温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究_张雷.pdf

第45卷张雷，皇甫辉远，苗月，等.温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究J.环境科学与技术，2022，45（12）：70-77.Zhang Lei，Huangfu Huiyuan，Miao Yue，et al.Effect of temperature on the remediation of ethylbenzene in groundwater by aeration extractionJ.Environmental Science&Technology，2022，45（12）：70-77.环境科学与技术 编辑部：（网址）http:/（电话）027-87643502（电子信箱）收稿日期：2022-05-13；修回2022-08-06基金项目：国家自然科学基金项目（41877489）；中国博士后科学基金项目（2017M621201）；黑龙江省优秀青年基金项目（JJ2020YX0502）作者简介：张雷（1982-），男，教授，博士，主要从事石油类有机污染控制理论及技术研究，（电子信箱）。温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究张雷1，皇甫辉远1，苗月2，曹伟锴1（1.东北石油大学地球科学学院，黑龙江大庆163318；2.大庆油田有限责任公司，黑龙江大庆163000）摘要：中国北方地区冬季浅层地下水温度在410，特别是冬季，温度低于10，低温环境影响污染物的传质过程，导致常规的曝气-抽提（AS）修复效果差。基于此，作者以苯系物污染的地下水环境为研究对象，以乙苯作为代表性污染物，建立热空气强化AS修复二维箱体模拟装置，探究温度对于含水层乙苯去除过程中的影响效应。结果表明，含水层温度随着曝气温度提高，中上层温度场呈现“U”型分布，曝气后的乙苯浓度分布近区域“U”字形，这与曝气影响区域呈现的流型和热传递的传热机制是对应的。经过3 d修复，60 相同时间内乙苯去除率较30 提高2倍，乙苯去除效率为87.73%，乙苯浓度低于地下水类标准值0.6 mg/L。结果表明热空气温度通过传导影响地下水层温度，进而影响污染物和污染物饱和分压变化，提高挥发去除效率，提高修复效果。文章可为中国北方地区低温浅层土地下水苯系物污染修复提供技术支持。关键词：热强化；曝气抽提；修复；乙苯；地下水中图分类号：X523文献标志码：Adoi：10.19672/ki.1003-6504.1143.22.338文章编号：1003-6504(2022)12-0070-08Effect of Temperature on the Remediation of Ethylbenzenein Groundwater by Aeration ExtractionZHANG Lei1，HUANGFU Huiyuan1，MIAO Yue2，CAO Weikai1（1.School of Earth Science,Northeast Petroleum University,Daqing 163318,China;2.Daqing Oil Field Co.Ltd.,Daqing 163000,China）Abstract：The temperature of shallow groundwater in northern China in winter is 410,especially in winter,thetemperature is lower than 10,and the low-temperature environment affects the mass transfer process of pollutants,resultingin the poor repair effect of conventional aeration extraction.Based on this,the author takes the groundwater environmentpolluted by benzene series as the research object and ethylbenzene as the representative pollutant,establishes a two-dimensional box simulation device for hot air enhanced AS remediation,and explores the effect of temperature on the removalof ethylbenzene in the aquifer.The results show that with the increase of aeration temperature,the temperature field in themiddle and upper layer presents a“U”shape