,系统电流变化均为先短暂升高再降低至稳定状态;镉离子会在迁移过程中产生富集现象,并且土壤中各区域镉的弱酸提取态和可还原态占比最多。关键词:镉污染;电解液;酒石酸;柠檬酸;EDTA中图分类号:X535文献标识码:A文章编号:2095-0438(2023)03-
2、0157-04(1.合肥学院生物食品与环境学院;2.安徽国祯环境修复股份有限公司;3.合肥市土壤及地下水修复工程技术研究院安徽合肥230088)经济迅速发展的同时也带来了严重的土壤污染问题。根据 全国土壤污染现状调查公报 结果显示1、2:我国土壤污染状况十分严重,工矿业、农业等人为活动造成土地受到大面积的污染。造成土壤污染的污染物主要分为两种:镉(Cd)、镍(Ni)、铜(Cu)、砷(As)、铅(Pb)等无机型污染物和多环芳烃(PAHs)、滴滴涕(DDT)等有机型污染物,其中以无机型污染为主,占总超标点位数的82.8%。工业废弃物的排放、污水灌溉以及化肥的不合理使用等3、4都会造成严重的土壤和地
3、下水镉(Cd)、砷(As)、铅(Pb)、汞(Hg)重金属污染,进入土壤中的重金属不仅会破坏土地的生产力,降低作物的产量,还会通过食物链以富集的方式进入人体内,引起重金属中毒5、6。如长期吸入重金属镉(Cd),会损伤人体的肾脏器官,导致“痛痛病”。因此,对重金属污染土壤的修复意义十分重大。国内外对重金属污染土壤修复的技术主要归纳为三类:物理化学修复法、生物修复法以及联合修复法7-10。其中电动修复技术(EK)是一种原位修复技术,它通过对受污染土壤两侧施加直流电压,通过电迁移、电渗流以及电泳的方式将污染物迁移至电极区域,最后对富集在电极区的污染物集中进行处理11、12。电动修复技术(EK)由于其高
4、效、修复周期短、成本低等优势在重金属污染土壤修复方面受到广泛应用13、14。传统的电动修复受到电场强度、电极材料、pH值、修复周期等多种因素的制约,修复效果不明显,因此在对土壤进行电动修复时,需要对电动修复进行强化提高修复效果15-17。本文以人工模拟污染的镉污染土壤作为研究对象,为了强化镉污染土壤的修复效果,选择以EDTA、酒石酸、柠檬酸为电解液,考察不同电解液对镉污染土壤电动修复效果的影响,为未来电动修复镉污染土壤场地的实际应用提供一定的参考。一、材料与方法(一)主要试剂。四水硝酸镉(Cd(NO3)24H2O):分析纯;柠檬酸(C6H8O7):分析纯;酒石酸(C4H4O6):分析纯;乙二胺
5、四乙酸(EDTA):分析纯;盐酸(HCl):分析纯。(二)供试土壤。实验所模拟污染的土样采自合肥学院校园内空地025cm表土壤,土样采集后经去除石子、植物根系等杂质后,置于阴凉处风干。风干的土样经研磨机研磨后过20目筛后存储备用。模拟镉(Cd)污染土样的浓度为200mg/kg:配置200mg/L的Cd(NO3)2溶液与过筛土样质量1:1混合,并每天不定崔路遥1黄文涛1李伟平2,3邓呈逊1*俞志敏1 第43卷第3期绥 化 学 院 学 报2023年3月Vol.43No.3Journal of Suihua UniversityMar.2023收稿日期:2022-08-23作者简介:崔路遥(1996
6、-),男,安徽肥东人,合肥学院生物食品与环境学院硕士研究生,研究方向:环境化工与材料;邓呈逊(1979-),女,合肥学院生物食品与环境学院教授,硕士生导师,研究方向:环境功能材料与环境污染修复。基金项目:安徽省科技重大专项项目(202003a06020024);合肥市关键共性技术研发项目(2021GJ063);2021年合肥学院研究生创新创业项目(21YCXL26)。157期进行人工搅拌,保证溶液与土样混合均匀。待到土样干燥后,置于通风橱中平衡3个月,模拟污染土样制备完成,测定土样的理化性质以及土样中镉(Cd)的实际含量。测定结果见表1。表1模拟土样的理化性质pH值6.87有机质/(%)2.3
