催化剂失活动力学要点.pptx
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1、第一章 催化剂失活动力学本章内容分析失活原因讨论失活动力学模型内扩散对失活动力学的影响内扩散阻力本身会影响反应动力学,同时又是催化剂失活的影响因素之一,可以结合内扩散效应分析催化剂失活时的动力学问题第一节 催化剂失活原因一、中毒引起的失活活性由于某些有害杂质的影响而下降-中毒,这些物质称为毒物毒物。中毒形式:中毒形式:毒物占据活性中心或与活性中心起化学反应中毒结果:中毒结果:活性下降甚至完全丧失;毒物与不同活性中心作用,也会引起选择性的下降。第一节 催化剂失活原因毒物来源:毒物来源:反应原料夹带、系统污染(润滑油、设备材质等)、催化剂原料不纯;即使毒物浓度很低,也会抑制催化作用的效力。毒物的可
2、变性:毒物的可变性:催化剂不同,毒物不同;反应体系不同,毒物不同。(P120表2-1)中毒类型:中毒类型:暂时中毒(可逆中毒):毒物可方便地除去,活性恢复永久中毒(不可逆中毒),毒物难以去除第一节 催化剂失活原因选择中毒:一部分反应的催化能力失去,另一部分反应的催化能力存在二、结焦和堵塞引起的失活表面结焦和孔被堵塞-失活的另一重要原因结焦:结焦:某些分子脱氢,聚合形成高聚物,形成焦炭物质,沉积在催化剂表面,导致表面积下降,活性下降堵塞:堵塞:焦炭物质堵塞孔口或在孔中沉积,使孔径缩小,扩散阻力增大,内表面利用率下降,活性下降。第一节 催化剂失活原因结焦和堵塞的物质:结焦和堵塞的物质:有机物原料的
3、聚合;金属化合物的沉积,如金属硫化物等结焦形式:结焦形式:烟灰(气相炭):气相生成的烟灰焦油:凝聚缩合的高分子芳烃化合物-高分子稠环芳烃表面炭(非催化焦炭):无催化表面上形成焦炭的过程,起着收集凝固焦油和烟灰的作用催化焦炭:在能促进炭生成的表面上产生造成催化剂失活的可能性大小顺序为:造成催化剂失活的可能性大小顺序为:气相炭焦油催化结焦第一节 催化剂失活原因原因:气相结焦的反应温度催化反应温度,所以催化结焦是催化剂失活的一个主要原因。结焦的结果:部分结焦后,催化剂孔径减小,内扩散阻力加大,内表面利用率降低,活性下降。三、烧结和热失活由高温引起的催化剂结构和性能的变化,除烧结以外,还会引起化学组成
4、(活性组份挥发、升华后流失)和相组成(半熔、晶粒长大)的变化,是不可逆的。结果:结果:活性组分减少、比表面积下降、孔隙率下降、活性下降催化反应的表观速率通式:其中:a-催化剂活性系数,新鲜催化剂a=1;稳定过程a=const;为内扩散效率因子,无内扩散阻力时,=1。影响a的因素:1.中毒;2.结焦与堵塞;3.烧结与热失活第二节 失活动力学方程一、催化剂失活动力学方程催化剂活性的定义:第二节 失活动力学方程如果上述方程可解离,则f1,f4-浓度效应项,可用幂级数形式f2,f5-温度效应项,Arrihnius关系式,指数形式f3,f6-活性效应项,幂级数形式如果是活对吸附系数无影响,浓度、温度效应
5、项也可以用双曲线型。第二节 失活动力学方程第二节 失活动力学方程如n级反应为A R,则:d-失活级数 Ed-失活活化能kd-失活速率常数m-与失活有关浓度幂次ci-气相中对失活有影响的组分浓度,可为反应物或产物-毒物第二节 失活动力学方程二、不同机理的失活速率表达式平行失活连串失活并列失活独立失活三、失活动力学表达式的评述形式简单局限性应用广泛第二节 失活动力学方程局限性局限性不能解释因失活引起的选择性的变化;不能说明双功能催化剂某一功能优先失活的现象。原因是用统一的活性系数表示,或者说考虑的催化剂表面为活性间无相互作用的理想表面,即化学吸附分子不更改邻近空位或被占据的活性位的性质。第二节 失
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