关于高纯石英原料矿石地质学评价方法的探讨.pdf
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1、书书书 ():岩石学报 :张亮,刘磊,朱黎宽等 关于高纯石英原料矿石地质学评价方法的探讨 岩石学报,():,:关于高纯石英原料矿石地质学评价方法的探讨张亮,刘磊,朱黎宽,王红杰,原垭斌 ,中国地质科学院郑州矿产综合利用研究所,郑州 国家非金属矿资源综合利用工程技术研究中心,郑州 自然资源部高纯石英资源开发利用工程技术创新中心,郑州 中国科学院深海科学与工程研究所,三亚 ,收稿,改回 ,():,:,:(),();,():,(),:,(),(),(),;摘要高纯石英资源是一种重要的战略性资源。本文结合高纯石英成矿地质特征及其对后期选矿提纯、材料加工等的影响,系统总结了高纯石英原料中杂质的赋存状态、
2、形成机理以及评价方法等,得出:()可以作为高纯石英原料的潜在岩石类型有花岗伟晶岩(包括不含暗色矿物的伟晶状花岗岩)、脉石英以及水晶,岩浆演化晚期的伟晶状花岗岩 伟晶岩早期阶段的 型花岗伟晶岩结晶形成的石英纯度更高,后期适当的变形变质作用更有利于高纯石英矿床的形成。高纯石英原料矿石中石英矿物呈现无色透明至半透明,矿物构造裂隙少,伟晶岩型矿石矿物组成通常为石英、钠长石、条纹长石、白云母等,黑本文受中国地质调查局地质矿产调查评价项目(、)和国家自然科学基金项目()联合资助第一作者简介:张亮,男,年生,副研究员,主要从事矿床地质及矿产经济研究,:云母等暗色矿物含量极少,基本不见锂辉石、独居石等稀有金属
3、矿物和电气石、萤石等含挥发分矿物。()影响高纯石英的主要地质因素包括脉石矿物及晶界杂质、包裹体、晶格杂质等。其中包裹体类型、数量和尺寸是包裹体评价的关键指标,天然石英矿物中的气液两相包裹体、矿物包裹体和 包裹体应尽量少;和 是晶格杂质元素评价标志性元素,通常要求天然石英矿物中 和 。()建议按照手标本特征 石英矿物特征 石英中包裹体特征 晶格元素赋存状态及含量的顺序,从宏观到微观,综合借助光学显微镜、扫描电子显微镜()、阴极荧光光谱分析系统()、激光剥蚀电感耦合等离子质谱仪()等开展地质学评价和研究工作。关键词高纯石英;矿石特征;包裹体;晶格杂质元素;评价方法中图法分类号 高纯石英具有耐高温、
4、化学性质稳定、强度高、透光率高等优异的物理化学特性,广泛应用于半导体、光伏、光纤通信、光学、电光源等领域,是新一代信息技术、新能源、高端装备等战略性新兴产业的关键基础材料(张海?等,)。高纯石英对杂质元素、包裹体、羟基、粒度等有严格要求,目前全球可以加工高纯石英的矿床非常稀少,主要分布于美国、挪威、俄罗斯、印度、安哥拉等国家,矿床类型主要为花岗伟晶岩型(含伟晶状花岗岩型)、脉石英和水晶(,;王九一,;张海?等,;汪灵,;,),其中花岗伟晶岩型高纯石英矿床规模大、品质好,是目前全球最重要矿床类型。我国是全球最大高纯石英消费国,国内高纯石英生产企业(如石英股份、福东正佑等)所需原料矿石基本依赖进口
5、,对外依存度超过 ,高纯石英资源短缺的严峻形势对高纯石英地质找矿研究和评价提出了更高的要求,科学评价高纯石英资源、保障高纯石英资源安全供给迫在眉睫。国外针对高纯石英原料资源开展研究相对较早,在高纯石英矿床成因及矿床特征、杂质赋存状态、常用地质评价方法等方面取得了一定的研究成果。成因方面,目前高纯石英矿床成因尚未完全明确,研究多集中于伟晶岩岩石成因。通过伟晶岩成因能一定程度反映伟晶岩型高纯石英矿床成因,通常认为花岗伟晶岩成因模型有两种,一是花岗质岩浆结晶分异模型(,;,;,),一是地壳部分熔融模型(,;,;,),一般认为形成高纯石英的花岗伟晶岩经历了岩浆分异,伟晶岩中石英的化学成分主要受伟晶岩熔
