喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集.pdf
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1、书书书 ():岩石学报 :谢磊,田恩农,饶乐等 喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集 岩石学报,():,:喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集谢磊田恩农,饶乐王汝成 ,南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室,南京大学地球科学与工程学院,南京 河北地质大学,河北省岩石矿物材料绿色开发重点实验室,宝石与材料学院,石家庄 河北省战略性关键矿产研究协同创新中心,石家庄 ,收稿,改回 ,():,:,:,(),(),(),:,;,;,()(),():();();()(,)(),()(),;本文受国家自然科学基金项目()、第二次青藏高原综合科学考察研究()和中央高校基本科研业务费专项资金()联合资助 第
2、一作者简介:谢磊,女,年生,教授,主要从事矿物学研究,:通讯作者:王汝成,男,年生,教授,博士生导师,主要从事矿物学研究,:摘要锆 铪()是重要的关键金属,锆石是最主要的 载体,因 相似的晶体化学特征形成了锆石 铪石完全固溶体系列,以晶体化学式中 ()原子比()、和 为区间进行划分,包括锆石、铪质锆石、锆质铪石和铪石。而自然界形成锆铪分异从而达到铪超常富集的条件非常严苛,已报道的富铪锆石主要出现在高分异花岗岩和伟晶岩中,而铪质锆石和铪石尤其稀少,我国境内仅在阿尔泰可可托海 号脉 ()伟晶岩中发现了锆质铪石。本次研究在位于喜马拉雅造山带中部、吉隆岩体北部扎龙沟的锂电气石锂云母伟晶岩中发现了锆质铪
3、石(最高达 )。依据矿物产状和成分,该伟晶岩中锆石 铪石被分为四类:核部多孔的斑状 ,为锆石和铪质锆石;成分均匀且具有暗色 图像的 最为常见,生长在 外围或颗粒的核部,主要是铪质锆石;而 和 是具有铪质锆石 锆质铪石连续成分的边部,分别对应于富 (最高 )和低 ()两类。根据它们的稀土元素特征,它们都落在典型岩浆锆石和重结晶锆石的区域。这些锆石至少经历了三个阶段的结晶过程:原生富 锆石结晶;岩浆晚期亚固相条件下流体作用之后锆石发生溶解再沉淀作用;以及助熔剂元素(等)富集和 矿物(锂电气石、锂云母)大量结晶导致锆铪强烈分异,形成铪质锆石 锆质铪石边部,与岩浆 热液过渡阶段紧密相关。同时,扎龙沟绿
4、柱石伟晶岩和锂辉石伟晶岩中发现了铪质锆石(达 ),扎龙沟电气石白云母花岗岩和吉隆沟的花岗岩 伟晶岩只含有锆石(),这些显示了岩浆分异作用也是导致锆石中 含量的增加和 比值降低的重要因素。结合全球不同岩体中铪质锆石和锆质铪石形成过程,以及喜马拉雅不同岩体花岗岩 伟晶岩中的锆石成分,本次研究对喜马拉雅锆石 铪石系列的指示作用和超常富铪体系的研究进行了展望。关键词伟晶岩;稀有金属;锆铪分异;岩浆 热液过渡中图法分类号 ;锆 铪是稀有金属元素,具有耐高温、抗腐蚀、机械性能好等材料学特征,锆铪的有机化合物更是芯片加工的重要前驱体,因此锆 铪在国防、航空航天、核工业和超硬材料等行业具有重要作用,是重要的关
5、键金属。锆矿床主要分为内生和外生两类,内生矿床可分为碱性花岗岩型、伟晶岩型、碱性岩型、变粒岩型,外生矿床主要为滨海沉积型、河流冲击型、风化壳和残坡积型三种(王汝成等,),锆最重要的赋存矿物是锆石,同时铪亦主要富集在锆石中。我国锆铪资源高度依赖进口澳大利亚、南非等国家的锆英砂,对外依存度长期超过 (张建文等,;尹传凯等,)。锆 铪同属于高场强元素,它们位于元素周期表同族,且在大多数矿物中具有相似的离子半径(?和?)(,),因具有相似的晶体化学性质,称为化学元素对。铪通常置换锆的位置在锆石中富集,锆、铪之间互相置换形成锆石与铪石完全固溶体系。铪石最早为合成矿物 的名称(,),后被确认为新矿物。依据