7、4CEC/(%)15.42总镉含量/(mg/kg)192.58弱酸提取态/(mg/kg)90.06可还原态/(mg/kg)77.10可氧化态/(mg/kg)8.12残渣态/(mg/kg)17.29(三)实验装置及实验设计。1.实验装置。实验装置的主体为有机玻璃制成的,主要为土壤室(14.0cm8.0cm10.0cm)以及阴、阳电极室(3.0cm8.0cm10.0cm)三部分,各室之间选择用尼龙网进行隔开,防止电极室受到土壤颗粒的污染。阳极电极为钛电极,阴极电极为石墨电极,电极两端外接直流电源,电极室与电解液库通过蠕动泵连接,不断补充电极室里的电解液。图1实验装置示意图2.实验设计。将土壤填装进
8、土壤室中并压实平衡24h,根据前期进行的电动修复预实验,选择电动修复周期为5d,电压梯度为2V/cm,分别选择柠檬酸、酒石酸以及EDTA作为电解液进行强化电动修复,各电解液的物质的量与土壤中镉的物质的量比例为1:1,电动修复过程中,记录各组电流的变化,实验结束后将土壤室从阳极至阴极均分为4段,每段再分为两个取样点,分别记为S1S8,待风干后分别测定各点的pH值、镉含量以及各形态变化。表2实验设计组号EK01EK02EK03修复周期/(d)555电压梯度/(V/cm)222电解液柠檬酸酒石酸EDTA(四)测定方法。土壤的基本理化性质的测定参照鲁如坤主编的 土壤农业化学分析方法;电动修复后的土壤经
9、风干后先过100目筛处理,再参考 土壤和沉积物金属元素总量的消解微波消解法 进行消解18,土壤中总镉的含量以及各形态的测定采用BCR分级提取法。表3BCR分级提取法提取态弱酸提取态可还原态可氧化态残渣态提取剂取1.0000g土样放入离心管中,加入40mL 0.11 mol/L乙酸溶液,在 225下振荡 16h 后,3000g 下离心20min,取上清液过滤,待测。取上一步残渣,加入40mL 0.5mol/L 盐酸氰氨溶液,在225下振荡16h后,3000g下离心20min,取上清液过滤,待测。取上一步残渣,加入10mL 30%的过氧化氢溶液(pH=23),室温下保持1h,加热至852 1h,加
10、入50mL1mol/L 乙酸铵溶液,pH=2,225下振荡 16h 后,3000g下离心20min,取上清液过滤,待测。总量-弱酸提取态-可还原态-可氧化态。二、结果与讨论(一)系统电流的变化。01234510203040电流/mA时间/d柠檬酸酒石酸EDTA图2系统中不同电解液下电流变化情况如图2所示,以柠檬酸、酒石酸以及EDTA作为电解液时,电动修复系统中的电流都表现出先升高后降低达到平衡的趋势,这是因为在初始时段内随着柠檬酸、酒石酸以及EDTA的加入,土壤介质溶液中的可迁移离子增多,系统电流增大19,随着电动修复时间的迁移,土壤中的可迁移离子浓度不断降低,导致系统电流也开始下降,最终趋于
11、稳定。镉离子在土壤中呈交换吸附态,向土壤中添加络合剂可以将镉离子从土壤颗粒中解析出来形成络合物,达到分离镉离子与土壤颗粒的目的20,丁玲等学者的研究结果也表明了向土壤中添加络合剂,重金属镉能够从土壤中解析出来,迁移能力增强同时系统电流增大21。图2中可以看出,EDTA作电解液时,相较于柠檬酸和酒石酸,系统电流变化更明显,在修复3d后,各电解液中的电流变化都不再明显,电动修复的土壤性质也逐渐达到稳定。(二)土壤pH的变化。158S1S2S3S4S5S6S7S8024681012pH?柠檬酸酒石酸EDTA修复前土壤pHT1T2T3T4图3不同电解液修复后土壤各区pH值变化如图3所示,各电解液修复后
12、,土壤pH值变化总体上都为从阳极区向阴极区升高趋势,土壤pH值的极值都出现在靠近阴阳极区。电动修复过程中,阴极不断产生OH-(2H2O+2e-H2+2OH-),阳极产生H+(2H2O-4e-O2+4H+),产生的OH-和H+会向着相反电极方向迁移,导致土壤室出现酸性带和碱性带。图3中可以看出,酸性带和碱性带的界限位于土壤室的中部位置,在修复结束后,靠近阴极区的土壤pH值仍接近9,这说明在电动修复过程中,加入带酸性的络合剂只能中和一部分阴极产生的OH-,但不能使土壤中的碱性带消失。土壤中pH的酸碱变化,会影响系统中电流流速不均匀,影响土壤中镉离子的迁移效果,不利于对土壤的修复,在后面的研究中应该
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