6、体和伟晶岩形成的地球动力学环境控制(,;,;,;,;,;,;,),花岗质岩浆能否演化出伟晶岩浆,并最终形成高纯石英矿床,可能受制于母岩浆的源区、结晶物理化学条件、岩浆演化过程中的元素地球化学行为以及后期变质变形作用等多种地质因素的影响(,;,;,;,)。在评价方法方面,随着现代分析测试技术不断发展,一系列更为精确的分析技术和手段(如 、等)被广泛应用于石英微观结构、生长期次、包裹体特征和成分分析、微量元素赋存特征和形成机理等研究,并累积了大量的矿物学和地球化学数据(,;,;,;,;,;,;,),为高纯石英原料筛选和评价等提供了参考。随着战略性新兴产业的快速发展,高纯石英的重要性正越来越受到国内
7、学者重视,近年来国内在高纯石英原料矿床成因、矿床特征等方面研究逐步开展。张晔和陈培荣()通过对比美国 地区和中国新疆阿尔泰地区花岗伟晶岩的地质背景、岩相学特征、岩石地球化学特征、石英中杂质元素含量等,总结认为产出高纯石英的伟晶岩可能发育在片岩、片麻岩的背景之上,并具有富含钠长石、稀土元素含量低等特征;王云月等()认为高纯石英原料评价需从手标本及显微特征、流体包裹体特征、杂质元素含量和赋存状态三个方面开展,建议尽快建立高纯石英原料评价方法体系;杨晓勇等()认为石英矿物中晶格杂质元素、亚微米级和纳米级包裹体、显微包裹体的数量和分布,是决定天然石英能否加工成为高纯石英的重要因素,开展高纯石英原料矿石
8、评价时,不仅要考虑石英原料的化学纯度和内部杂质,还要考查石英矿物的嵌布特征、共存的脉石矿物和种类等;张海?等(,)认为高纯石英原料调查评价是多学科交叉融合的综合性工作,建立了“成矿远景区预测调查区圈定样品精准采集预处理选矿深度除杂化学深度提纯产品检测分析”全链条评价体系,并在中国新疆阿尔泰地区发现可制备 级纯度的花岗伟晶岩型高纯石英矿体;赵海波等()对比了美国 地区伟晶岩和中国东秦岭龙泉坪地区伟晶岩,认为二者成岩温度均为 左右,岩石具有高分异演化特征。虽然国内对高纯石英原料地质研究工作越来越得到重视,并取得一定研究进展,但针对高纯石英原料评价方法研究还处于探索阶段。本文从方法论和系统论的角度出
9、发,考虑到高纯石英成矿与选矿提纯、材料加工等联系,对高纯石英原料矿石评价方法进行了系统的总结和讨论,论述了岩石、矿物及石英中杂质的形成机理,建立了相应的地质学评价方法体系,以期为高纯石英矿床成因研究和地质找矿提供参考。高纯石英定义确定高纯石英定义具有重要意义,其含义直接决定了下 岩石学报 ,():图 云南省大关县石英砂岩显微照片()和背散射照片()()石英砂岩,正交偏光;()锆石碎屑物;()石英颗粒中锆石包裹体;()粘土矿物胶结物;石英;锆石 ()(),一步的地质研究目标和找矿方向。针对高纯石英定义的技术界定,目前行业 内 还 未 有 统 一 的 共 识。()和 ()认为高纯石英是指加工后 含
10、量 ()的石英产品;()依据石英中有害元素来限定高纯石英,认为高纯石英中有害元素总含量不应高于 ,并且对 、等 种杂质元素进行了限定;张佩聪等()认为高纯石英中 含量应 、杂质元素含量 ;()认为高纯石英为杂质元素 且包裹体含量也达到相关领域要求;李光惠等()认为高纯石英中 、等 种有害元素总含量 ,并且 含量 ;郝文俊等()和王九一()认为 含量 的石英即可称为高纯石英;汪灵()按照 纯度将高纯石英划分为四个等级,分别为低端()、中端()、中高端()和高端();张海?等()早期认为高纯石英是 的石英产品,并将高纯石英分为低端()、中端()、高端()三个等级;湖南省地方标准 高纯()石英砂(湖