6、矿物分类常用的二分法,根据(,)中的 的摩尔组分来区分锆石和铪石,也就是以 ()的原子比值)以 为界,小于和大于 的分别为锆石和铪石。与广泛存在的锆石不同,天然产出靠近铪石端元的矿物在自然界中仅出现一例,在莫桑比克的 富 伟晶岩的重选矿物中出现过,但产状不明(,);该报道中也将锆石 铪石的固溶体系进一步细分,介于 为锆石,为铪质锆石,为锆质铪石,为铪石。常见的锆石一般接近锆石端元,小于,铪石端元中的 的理论含量为 。天然的铪质锆石很少见,通常仅出现在高度分异结晶作用形成的花岗岩和伟晶岩中,如我国苏州花岗岩(,)、宜春花岗岩(黄小龙等,)、加拿大 伟晶岩(,;,)等;出现锆质铪石的岩石也非常的稀
7、少,如可可托海 号脉花岗伟晶岩(,)、科拉半岛 矿床伟晶岩的细晶岩带(,),它们被认为是过铝质的岩浆环境、高度的分异演化和强烈的流体作用的产物(,;,)。总体来说,现有研究对锆石 铪石固溶体系列和铪富集过程的认识还比较局限。本次研究在喜马拉雅吉隆岩体扎龙沟的不同类型伟晶岩中不仅发现了锆石和铪质锆石,还首次发现了喜马拉雅的锆质铪石,并对它们进行了矿物学分类、拉曼光谱分析、矿物主量和微量元素分析,又进一步与扎龙沟花岗岩和英雄沟的花岗岩 伟晶岩中的锆石以及全球的铪质锆石和锆质铪石进行对比研究,这不仅有助于全面认识岩浆中铪超常富集过程,更为系统总结喜马拉雅的锆铪稀有金属富集特征提供了重要指示。地质背景
8、和样品采集吉隆地区位于喜马拉雅造山带中部(图 ),自北向南出露了特提斯喜马拉雅沉积岩系()和高喜马拉雅结晶岩系()(图 ;,),中间发育宽约 左右的韧性剪切带 藏南拆离系()呈南北向展布。北部的特提斯喜马拉雅沉积岩系位于藏南拆离系上盘,主要由古生代 中生代砂岩、粉砂岩、泥岩、灰岩等沉积岩组成;南部高喜马拉雅结晶岩系由聂拉木岩群变粒岩、片麻岩以及寒武纪变质花岗岩以及少量的新生代淡色花岗岩组成,聂拉木岩群的顶部岩石发生了韧性变形(张振利等,);藏南拆离系主要由眼球状片麻岩和淡色花岗岩所组成。吉隆岩体的淡色花岗岩主体为二云母花岗岩和少量白云母花岗岩,分谢磊等:喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集图 喜
9、马拉雅淡色花岗岩分布图(,据吴福元等,)和吉隆地区地质图(,据王晓先等,)(,)(,)布于藏南拆离系顶部,显示出面理化的特征,主要侵位时间为 ;少量淡色花岗岩未发生构造变形,板状分布,侵入到藏南拆离系中,形成时代为 ;吉隆岩体还存在早期 和 的岩浆热液活动(张振利等,;,;高利娥等,;王晓先等,)。在吉隆岩体的北部扎龙沟地区,分布着大量由冰川作用和河流作用冲积形成的转石滩(,),主要包括二云母花岗岩、白云母花岗岩、伟晶岩 细晶岩等,部分伟晶岩脉有弱分带特征,因未见露头,不同岩相之间相互接触关系不明确(田恩农等,),其中富铯钠长石花岗岩形成于 (,)。此外,该转石滩可以见到千枚岩、片岩及钙质硅酸
10、岩,是属于藏南拆离系下部肉切村群的常见岩石类型(,;,)。本次研究样品采自吉隆扎龙沟(、)转石和英雄沟(、)露头。扎龙沟采集的样品主要包括电气石白云母花岗岩、绿柱石伟晶岩、锂辉石伟晶岩、锂电气石锂云母伟晶岩。英雄沟的样品主要包括二云母花岗岩和伟晶岩(含细晶岩),二云母花岗岩侵入高喜马拉雅结晶岩系中,伟晶岩则主要以厘米 分米级脉体侵入二云母花岗岩中;细晶岩分布于伟晶岩脉边部,或单独以宽 的细脉形式侵入二云母花岗岩中(周威等,)。本次研究对扎龙沟的不同类型的花岗岩和伟晶岩样品进行了观察、对其中不同产状和成分的锆石 铪石进行了测试分析,并与英雄沟花岗岩和伟晶岩中锆石特征进行了对比分析。岩相学特征本次