distribution,and the concentration distribution of ethylbenzene after aerationis close to the“U”shape,which corresponds to the flow pattern and heat transfer mechanism in the aeration affected area.After three-day repair,the removal rate of ethylbenzene at 60 is twice higher than that at 30,the removal efficiency ofethylbenzene is 87.73%,and the concentration of ethylbenzene is lower than 0.6 mg/L(the standard value of class groundwater is 0.6 mg/L).The results show that the hot air temperature affects the temperature of groundwater layer through conduction,and then affects the pollutants,therefore how does the saturated partial pressure of pollutants change,improve the volatilization removal efficiency and improve the remediation effect,would provide technical support for the remediation of benzeneseries pollution in low-temperature shallow land in northern China.Key words：thermal strengthening;aeration extraction;repair;ethylbenzene;groundwater石油在勘探、运输和炼制过程中的泄漏会造成严重的环境问题，各大油田及炼化厂所在地区土壤和地下水均受到了不同程度的石油类污染1-5，因此石油化工场地污染问题在我国十分突出，且是典型性污染场地之一。石油烃类污染特别是其中的苯系物污染主要来源于石油及煤炭的开采、运输、贮存、炼制和再加Environmental Science&Technology第45卷 第12期2022年12月Vol.45 No.12Dec.2022第12期工等环节中发生的石油泄露和渗漏，或者是生产中副产物的排放等。苯系物是常见的挥发性有机物，其具有迁移能力强、难氧化降解、毒性大的特点6，7。土壤中苯系物污染物在淋溶或渗水作用下进入地下水，导致地下水污染、威胁饮用水安全，尤其是浅层地下水，由于埋藏浅，包气带的隔污、阻污能力有限，污染更为严重8-11。乙苯是苯系物当中的一种，沸点为136.2，它通过渗流进入土壤，再经渗透和浸出进入地下水中，这将对生态环境和人类健康产生严重危害。实验过程中，乙苯的沸点较苯和甲苯更高，因此乙苯的可操作性和观测性均较强，本研究选取乙苯作为代表性污染物。20世纪90年代初所发展的土壤气相抽提技术及其强化曝气-抽提技术，对于浅层地下水及包气带土壤中汽油、溶剂和其他挥发性有机污染物的去除，是一种成本低、效益高的修复方法，也是目前广泛应用于商业修复的技术12-15。野外石油类污染场地直接应用曝气-抽提修复技术时的环境温度多为 6.8521.8 16。但在我国北方，冬季温度长期处于0 以下，尤其在东北寒区环境中，冬季气温可达-30，地下水温在310 （以大庆为例）17，与“理想条件”下的环境温度差异明显。AS技术以污染物的相间传质作用为原理进行污染物的去除，温度作为一个敏感的环境参数影响着固-液-气三相的物化性质以及污染组分的某些基本性质如亨利常量、蒸气压和溶解度等18。van Stempvoort 等研究发现环境温度影响着有机物的饱和蒸气压，且蒸气压越大，污染物越易挥发19。热强化增强技术是通过增加周围环境的温度来提高污染物区域的温度，通过温度的上升可以提高有机污染物的溶解度、蒸发速率和迁移污染物20-23，即改变土壤地下水污染物之间固-液-气三相的物化性质。利用热效应耦合曝气-抽提实现苯系物污染浅层地下水原位修复，曝气修复地下水和热强化修复土壤的研究已有大量报道，但是热强化耦合曝气-抽提技术目前国内外还鲜有报道。本研究基于二维热强化曝气抽提模拟装置的运行与监测，考察乙苯去除过程中的含水层温度影响效应。以模拟结果为依据，可以为实现地下水中石油烃类污染物高效去除提供新思路和新技术，为我国北方地区低温浅层地下水石油污染修复提供技术支持。1实验装置与方法1.1实验装置二维箱体热强化曝气-抽提实验装置如图1所示。该实验装置的材质为透明亚克力板材，内部尺寸为60 cm15 cm60 cm（长宽高），板材厚度为10 mm。