11、南省工业和信息化厅,)规定,高纯石英中 含量 ,且对 、等 项杂质元素进行了相应规定;地质矿产行业标准 高纯石英用硅质原料评价工作指南(报批稿)规定(中国地质科学院郑州矿产综合利用研究所,),高纯石英是指 含量 ,包裹体含量、粒度等达到特定域要求石英产品,并且对 、等 种杂质元素给出了相应规定。针对高纯石英定义可以汇总为两种观点:一是 含量 的石英即可称之为高纯石英(郝文俊,;王九一,;汪灵,;张海?等,),且这种观点多结合石英纯度和应用进行了进一步分级,通常 石英多用于电子级工业硅、高端硅微粉、光伏玻璃等领域,的石英多用于光伏、半导体、电光源、光学、通讯光纤等特定领域;另一种观点是 含量 (
12、或 ),且对杂质元素等有特定要求的石英产品(,;,;,;张佩聪等,;,),这种观点通常认为高纯石英是应用于特定领域的石英。本文认为结合高纯石英的应用领域和矿石特点对高纯石英定义进行限定是十分必要的。首先高纯石英和普通石英在应用领域上应有所区别,高纯石英是能够用于光伏、半导体、电光源、光学、通讯光纤等特定领域的、达到一定纯度(通常 )的石英;其次,加工高纯石英原料矿石与常规硅质原料有所区别,高纯石英原料矿石是特定成矿条件下形成的、稀缺的战略性资源,这类原料的找矿评价方法和常规的硅质原料评价方法完全不同,常规硅质原料通常更注重原料本身品位,而高纯石英原料矿石则更注重天然石英矿物的可加工性,需要结合
13、地质、选冶、检测、材料评价等多学科进行综合分析,对石英品位要求并不严格。目前国内可制作 含量 的资源十分常见,例如云南大关 彝良地区石英砂岩资源丰富,仅大关青杠矿区一处资源量达到 亿 ,镜下石英颗粒中包裹微细粒的金红石和锆石,粘土矿物、云母及长石等多以胶结物的形式赋存在石英颗粒之间或被石英颗粒包裹(图 ),处理后石英 纯度可以达到 ,但很难突破 ,产张亮等:关于高纯石英原料矿石地质学评价方法的探讨中国地质科学院郑州矿产综合利用研究所 高纯石英用硅质原料评价工作指南 报批稿品适用于特级工业硅、超白玻璃、硅微粉等领域(中国地质科学院郑州矿产综合利用研究所,),但不能用于光伏、半导体等领域,从这个角
14、度讲,含量 石英不能称为高纯石英。因此本文认为,高纯石英是指经加工后 含量 ,杂质元素含量、包裹体含量、羟基含量以及粒度等达到光伏、半导体、电光源、光学、通讯光纤等相关领域要求的石英产品。通常高纯石英中主要杂质元素含量 、,且所有杂质元素总含量 。石英中的杂质 石英矿物学特征石英是由硅原子()和氧原子()组成的架状结构的氧化物矿物,广泛存在于岩浆岩、变质岩、沉积岩及热液脉中,是自然界最常见造岩矿物之一,其有两种形态,一种为高温 石英(六方晶系),一种为低温变体 石英(三方晶系),常压下,二者转变温度为 ,通常所说的石英是指在地表环境下能够稳定存在的 石英(常丽华等,)。石英的变体矿物有蛋白石(
15、非晶质)、玉髓(隐晶质)、柯石英(假六方晶系)、方石英(四方晶系,高温下等轴晶系)等,严格意义上,这些变体矿物不属于石英矿物。在自然界中石英的变体极为少见,如柯石英、斯石英为高压条件下产出,方石英、鳞石英为高温条件下()产出,并且高温高压往往会导致 、等晶格杂质含量超标(,),因此变体石英不能被规模化利用。本文所谈石英均为石英单矿物。理论上纯净石英矿物中 含量为 ,无色透明,但由于石英结晶形成过程中周围环境不可能为单一 成分,因此,天然石英矿物中或多或少都会含有裂隙矿物、包裹体、杂质元素等不同类型的杂质,导致石英会呈现出不同的特点,如石英中包裹体含量多时,其矿物透明度会大大降低;水晶中 等替代