11、研究的扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩主要包括钠长石()、石英()、锂云母()、钾长石()和少量锂电气石()组成(图 ),副矿物包括铯沸石、细晶石、锡石、锆石等。锂辉石伟晶岩中可见自形柱状锂辉石晶体(图 );田恩农等()介绍了这类锂辉石伟晶岩中主要矿物包括锂辉石()、钾长石()、钠长石()、石英()、锂云母()岩石学报 ,():图 吉隆扎龙沟花岗岩和伟晶岩手标本及显微照片和背散射电子()图像()锂电气石锂云母伟晶岩:()野外转石上可见柱状绿色锂电气石;()主要矿物包括钠长石、石英、锂电气石、锂云母、铯沸石等,锂电气石边部与石英交生结构;(、)显微照片(单偏光和正交偏光)可见锂云母聚集体,常见锡石共生
12、;()锂辉石伟晶岩手标本;()绿柱石伟晶岩手标本;(、)电气石白云母花岗岩显微照片(单偏光和正交偏光)显示主要包含钾长石、钠长石、石英、白云母和黑电气石 锂电气石;锂云母;铯沸石;钠长石;石英;锂辉石;锡石;绿柱石;钾长石;白云母;黑电气石 ,(),():();(),;(,)();();();(,),;谢磊等:喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集以及少量的铯锂云母,副矿物包括铯沸石、锡石、锆石、细晶石等。绿柱石伟晶岩中主要矿物包括钠长石()、钾长石()、石英()、白云母(),以及少量自形绿色绿柱石晶体()(图 ),副矿物包括锆石、磷钇矿、铌铁矿族矿物等。电气石白云母花岗岩中主要矿物包括钠长石()
13、、石英()、钾长石()、白云母()、电气石()(图 ,)以及少量的石榴子石,副矿物包括锆石、磷钇矿等。英雄沟二云母花岗岩主要矿物包括石英()、钾长石()、钠长石()、黑云母()和白云母(),副矿物包括电气石,铌铁金红石、锆石、磷灰石、独居石、磷钇矿等。伟晶岩主要矿物有钾长石()、钠长石()、石英()、电气石()和白云母()。钠长石呈半自形板状,电气石常见柱状或呈团簇状产出。副矿物包括石榴子石、磷灰石、锆石、独居石、铌铁矿族矿物、铌铁金红石和绿柱石等(周威等,)。分析方法本次研究中锆石的背散射电子()图像拍摄和定量化学成分分析在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成,所用仪器为 电子
14、探针。工作条件为:加速电压 、束流 、束斑直径 。主要元素 、的峰位测定时间是 ,其他次要元素的峰位测定时间是 ,背景测定时间为峰位时间的一半。标样包括天然矿物(磷灰石、角闪石)和合成矿物(锆石、铅玻璃)。数据由 程序进行统一校正,分析精度优于 。锆石拉曼光谱分析在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成,使用法国 公司生产的 共聚焦拉曼光谱仪,配有 的 激光器,输出功率为 。激光通过与配有 物镜的奥林巴斯显微镜相连,激光能量为 。光栅刻线密度为 线 毫米。分析前使用单晶硅的 进行峰位校准。拉曼光谱的分辨率优于 。锆石的原位微区微量元素测定在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实
