文献汇报.pptx
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1、1 J.Zecevic,G.Vanbutsele,K.P.de Jong,J.A.Martens,Nanoscale intimacy in bifunctional catalysts for selective conversion of hydrocarbons,Nature,528(2015)245-248.1双功能催化剂上纳米尺度的接触用于烃类选择性转化汇报人:汇报日期:1.引言2双功能的烃类裂解催化剂包含金属活性位和酸性位;(intimacy criterion)由于合成和表征手段有限,金属和酸性位的接触准则被简单描述为“越接近越好”金属与酸性位的距离过大,异构烯烃中间体会进行二次
2、反应,使气体产物选择性上升,同时积碳也会增加Feed 烷烃分子D:diesel G:gas2.实验32.1催化剂制备50wt%Y型沸石(介孔)与50wt%-Al2O3粘结剂挤条成型 Y/A8mm2mm研磨筛分0.2-0.5mmY/A 颗粒在PH=5的条件下与Pt(NH3)4(NO3)2进行离子交换(Pt位于在分子筛上)在PH=3的条件下与H2PtCl6通过静电吸调控Pt离子的落点(Pt位于氧化铝上)0.6wt%Pt-Y/A0.7wt%Pt-A/Y介孔Y型分子筛(Si/Al=30)文章结构三种进料在两类催化剂上的模型反应n-C10,n-C19和i-C19(2,6,10,14-四甲基十五烷)转化率
3、转化率35%时的烃类产物的碳数分布图单因素实验 -仅Pt落点不同Pt-Y/A 分子筛形貌:Pt纳米颗粒在分子筛晶体中,微孔内;Y/A挤出物的结构:EDX elemental mappingPt-A/Y 分子筛形貌:Pt纳米颗粒分布于氧化铝上表征:HAADF-STEM电子断层成像(electron tomography)产物选择性催化性能评价双功能催化剂的结构形貌机理解释5Pt颗粒具有相似的粒径,且负载量接近(0.6%)(ICP-OES)与Y/A挤出物相比,负载金属后并未改变其结构性质NH3-TPD显示两种催化剂酸性相似除Pt落点不同,结构参数相同纳米尺度的接触对烃类转化活性和选择性的影响催化剂
4、评价正癸烷转化反应在高通量反应器中评价50mg催化剂;0.45MPa;W/F=1400Kg S mol-1,H2/正癸烷=214采用固定床反应器进行催化剂评价反应气体:正十九烷溶解于正庚烷(十九烷浓度1%);280气化并与 H2混 合 通 入 反 应 器(200mg催 化 剂,0.65MPa;H2/hydrocarbon=14.6 W/F=713Kg S mol-1)惰性 异十九烷(2,6,10,14-四甲基十五烷)采用同样的条件实验部分67EDX elemental mappingFigure 1.Distribution of zeolite Y and alumina component
5、s within Y/A extrudates.a,EDX map of a 70-nm-thick section of a Y/A extrudate,showing the location of silicon(Si,green)and aluminium(Al,red),which are indicative of the presence of the zeolite Y and alumina components,respectively,of Y/A.b,EDX map showing only the Si(green)signal,corresponding to th
6、e presence of zeolite Y.c,EDX map showing only the Al(red)signal,most pronounced in regions containing pure alumina phase.Scale bars,2 m.分析的样品:由超薄切片机切割Y/A得到的一片70nm厚度的切片两种成分纳米尺度混合,分子筛晶体(500-1000nm)被至少一层氧化铝包围有孔道结构(BET佐证)8HAADF-STEM High-angle annular dark-field scanning transmission electron microscop
7、yFigure 3|The HAADF-STEM image(a)is of a 70-nm-thick section of a Pt-Y/A sample.Shown are an HAADF-STEM image(c)and EDX map(d)of a 70-nm-thick section of Pt-A/Y Scale bars,50 nm.Pt-Y/APt-A/YPt-Y/A上Pt颗粒的粒径分布较窄,约2.5nm且只位于分子筛晶体内Pt-A/Y上Pt粒子约3.5nm,且只位于挤出物中的氧化铝上;分子筛晶体内没有Pt颗粒可通过电子断层成像证实9HAADF-STEM High-ang
8、le annular dark-field scanning transmission electron microscopyFigure S2.Controlled deposition of platinum.a,Left,an HAADF-STEM image of a 70-nm-thick section of the Pt-Y/A catalyst.Right,EDX elemental maps of the region outlined in green in the HAADF-STEM image.The EDX maps show the presence of Pt
9、particles(yellow)in the zeolite region(green,with the dominant Si signal);the alumina region(red)is empty.O denotes the oxygen signal.b,Left,an HAADF-STEM image of a 70-nm-thick section of the Pt-A/Y catalyst.Right,EDX elemental maps of the region outlined in red at the left.Pt particles(yellow)are
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