实验装置两侧各有一个10 cm10 cm15 cm（长宽高）的水箱，水箱中心孔高度与含水层初始水位高度一致。实验装置长为60 cm，其中距离实验装置左右2个侧面各5 cm的位置固定了多孔透明亚克力板，多孔板的外侧各插有一块亚克力实板。这2种板将实验装置分成了砂土槽与2个水槽，长度分别为5、50、5 cm。水箱和水槽模拟地下水流动的上游和下游。前面板是9个取样口。砂土槽底部的球阀为污染液注入口和排放口，两侧水槽的球阀为排放口。砂土槽中间插有热交换器，通过在曝气井中设计一套温控系统，对注入空气进行加热，同时通过热传导对注入井附近模拟场地进行加热，提高注气温度和模拟修复场地环境温度。实验装置的最上方为抽提装置，分布在砂土槽的左右两侧，抽提装置长15 cm。1.2实验材料和仪器实验选取精致石英砂来模拟含水层介质，共选取了2种不同的粒径，分别为0.51 mm的细砂、12 mm的中砂，由吉林省华膜水处理设备生产。以乙苯代表苯系物污染物，选择二硫化碳作为萃取剂；乙苯纯度为分析纯，产自天津科密欧化学试剂有限公司；二硫化碳纯度为色谱纯，产自天津市大茂化学试剂厂。实验所用石英砂介质的物理性质如下：细砂：粒径0.51 mm、SiO2含量99.30%、堆积密度1.48 g/cm3、孔隙度0.47、渗透系数1.410-3cm/s；中砂：粒径12 mm、SiO2含量99.30%、堆积密度1.46 g/cm3、孔隙度0.49、渗透系数6.210-3cm/s。主要仪器设备如下：电热恒温鼓风干燥箱：DGG-9053A；空气压缩机：JUBA-800w30L；真空泵：FY-3C-N;气相色谱仪：Gas-Chromatograph-Clarus500;快速混匀仪：SK-1;蠕动泵：BT100-2J。1.3实验方法清洗一定量的12 mm粒径石英砂（中砂），将清洗后的石英砂放入100 电热恒温鼓风干燥箱4 h进张雷，等温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究71第45卷行高温灭菌。待冷却到室温之后，将石英砂由顶部均匀填入箱体中，填砂高度为40 cm，该高度与两侧水箱孔位高度一致。中砂往上再填充0.51 mm的细砂，厚度为20 cm，抽提井插入细砂中。每次填充均需夯实使铁柱内砂土进一步密实。将配制好的浓度为17.5 mg/L乙苯溶液用蠕动泵从底部缓慢地注入到箱体中，直至模拟土壤介质饱和。再往中间注入苯系物溶液的同时往两侧水箱注入清水，水面高度保持一致，静置12 h。根据调研，间歇曝气的效果较连续曝气更好24，因此本方案采用白天曝气8 h，晚上停止曝气16 h的间歇曝气方式，每组实验周期为3 d。取样间隔为第1天初始值，曝气后8 h，停止曝气16 h；第2天曝气8 h，共计32 h，停止曝气16 h；第3天曝气8 h，共计56 h。每次实验从取样口取610 mL的水样，用移液枪移取5 mL水样到另一离心管，再加入2 mL二硫化碳于快速混匀仪震荡均匀后，倒入分液漏斗中分液，用移液枪移取1 000 L萃取液至1.5 mL气相色谱进样瓶中，进样瓶放置在冰箱中冷藏，之后注入气相色谱仪中检测，在拟合得到的乙苯标准曲线上读数。1.4实验条件箱体中间插入的热交换器，其具备加热和曝气2种功能。曝气流量设定为2.5 L/min，抽提流量设定为4.2 L/min，曝气流量/抽提流量=60%，满足工程要求，控制热交换器的温度对含水层加热。设置温度梯度为室温、30、50 和60，探究不同含水层温度对苯系物传质及去除效果影响。2结果与讨论2.1曝气温度对于含水层温度影响设定温控装置的温度为30、50、60，进行热效应耦合曝气-抽提。经过2 h运行后，用温度计在取样口19对侧的测温口进行测温并记录数据。从图2中可以看出，在30 的条件下周围的温度能较快达到，在50 和60 的条件下，热传递效果主要集中在中上层，尤其在上层，下层主要为热空气加热；热传递效果相对热空气加热效果更明显。从图1二维箱体热强化曝气-抽提实验装置示意图可以看出，U型加热棒长度占曝气井深度的2/3，因此中上层的热传递效果更好。此外，观察每个温度下的温度场，上层的传热效果均相对中下层更好，说明设计的温度控制器对温度场的变化起着决定作用。由于温控探头在含水层中间，导致上层土壤层的温度会达到很高，当温度过高实验装置上层会发生形变。2.2曝气温度对乙苯去除效率影响在不同曝气温度下，利用多组条形堆积图对上中下3层的取样口进行各天对乙苯热强化曝气-抽提修复效率的统计分析。从图3可以看出每个柱体分为3段，每段表示对应1 d的修复效率，例如“50-1”表示含水层温度为50 的第1天的修复效率，条形柱状图的顶端为修复3 d后的最终修复效率；“First”表示1号取样口。多组条形堆积图可以清楚地看出含水层温度对上、中、下3层取样口去除乙苯的影响。从图3中可以看出，在第1天的去除效率基本是3 d中占比最大，而第3天占比最小。2号取样口在修复之前其初始浓度均在11 mg/L左右，经第一个周期的修复各个含水层温度条件乙苯去除率均达到了70%以上，其中50 为77.98%，60 为80%，说明在曝气初期乙苯能得到较好的修复效果。