16、晶格中部分 形成色心时,会呈现出紫色等颜色(,;李胜荣等,)。各类杂质会影响石英在后端应用时的物理化学性质,如高纯石英坩埚在大于 的高温下拉晶时,其中的 、等杂质元素会产生析晶现象,影响坩埚的强度。天然石英能否加工为高纯石英的主要影响因素有脉石矿物及晶界杂质、包裹体、晶格杂质等。脉石矿物及晶界杂质不同成因类型岩石中,与石英共伴生的矿物种类和赋存状态并不一样。岩浆成因岩石如花岗伟晶岩中与石英共生的矿物有碱性长石、斜长石、云母等主矿物以及磷灰石、锆石、金红石、电气石等副矿物,花岗伟晶岩中石英矿物含量往往 ;沉积成因岩石如石英砂岩,与石英共伴生的矿物有长石、云母、粘土矿物、锆石、有机物等,岩石中石英
17、矿物含量往往 ,但是在沉积成岩过程中,往往伴随不同颗粒胶结和次生加大现象(,),云母、长石、粘土矿物等物质也容易被多期次生长石英胶结包裹;变质成因岩石如石英岩,与石英共伴生的矿物有长石、云母、角闪石以及红柱石、十字石等不同级别的变质矿物,这类岩石中石英含量 ,石英往往经历重结晶,存在多期次生长并包裹金红石、红柱石等矿物现象(常丽华等,)。除常规的与石英共伴生的脉石矿物外,沿着石英矿物的晶界、矿物凹陷或矿物裂隙等还会存在长石、云母等杂质微晶,这类杂质通常独立赋存于矿物晶界,也可以理解为一种更细粒度的脉石矿物。脉石矿物主要影响高纯石英原料矿石的初始品位和选矿产率,晶界杂质则会对高纯石英纯度产生一定
18、程度影响(,;刘广学等,)。可以利用石英与长石、云母等硅酸盐矿物表面性质的差异,将石英矿物和杂质矿物的晶界解离,通过磁选、浮选、酸浸等物理化学分选方法去除大部分脉石矿物和晶界矿物杂质(马超等,;刘广学等,;张海?等,)。相较于包裹体、晶格杂质等难去除杂质,在高纯石英提纯加工过程中,脉石矿物和晶界杂质相对容易去除,采用适当方法去除后一般不会对高纯石英最终纯度产生影响。包裹体石英中广泛分布有不同尺寸的固相、液相、气相以及混合相的包裹体,是自然界中最重要的包裹体寄主矿物。由于包裹体赋存于天然石英矿物中,在不破坏石英晶体结构的条件下,只能实现少部分大尺寸包裹体的去除(张海?等,;马亚梦等,)。包裹体是
19、影响高纯石英原料矿石质量的最重要因素之一,当高纯石英中包裹体尤其是微细粒气液两相包裹体和矿物包裹体过多时,会对高纯石英的产品性能产生严重影响(,):一方面包裹体中的杂质元素(如 、等)会导致高纯石英纯度降低,影响产品品质;另一方面,制成产品后产品中细小的气液两相包裹体在高温下会逐渐膨胀汇聚,进而影响高纯石英产品性能。评价高纯石英原料矿石时,对石英矿物中包裹体的类型、形态、大小、数量等特征进行研究是十分必要的。本文按照包裹体的尺寸大小和去除难度,将包裹体分为显微包裹体()和亚微米 纳米级()包裹体。显微包裹体石英中包含一些尺寸不等的流体包裹体、熔融体包裹体 岩石学报 ,():中国地质科学院郑州矿
20、产综合利用研究所 华东地区脉石英晶质石墨等重要非金属矿综合利用评价报告以及矿物包裹体等,当这些包裹体尺寸 时,通常可以利用光学显微镜对其特征进行观察。石英中包裹体的种类、含量主要取决于石英结晶环境以及结晶后物理化学条件的变化。流体包裹体是石英中最普遍的包裹体类型,最常见的是在石英晶体生长过程中形成原生包裹体,除原生包裹体外,后期的流体穿过早期形成的石英晶体时,会沿石英的微裂缝渗透,在微裂缝闭合时形成次生流体包裹体(,;王云月等,)。在显微镜下原生包裹体通常呈面状分布,次生包裹体呈线状分布。常见的流体包裹体成分包括 、以及各种水化金属离子及其混合物(倪培等,)。当流体包裹体中的溶解物质(如 、等