15、验室完成。采用的激光剥蚀进样系统为澳大利亚科学仪器公司 的 准分子激光器,美国 公司的 四极杆等离子体质谱仪与之联用。激光剥蚀的束斑直径为 ,能量密度为 ,频率为 。分析元素的驻留时间分别是:和 为 ,、和 为 ,为 ,其他元素均为 。锆石分析中每个样品点分析时间均为 ,其中背景信号收集 ,样品信号收集 和清洗时间 。每一轮分析包括标准玻璃 和 各 个,用来校正微量元素。锆石离线数据处理采用 程序(,),结果相对偏差优于 。吉隆锆石 铪石矿物学特征 扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩中锆石 铪石扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩中的锆石 铪石主要有两种产状,一种包裹在造岩矿物中,寄主矿物以钠长石最为常见(图
16、,),另一种产状主要与锂云母相关,主要出现在锂云母内以及锂云母与其他矿物晶间(图 ),还可见与磷钇矿、钍石等矿物共生(图 )。它们呈半自形 自形颗粒,含有一些孔洞和矿物包裹体,具有弱环带边部。结合分选出的锆石单颗粒,锆石颗粒大小为 ,锆石 铪石的产出形式主要包括:()多孔状锆石核部,含有很多的微小的孔洞和钍石、晶质铀矿的包裹体,称为 ,它的 图像也呈现斑杂状(图 );()边部 图像均匀,弱环带,无明显孔洞和包裹体(图 ,),图像暗色(图 ,),称为 ,该类锆石较为常见,且较宽;()图像显示具有明显环带的边部,从内部向外部逐渐变亮,图像也显示出明显的环带特征,可以位于多孔核部 的边部,也可以位于
17、成分均匀 较暗的 的边部(图 );根据元素分布图(图 )发现,这些具有环带的边部明显富 ,但 含量有差异,为区别将富 的部分称为 (图 ),而贫 部分称为 (图 ,)。多孔的 含有约 (平均值约为 )、(平均值约为 )、(平均值约为 )和 (平均值约为 )(电子版附表 )。含量变化较大,从 变化至 ,平均为 。该类锆石的 比值(质量比,下同)为 (平均值约为 )(附表 、图 ),()原子比,下同)为 (平均值约为 ),属于锆石和铪质锆石(附表 、图 ,)。结晶态 锆 石 可 以 观 察 到 至 少 种 拉 曼 谱 峰,、内部峰和 、外部峰(,;,)。锆石的拉曼光谱可以看到 个明显的拉曼峰位,最
18、特征的峰在 和 ,在蜕晶化作用最敏感的 (,)也能看到相对较窄半高宽的峰,位置略向低位置偏,为约 ,但强度较前两者峰位的弱(图 ),这些特征基本显示了微弱非晶化的特征(,)。弱环带的 含有约 (平均值约 )、(平均值约 )、(平均值约 )和 (低于检测限)(平均值约 )。该类锆石还含有少量的 (平均值约 )和 (平均值约 )。它们的 比值为 (平均值约为 )(附表 、图 ),比 的略有升高,为 (平均值为 ),属 岩石学报 ,():图 吉隆扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩中的锆石背散射电子图像()锆石包裹在钠长石中;()钠长石颗粒中和晶间的锆石颗粒;()锂云母中的锆石颗粒,与铯沸石共生;(、)钠长石
19、和锂云母晶间的锆石颗粒;()锆石与磷钇矿、钍石共生 锆石;铯锂云母;磷钇矿;钍石小括号中数字代表锆石的 ()原子比)和 含量 ,();();(),;(,);();()于低铪的铪质锆石(附表 、图 ,)。锆石的拉曼光谱仅能看到 个拉曼峰位,出现在 之间,且向低波数位置偏移,具有相对较宽的半高宽,而且 位置缺失明显峰位(图 ),不同 颗粒的拉曼光谱有一定差异,但都显示了部分非晶化的特征(,)。具有明显环带的 含有约 (平均值约 )、(平均值约 )、(平均值约 )和 (平均值约 )。它们的 含量明显降低,平均值谢磊等:喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集图 吉隆扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩中的锆石 铪石