5号取样口在修复之前其初始72第12期浓度均在7 mg/L左右，在含水层温度为室温和30 时，第一周期去除效率分别为47.18%和48.35%，而在含水层温度为50 和60 时，去除效率达到了70%以上，说明热强化耦合曝气-抽提能够显著提高修复效率。8号取样口在修复之前其初始浓度均在4 mg/L左右，能看出50 和60 的去除效率明显高于室温和30 的情况。在含水层温度为50 和60 时，上层2号取样口乙苯去除效率均达到了90%以上，而相邻两侧的1号和3号的去除率都在70%左右；中层5号取样口去除效率达到了80%以上，两侧取样口在70%以上；下层8号取样口去除效率达到了86%以上，两侧取样口去除效率在82%左右，分层比较取样口的去除效率可以看出中间取样口的去除效率高于两侧取样口。从温度场可以看出部分等值线呈现“U”字形，张雷，等温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究73第45卷这与曝气影响区域呈现的流型对应。含水层温度由室温提高到 50，上层取样口的去除效率提高了31%41%；中层取样口提高了11%20%；下层取样口提高了6%9%，从不同温度的传质过程发现提高温度可以促进传质过程，提高修复效率，缩短修复时间。2.3曝气温度对修复过程中乙苯传质过程影响研究实验主要对上、中、下3层进行取样，分析上、中、下层乙苯浓度随时间变化。乙苯浓度根据采用插值求同的方法确定，取样区域的等浓度线是利用Sufer软件中的等高线工具绘制的。从图4可以看出，含水层下层乙苯的浓度主要分布在注入口附近和注入口上方区域且下层浓度明显要高于中上层区域。另外，由于乙苯密度小于水，是LNAPL(轻非水相液体)，通过注入口注入乙苯溶液后，除了在含水层中溶解、吸附和扩散之外，还有一部分会上浮至水面附近。因此导致下层取样点浓度会高于中上层。从图4(b)(d)中可以看出，随着曝气时间的增加，乙苯浓度在各区域的差异变小，在曝气过程中乙苯去除效率最高的区域位于含水层的下层。观察第1天、第2天和第3天曝气8 h后的相对浓度分布结果，以3.5 mg/L等浓度线为例，第3天达到相同去除率的区域明显大于前2天。图5、图6 和图7分别为第1天至第3天在含水层为30、50和60 条件下曝气后乙苯浓度的分布情况。曝气后的乙苯浓度分布近区域“U”字形，这与曝气影响区域呈现的区域范围形状一致。曝气产生的空气通道可以改变气液两相传质界面的面积，从而将液相中的乙苯转化为气相，进一步随空气通道向上挥发。经过3 d的间歇热强化曝气-抽提，可以从图5(d)中看出上层取样口的浓度均小于1.7 mg/L。对比图5(d)和图6(d)，可以发现含水层温度为30 时，相同位置的乙苯浓度较室温条件下更低，但两者相差不多。随着热强化曝气-抽提时间的增加，乙苯的浓度不断降低。经过3 d的间歇热强化曝气抽提，可以从图6(d)和图7(d)中看出上层取样口的浓度均小于0.8 mg/L。比较含水层温度为50 和60 时乙苯的浓度分布，可以从图中看出乙苯浓度分布相差不多。两者 8 号取样口的乙苯浓度均低于 地下水质量标准(GB/T 14848-2017)中乙苯的地下水类标准值0.6 mg/L，说明热强化曝气-抽提修复技术取得了很好的去除效果。从温度场可以看出部分等值线呈现“U”字形，这与曝气影响区域呈现的流型和浓度梯度等值线形状对应。比较不同温度的传质过程，可以发现提高温度可以促进传质过程，提高修复效率，缩短修复时间。74第12期3结论（1）通过研究含水层温度对乙苯传质和去除效率的影响，统计3 d的修复效率，发现在第1天的去除效率基本是3 d中占比最大，而第3天占比最小。分层比较取样口的去除效率可以看出中间取样口的去除效张雷，等温度对曝气抽提修复地下水中乙苯影响研究75第45卷率高于两侧取样口，这与曝气影响区域呈现的流型和热传递的传热机制是对应的。（2）曝气后的乙苯浓度分布近区域“U”字形，这与曝气影响区域呈现的区域范围形状一致。曝气产生的空气通道可以改变气液两相传质界面的面积，从而将液相中的乙苯转化为气相，进一步随空气通道向上挥发。比较含水层为30、50和60 条件下曝气后乙苯浓度的分布情况，30 的乙苯各层浓度大约为50 和60 的2倍，说明污染物去除效率受含水层温度影响很大。含水层温度由室温提高到50，上层取样口的去除效率提高了31%41%；中层取样口提高了11%20%；下层取样口提高了6%9%，从不同温度的传质过程发现提高温度可以促进传质过程，提高修复效率，缩短修复时间。（3）经过3 d的修复，8号取样口在含水层温度为50和60时，乙苯除去效率分别为86.14%和87.73%，两者8号取样口的乙苯浓度均低于 地下水质量标准(GB/T 14848-2017)中乙苯的地下水类标准值0.6 mg/L，说明热强化曝气-抽提修复技术取得了很好的去除效果。从温度场可以看出部分等值线呈现“U”字形，这与曝气影响区域呈现的流型和浓度梯度等值线形状对应。参考文献1 贾建丽,刘莹,李广贺,等.油田区土壤石油污染特性及理化性质关系J.化工学报,2009,60(3):726-732.Jia Jianli,Liu Ying,Li Guanghe,et 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