空气中多环芳烃的污染源研究.PDF
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1、第28卷第3期2001年5月浙江大学学报(理学版)Journal of Zhejiang University(Science Edition)Vol.28.3M ay 2001收稿日期:2001201205作者简介:王静(1978-),女,硕士研究生,主要从事室内外空气中PAHs污染源研究文章编号:1008-9497(2001)03-0303-06空气中多环芳烃的污染源研究王静,朱利中(浙江大学 环境科学系,浙江 杭州310028)摘要:介绍了空气中多环芳烃的污染源研究历史,讨论了各种源解析方法和各类污染源的研究进展,评价了各种源解析方法的优缺点 共引文献39篇关键词:空气污染;多环芳烃;源
2、解析中图分类号:X131.1文献标识码:AWAN G Jing,ZHU L i2zhong(D epartm ent ofEnvironm ental S cience,Zhejiang U niversity,H angzhou310028,China)A study of polycyclic aromatic hydrocarbons as pollution sources in air.Journal of Zhejiang U niversity(Science Edition),2001,28(3):303308Abstract:Information about the ana
3、lysis,advance of andmethods against the polycyclic aromatic hydro2carbons(PAH s)as pollution sources in air were reviewed on the basis of 39 references.The methodsfor sources analysis are also evaluated.Key words:air pollution;polycyclic aromatic hydrocarbons(PAH s);sources analysis多环芳烃(Polycyclic A
4、 romatic Hydrocarbons,PAH s)是指两个以上苯环以稠环形式相连的化合物,是一类广泛存在于环境中的致癌性有机污染物它是石油、煤等化石燃料及木材、烟草等有机物在不完全燃烧过程中产生的,火山爆发等也会产生PAH sPAH s是最早被发现和研究的、也是数量最多的一类环境致癌物质 在多达1000多种的致癌物质中,PAH s占1?3以上对PAH s的研究可以追溯到18世纪,早在1775年Pott认为阴囊癌的发生与职业暴露煤烟有关 过了150多年,到了20世纪30年代,Cook等1成功地从煤焦油中分离、提纯了一种强有力的致癌物3,42苯并芘 此后,人们逐渐开展了对PAH s的研究 对
5、空气中的PAH s的研究始于1952年,W aller等2首先在英国监测了城市空气中的PAH s,继而开展了广泛的研究由于PAH s的生物效应,生活或工作空间存在PAH s显然是危险的 空气中的PAH s是多种污染源综合作用的结果,各种源产生的PAH s种类和数量不同,贡献率大小各异 为了降低PAH s的人体暴露率,必须对PAH s的污染源进行定量研究,抓住重点污染源,从而有效地控制PAH s污染因此源解析研究已从定性转向定量研究316,研究范围也从室内空气转向室外1719污染源定量研究已成为目前PAH s研究的热点之一,并将不断向广度、深度发展我们曾对国内外空气中多环芳烃研究现状作过综述19
6、,20朱利中等19重点介绍了空气中颗粒物及气相中PAH s的采样分析方法、城市大气及室内外空气中PAH s的污染状况 沈学优等20重 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co.,Ltd.All rights reserved.点介绍1997年以前空气中PAH s的粒径分布、室内外PAH s污染的相关性以及总量代表物的研究现状本文将重点介绍各种多环芳烃污染源解析方法的应用以及各种污染源的研究现状,并展望其发展前景1源识别PAHs源解析受体模型定性和半定量方法比值法轮廓图法特征化合物法定量方法化学质量平衡法多元统计法因子分析多元线性回归图1源解析的受体
7、模型Fig.1Receptor model for sources analysis大气中多环芳烃的来源主要有两个方面:(1)天然源,陆地和水生生物的合成、森林、草原火灾、火山爆发等均可产生多环芳烃;(2)人为源,石油、煤炭等化石燃料燃烧及木材烟草等不完全燃烧、汽车尾气等也可以产生多种多环芳烃目前对大气中PAH s来源识别技术还处于探索和发展阶段 用于源识别的模型分类见图11.1定性及半定量方法定性及半定量方法有比值法、轮廓图法、特征化合物法 比值法应用较多,各种污染源特定PAH s比值见表1轮廓图法应用较少,赵振华等21曾将焦炉周围大气中PAH s的轮廓图与北京大气样品的PAH s轮廓图进行
8、对比,指出非采暖期北京地区的PAH s主要来源于石景山工业区 其实,这几种方法在实际使用中各有不同局限,联合使用可互相弥补不足,从而较准确地对源识别进行定性研究 汤国才22于1993年将各种定性半定量方法作了比较,见表2表1某些污染源特定PAH s比值Table 1Ratioes of characteristic PAH sBaP?BghiPPhen?A nthr4,5 M ePh?M ePhBaA?ChryBeP?BaP车辆0.30.782.70.631.11.3汽油燃烧0.30.43.480.281.20.44木材燃烧310.930.841.6煤燃烧0.96.630.31.01.222.