21、)较多时,在向地表运移冷却过程中,这些溶解物质会随着物理化学条件的变化逐渐结晶为岩盐、方解石、白云石、石膏、重晶石等子矿物(杨晓勇等,)。伟晶岩石英流体包裹体中往往还包含大量的岩浆演化晚期的 、以及 等各种不相溶元素离子组分(,;,;严清高等,)。当石英矿物中流体包裹体含量过高时,包裹体中的各种金属离子尤其是 、及沉淀生成的子矿物是后期高纯石英 、等杂质元素的重要污染源之一,石英中气液两相包裹体含量是影响后期高纯石英产品中气泡的主要因素。流体包裹体是各类型包裹体中对高纯石英品质影响最重要的包裹体类型。熔融包裹体是岩浆岩造岩矿物在生长过程中捕获原始熔浆固化形成的玻璃质或结晶体的硅酸盐熔体(,)。
22、常温下,熔融包裹体通常由玻璃质熔体、晶体和气泡等构成,其通常呈小气泡状分布于造岩矿物中。在花岗伟晶岩中,这类包裹体尺寸多为几微米至几十微米,分布稀少,且多为伟晶岩演化早期捕获形成的(,)。石英中熔融体包裹体的组分与矿物结晶时硅酸盐熔融物的组分是一致的,反映了硅酸盐原始熔浆成分,主要由 、等主量元素组成,此外,伟晶岩石英在捕获熔融包裹体的过程中,也容易捕获演化晚期富含 、等不相溶元素和挥发性元素的熔浆或流体,从而造成相关元素含量上升,可达到整体重量的几个百分点(,)。一般认为熔融包裹体是花岗伟晶岩型石英矿物中 和 杂质主要污染源(,),也是 杂质的污染源之一。理论上,石英矿物母岩中出现的所有矿物
23、都可以以矿物包裹体的形式出现在石英矿物中(,)。石英中矿物包裹体的形式是多种多样的,岩浆岩中的矿物包裹体多为石英矿物生长过程中捕获早期的造岩矿物或者副矿物形成,此外在富 的石英中,由于温压的降低而导致的针状金红石的析出也比较常见(,);变质岩和沉积岩中矿物包裹体多是在胶结成岩和变质作用及后生结晶生长过程中,沿石英矿物颗粒边缘或裂隙分布的细小矿物颗粒被包裹形成的。不同成因类型石英中矿物包裹体类型通常不同:岩浆岩石英中的矿物包裹体通常有长石、金红石、黑云母、白云母、锆石、磷灰石等岩浆成因矿物;变质岩石英中矿物包裹体多以变质矿物为主,包裹体矿物类型受变质程度影响,在低级变质石英中常见绿泥石、白云母(
24、绢云母)、红柱石等低级变质矿物,在高级变质程度石英中常见十字石、蓝晶石、石榴石等中高级变质矿物;沉积成因的石英中矿物包裹体主要为石膏、方解石、盐类矿物以及有机物等沉积型矿物或物质。石英矿物中金红石、云母、含铁矿物等矿物包裹体含量较多时,会成为高纯石英中 、等杂质的重要污染源。亚微米 纳米级包裹体()除显微包裹体外,石英晶体中还会出现尺寸 的亚微米 纳米级的固态包裹体,这类包裹体多以矿物或熔融包裹体为主,由于这类包裹体尺寸 ,因此用常规的光学显微镜已经无法观察,需要借助扫描电镜镜()、透射电镜()、电子探针()及激光剥蚀电感耦合等离子质谱仪()等观测分布特征,测定相应成分。前人关于天然石英中的亚
25、微米 纳米级包裹体研究较少,且这些研究主要集中在一些有色石英方面(,;杨晓勇等,),因此关于这类包裹体在石英中的分布状态和含量仍不确定。目前观测到的亚微米 纳米级包裹体中矿物类型有锆石、独居石、云母、金红石、钛铁矿、电气石等,矿物形态通常呈针状或长条状。()通过对澳大利亚 地区变形花岗岩石英中 峰值的研究,认为云母类物质可能为这类包裹体的主要成分;()利用背散射()和透射电镜()对岩浆成因蓝色石英中亚微米级包裹体进行统计,得出包裹矿物有金红石、钛铁矿等,并且石英颗粒核心部位亚微米级包裹体数量(个 立方微米)往往大于边部(个 立方微米),认为其可能为固溶体出溶形成;()认为一些特殊的地质环境下,
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