工业催化原理络合催化剂及其催化作用.pptx
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1、LOGO工工业业催催化化原原理理工工业业催催化化原原理理Catalysis in industrial processesCatalysis in industrial processes厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系络合催化络合催化v络合催化是指起催化作用的是由过渡金属元素构成的中心离子或原子与周围具有孤对电子的佩为题组成的络合物。v适合于络合催化作用理论体系v价键理论v中心离子(或原子)应具有空的价电子轨道,而配位体应具有孤对电子,后者将孤对电子配位到中心离子(或原子)空轨中形成化学键即配位键。v1、络合物中心离子(或原子)结构特点v作为中心离子或原子时d0或d10,而相应的nd
2、(n+1)s(n+1)P,有九个轨道是空的,而且这些轨道在能量上非常接近,有接受电子的能力,可以为配位体提供空轨道而形成配位键。v如:d0(Sc3+,Ti4+),d10(Cu1+,Ag1+,Zn2+)v如络合物PdCl42-分子轨道理论分子轨道理论v1、络合物中键形成v中心离子(或原子)过渡金属,如第四周期元素外层原子轨道包括3dxy,3dyz,3dx2-y2,3dz2,4s,4px,4py,4pz九轨道。后六种轨道的电子去极大值方向沿x,y,z轴指向配位体,可与配位体,可与配位体形成键。v如果6个配位体的轨道可先组成六组与中心离子或原子轨道对成性相一致的配位体群轨道。当它们与中心离子或原子的
3、6个原子轨道重叠时,就生成6个成键的轨道和6个反键的*轨道,而中心离子或原子原来3dxy、3dyz、3dxz成为非成键轨道。v总价数为18最稳定,18规则,否则填入反键轨道,则不稳定。v常见的配位体:v(1)卤素配位体v(2)含氧的配位体v(3)含氮的配位体v(4)含磷的配位体PR3(膦中R=C4H9,苯基等)v(5)含碳配体如CN-,COv以及含键的配位体,含H-含配位体,自由基的配位体等。络合催化循环(络合催化循环(1)加氢)加氢配位催化剂及其催化作用配位催化剂及其催化作用v过渡金属络合物化学成键作用v1、络合物成键的价键理论络合物氧化加成与还原消除反应络合物氧化加成与还原消除反应v氧化加
4、成:反应物与金属络合物加成过程中使金属中心形式电荷增加。v有两种形式:v增加+2电荷;v增加+1电荷。v对位效应:当配位体L和X互相处于对位位置。当配位体X被另一基团Y取代时,处于X对配体L对上述取代反应的速度有一定影响。配位体取代反应和对位效应配位体取代反应和对位效应v晶体场活化能(CFAE):由于原络合物与中间态构型不同,引起晶体场稳定化能(CFSE)变化,其差值为晶体场活化能。v取代反应v由于CFSE损失,而使取代反应比较慢。而反之,反应比较快。-重排插入与转移反应重排插入与转移反应v1、含碳配位体的-重排v电子给予配体存在有利于是接受体配体存在有利于-v2、邻位插入与邻位重排络合空位的
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