9、5柴油燃烧0.460.817.68.80.170.362.6炼焦炉5.10.790.7焚烧炉0.140.6炼油厂0.651.7火力发电厂 2表2识别污染源几种定性及半定量方法比较Table 2Compare of methods for qualitative and quantitative analysis方法名称主要技术内容方法优缺点比值法由于燃料种类和燃烧条件不同,生成PAH s种类和相对含量不同,根据比值高低进行源识别方法简单,由于大多比项中含BaP,而BaP反应活性较强轮廓图法以样品中主要PAH s含量作图,再与特征污染源的PAH s含量图作对比来识别源直观明了,但需事先知道特征污
10、染源的轮廓图特征化合物法以一些特征PAH s作为污染源的标志物可以粗略识别污染源,一般不单独使用1.2定量方法定量的方法主要有化学质量平衡法(CMB)和多元技术3,23CMB法需要一准确的不同源PAH s成分谱图,而很多地区缺乏此方面信息,且PAH s排入大气后会马上发生反应,所以此法应403浙 江 大 学 学 报(理学版)第28卷 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co.,Ltd.All rights reserved.用较少但也有一些学者应用此法47V enkataraman等6利用CMB计算出Upland地区居民室内空气中四环PAH s20
11、%75%来源于烹调,而机动车主要产生五环及五环以上的PAH sM iguel等7用CMB模型计算巴西某地交通源对PAH s的贡献率时,用反应活性差的BkF(苯并(k)萤蒽)、BghiP(苯并(ghi)、In(1,2,32cd)PY(茚并(1,2,32cd)芘)作为标志物计算出交通源对PAH s的贡献率是21%与用元素碳作为标志物进行计算的结果较接近(24%),而用反应活性较强的BaP(苯并(a)芘、BaA(苯并(a)蒽)作为标志物时,贡献率仅为13%,所以应使用惰性PAH s作为标志物多元统计技术包括因子分析?线性回归(FA?M R)、目标转化因子法(TTFA)811此法需要大量数据,但不需对
12、源排放数据进行定量计算Si mcik等8用因子分析2多元线性回归法成功地对芝加哥和M ichigan湖地区PAH s污染源进行定量分析结果表明,煤燃烧、天然气燃烧、焦炭炉、车辆排放贡献率分别为(485)%,(262)%,(143)%,(94)%M itra等24首次将FA?M R应用于室内不同PAH s污染源贡献率的研究,计算出抽烟家庭香烟烟雾、煤气燃烧、背景对PAH s的贡献率分别为(870.36)%,(1.250.9)%,(13.320.8)%;在不抽烟家庭,煤气燃烧、背景的贡献率为(23.999.8)%,(75.8713.45)%目前对PAH s不同污染源贡献率研究多使用多元统计技术,运
13、用统计软件对大量数据进行分析,找出其内在规律,如果数据不多,必将造成较大误差,与实际情况不符该方法国外使用较多,而国内的污染源研究目前还仅限于定性研究,定量研究尚未开始缺乏大量数据和统计知识不足可能是导致该局面的两大主要原因2污染源研究为了从源头对PAH s污染进行控制,人们也早已开展不同PAH s污染源的研究 早期的国内研究主要集中于燃煤污染源排放PAH s的研究张月英等25研究了民用煤炉5种工况12种PAH s的排放规律 崔文垣等26探讨了各种锅炉和炉灶多环芳烃的排放规律 学者们后来研究了食用油及油烟烟雾中的PAH s 厉曙光等27用薄层扫描法对餐馆、厨房、萨其马工场及油条店的食用油及其加
14、热产物中的PAH s作了分析,比较了油烟烟雾、加温后油和原油中PAH s含量 最近几年,学者们对机动车排放PAH s研究较多M iguel等28于1996年夏在旧金山海湾地区Caldecott隧道测定气态和颗粒态PAH s浓度 结果表明,载重柴油机的PAH s主要部分存在于超细型(0.12m)和聚积型(0.122m)颗粒中,而汽油机产生的PAH s几乎存在于极细颗粒中,载重柴油机每行驶1km约释放35430gPAH s 朱利中等29在中国首次研究了公路隧道空气中PAH s的污染现状及来源,发现平阳九凰山公路隧道PAH s污染十分严重,PAH s的种类及浓度与过往车辆所用燃料以及隧道的长度和通风
15、状况有关,空气中PAH s的存在形态主要与其本身物理化学性质及环境温度有关W esterholm等30测定正常工况下,柴油机排放PAH s和柴油中PAH s 利用多元统计技术对柴油机排放PAH s进行研究 结果表明,柴油机排放PAH s与柴油中的PAH s含量存在线性关系r=0.97 柴油机排放的PAH s包括柴油中原有的PAH s和在燃烧过程中形成PAH s两部分为了减少PAH s排放,最好使用PAH s含量小于4mg?L的柴油近年来,很多学者致力于改变油品来减轻污染的研究3133Kirchstetter31研究重整汽油对机动车VOC的影响,Durbin32研究了生物柴油对柴油机排放物的影响