20、单颗粒背散射电子()图像(、),阴极发光()图像(、)和元素面分析(,对应颗粒 、)根据锆石 铪石的产状、结构和 图像分为四种类型:多孔状;弱环带暗 ;高 高 环带;高 低 环带 点位旁数字代表锆石 铪石的 ()原子比)()(,),()(,),(,),;()约 。比值极低,为 ,平均值仅约 (附表 、图 ),而 很高,介于 之间,平均值高达 ,属于高 的铪质锆石和锆质铪石(附表 、图 ,)。锆石的拉曼光谱可以看到 个明显的峰位,的峰位向低波数仅有较小的位移,出现在约 的位置(图 ),也显示出了部分微弱非晶化的特征。同样位于边部的 与 具有相似的 、和 含量,分别约为 (平均值约 )和 (平均值
21、约 ),(平均值约 )。但与 极大的差别在于较低的 含量,中的 含量约为 (平均值约 )。类型锆石的 和 含量较低,平均值约为 和 。具有和 相似的 比值(约 )以及 (约 ),属于高 的铪质锆石和锆质铪石(附表 、图 )。分析结果显示 和少数 锆石具有相对较高的稀土总量(约 ),且随着 含量增高而增高(电子版附表 、图 ),明显富集重稀土元素()贫轻稀土元素()(图 )。含量极低,大都低于检测限,最高为 ,()比值较高(约 ),含量和()比值分类图显示这些锆石都落在典型岩浆锆石范围(图 ;,;,)。扎龙沟锂辉石伟晶岩、绿柱石伟晶岩和花岗岩中锆石锂辉石伟晶岩中的锆石大都具有核边的结构,部分含有
22、孔洞和晶质铀矿的包裹体,图像显示出中间暗黑色或较弱的环带、边部较亮和明显环带的特征(图 )。它们含有约 (平均值约为 )、(平均值约为 )和 岩石学报 ,():图 吉隆地区花岗岩和伟晶岩中锆石 铪石成分特征()扎龙沟锂电气石锂云母伟晶岩中锆石 铪石;()扎龙沟不同类型花岗岩和伟晶岩中锆石 铪石;()扎龙沟和英雄沟花岗岩和伟晶岩中锆石 铪石 ();();()谢磊等:喜马拉雅稀有金属伟晶岩的铪超常富集图 吉隆扎龙沟花岗岩和伟晶岩中锆石稀土元素成分()随着 升高,稀土总量()升高;()锆石中重稀土()含量明显富集;()岩浆锆石、重结晶锆石、热液锆石分类图(,;,),研究锆石都落在岩浆锆石和重结晶锆石
23、区域;()锆石的球粒陨石标准化稀土元素配分曲线(标准化值据 ,)(),();()();(),(,;,);()()(,)图 吉隆扎龙沟花岗岩和伟晶岩锆石的拉曼光谱特征 ,(平均值约为 ),部分颗粒含有较高的 和 ,最高含量分别达到 和 ,含量较低,为 (平均值约为 )(附表 )。该类锆石的 比值为 (平均值约为 )(附表、图 ),为 (平均值约为 ),属于锆石和铪质锆石(附表、图 ,)。因边部亮 环带太窄不能进行 分析获得稀土元素,因此获得暗 核部的稀土总量约为 (附表 、图 ),富集重稀土(图 ),含量为 (平均值约 ),()比值略低,约为 ,含量和()比值分类图显示这些锆石都落在热液重结晶锆
24、石的范围(图 ;,;,)。绿柱石伟晶岩中的锆石具有斑状的 图像和 图像,边部常含孔洞(图 )。它们约含有 (平均值约为 )、(平均值约为 )和 (平均值约为 );部 岩石学报 ,():图 吉隆扎龙沟锂辉石伟晶岩()、绿柱石伟晶岩()、电气石白云母花岗岩()中锆石的背散射电子图像和阴极发光图像点位旁数字代表锆石的 ()原子比),圆圈代表激光剥蚀()点位,圈内数字为附表 序号 (),()(),()(),();(),分颗粒含有较高的 ,最高含量达到 ;和 含量较低,平均值分别约为 和 (附表)。该类锆石的 比值为 (平均值约为 )(附表 、图 ),为 (平均值为 ),属于锆石和铪质锆石(附表 、图
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