16、这些研究主要针对NOx,CO,VOC而言,目前很少进行不同油品对PAH s排放影响研究同时,也有学者对固废燃烧产生的PAH s进行研究39,测定四座城市固体废弃物焚烧炉在启动、燃烧、熄火过程中PAH s的排放 在启动初期,由于湿度低,燃烧不完全,PAH s浓度较高流化床焚烧炉排放PAH s较分级格栅炉高,分批投料流化床炉比连续投料流化床503第3期王静,等:空气中多环芳烃的污染源研究 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co.,Ltd.All rights reserved.炉其PAH s排放浓度更高为了更好地将CMB应用于PAH s污染源定量研究
17、,Khalili等34于19901992年研究了芝加哥地区不同的PAH s污染源,得到焦炭炉灶、高速公路车辆、重载柴油机、汽油机以及木材燃烧排放的PAH s成分谱图 在研究不同污染源排放PAH s的同时,很多学者致力于不同污染源标志物的研究4,6,7,33,3538木炭燃烧:菲、荧蒽、芘;焦炭生产:蒽、菲、苯并(a)芘;垃圾焚烧炉:芘、菲、荧蒽;木材燃烧:苯并(a)芘、荧蒽;汽油机动车:苯并(ghi)、茚并(1,2,32cd)芘、晕苯;柴油机动车:荧蒽、芘、苯并(k)荧蒽污染源研究的目的是从源头解决PAH s污染目前国内研究重点是不同燃烧工况PAH s排放规律研究国外已开始研究燃料的PAH s
18、的含量与排放PAH s的关系,从燃料本身出发,着手降低PAH s排放 国内研究重点也应向此方向转移,这样一方面降低燃料PAH s含量,一方面提供合适的燃烧条件,双管齐下,才会更有效地控制PAH s污染3小结综上所述,对于多环芳烃污染源的研究主要集中于机动车尾气排放、煤球炉燃烧、木材燃烧的研究 研究重点只是不同燃烧条件对PAH s总量排放的影响研究,而对燃料本身PAH s含量及排放PAH s研究较少,为了更有效地控制PAH s污染,必须从源头降低PAH s排放因此加强燃料净化、改性研究意义深远 国外学者使用较多的污染源贡献率确定方法是多元统计法,国内学者应用较少 如何更准确、科学地将多元统计法用
19、于源解析仍是值得研究的问题 因各种条件限制,化学质量平衡法(CMB)应用较少 从长远角度来看,为了完善各种PAH s污染源解析方法,确定一准确、可靠的多环芳烃成分谱图是必要的,应加强此方面的研究 此外还需开展对PAH s的远距离输送、干湿去除过程的研究,进一步加强对流动源污染的研究以及乘客、司机暴露率的研究参考文献:1Cook J W,Hewett C L,H ieger I,et al.Isolation of a cancer2producing hydrocarbon from coal tar partJ.J Chem Soc,1933,395-405.2W aller R E.Ben
20、zopyrene content of town air,BritishJ.J of Cancer,1952,6(1):8-21.3Hopke P K.Receptormodeling in environmental chem istryM.N ew York:John w iley and sons,1985,1-399.4L IC K,Kamens R M.The use of PolycyclicA romatic Hydrocarbons(PAH s)as source signature in receptormodelingJ.A tmos Environ,1993,27(4):
21、523-532.5Pistikopoulos P,M asclet P,M ourier E.A receptor model adapted to reactive species Polycyclic A romaticHydrocarbons(PAH s):evaluation of source contributions in an open urban siteJ.A tmos Environ,1990,24(5):1189-1197.6V enkataraman C,Friedlander S K.Source resolution of fine particulate Pol
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