松辽盆地海力锦铀矿床黄铁矿微量元素、硫同位素特征及其对成矿流体性质的指示.pdf
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1、第 40 卷 第 1 期2024年 1月Uranium Geology铀矿地质Vol.40 No.1Jan.2024松辽盆地海力锦铀矿床黄铁矿微量元素、硫同位素特征及其对成矿流体性质的指示田明明1,李子颖1,张云龙1,贾立城1,邱林飞1,邢作昌1,宁君2,李继木2,唐国龙2,林效宾1(1.核工业北京地质研究院 北京 100029;2.核工业二四三大队 内蒙古 赤峰 024000)摘要 海力锦铀矿床控矿灰色砂岩垂向上具有“两红夹一灰”特征,铀矿体呈多层板状,与传统的层间氧化带砂岩型铀矿明显不同。文章通过对赋矿灰色砂岩中黄铁矿微区微量元素和硫同位素特征研究,反演海力锦铀矿床成矿流体性质及来源,主要
2、获得了以下几点认识:1)海力锦铀矿床含矿层黄铁矿赋存形式包括胶状、草莓状,铀矿物常与草莓状或胶状黄铁矿共伴生于有机质胞腔内或矿物粒间孔隙。2)黄铁矿微量元素特征显示,As、Mo、Sb等亲硫性元素从核部到边部含量增高,Mo、Ni、Zn、Cu、Ba等元素与 U具有较好的正相关性,这些元素在大气降水中难以沉淀和富集,往往富集于深部还原性流体中。硫同位素 34SV-CDT值显示从核部到边部明显降低的特征,表明黄铁矿形成环境发生了较大改变,指示海力锦铀矿床成矿流体可能为深部具有一定温度的还原性流体。3)松辽盆地西南部深部发育厚度大且面积广的富铀烃源岩,海力锦铀矿床东南部 F1断裂为沟通深部富铀烃源岩和含
3、矿层的深大断裂,据此认为海力锦铀矿床成矿流体可能来自深部还原性流体(富铀烃源岩),控矿灰色砂岩为还原性流体对原生氧化沉积建造的还原改造。关键词 黄铁矿;原位硫同位素;成矿流体;海力锦铀矿床;松辽盆地文章编号 1000-0658(2024)01-0119-10 中图分类号 P619.14 文献标志码 A黄铁矿作为铀矿物的共伴生矿物之一,广泛赋存于砂岩型铀矿之中,其硫同位素及 Co、Ni、As、Mo、Sb、Se 等微量元素变化是示踪成矿流体性质、成矿地质条件和判断铀矿床成因的重要指标1-3。松辽盆地作为我国北方六大产铀盆地之一,盆内铀资源较为丰富,近年来先后发现并落实了钱家店(钱块、钱块、钱块)、
4、宝龙山和海力锦、大林等大型、特大型铀矿床。与此同时,盆内铀矿科研工作也取得了系列成果,多数学者对松辽盆地的构造演化、成矿地质条件、沉积相及沉积环境、赋矿岩性-岩相组合、成矿预测及成矿时代等进行了较为详细的研究4-10。这些研究多数强调传统的层间氧化渗入成矿模式对铀矿床的形成起了决定性作用,而忽视了深部流体渗出对铀矿床形成所起的作用,尤其是随着松辽盆地海力锦铀矿床的发现,其含矿层姚家组下段特有的“两红夹一灰”现象并不能用传统的层间氧化成矿模式解释。因此对于海力锦铀矿床成矿流体的性质及来源研究显得尤为重要,本文拟通过对海力锦铀矿床含矿层黄铁矿赋存特征、微量元素及硫同位素特征的研究,初步探讨成矿流体
5、的性质及来源。1 矿床地质特征松辽盆地位于古亚洲洋构造域与古太平洋-太平洋构造域的复合交切部位,其北部通过蒙古-鄂霍茨克缝合带与西伯利亚板块相连,东部通过锡霍特-阿林构造带与太平洋板块相连11-12,盆地主体位于松嫩地块,南部坐落在华北板块北部陆缘增生带。海力锦铀矿床位于松辽盆地西南部开鲁坳陷DOI:10.3969/j.issn.1000-0658.2024.40.010田明明基金项目 中核集团集中研发项目(编号:中核科发 2021-143号)和国家重点基金项目(编号:U2167210)联合资助。收稿日期 2023-08-14 改回日期 2023-09-07作者简介 田明明(1987),男,陕
6、西富平人,高级工程师,博士研究生,长期从事铀矿地质工作。E-mail:tian_ming _铀 矿 地 质第 40 卷内的次级凹陷钱家店凹陷,白兴吐构造天窗西北侧和架玛吐隆起的西部斜坡区(图 1)。区内地表第四系发育,少有露头,基底主要为古生代的浅变质岩及部分晚古生代变质砂岩、板岩等;沉积盖层自下而上主要包括下白垩统义县组(K1y)、九佛堂组(K1jf)、沙海组(K1sh)和阜新组(K1f);上白垩统泉头组(K2q)、青山口组(K2qn)、姚家组(K2y)、嫩江组(K2n)、四方台组(K2s)、泰康组(N2t)和第四系。含矿目标层为上白垩统姚家组下段(K2y1)红杂色沉积建造,底部发育由砾岩、
7、砂砾岩或粗砂岩组成的冲积扇相沉积,中部为河道亚相沉积,以发育心滩微相砂体为主,包括红色、浅红色、褐黄色、褐红色、灰色-灰白色中细砂岩,顶部为泛滥平原亚相的紫红色泥岩。铀矿体赋存于灰色砂体之中,且其上下均为氧化砂体,垂向上具有“两红夹一灰”的特征,矿体主要呈板状,且具有多层性(图 2)。图 1 松辽盆地西南部断陷盆地分布(据文献 13 修改)Fig.1 Distribution of fault depression in southwestern Songliao Basin(modified after reference 13)2 样品采集与分析测试方法2.1 样品采集及岩石学特征本文所用
8、样品采自海力锦铀矿床 ZKL12-6,ZKL0-2和 ZKL0-12钻孔含矿层姚家组下段(K2y1),岩性均为灰白色细砂岩,部分样品含黑色有机质(图3a、b)。岩矿鉴定表明,岩石分选性中等差,磨圆度偏差,孔隙式胶结为主,部分致密砂岩为碳酸盐胶结(图3c、d),点-线接触。碎屑物含量约占90%,其中石英约占 60%65%,粒径为 0.050.15 mm,主要为单晶,粒状,少量为多晶或隐晶质,表面多光滑干净,少 数 破 裂,偶 见 石 英 次 生 加 大;长 石 约 占 10%15%,以发育格子状双晶的微斜长石和条纹长石为主(图 3e),少量具钠长石双晶的斜长石,粒径为0.080.18 mm,扫描
9、电镜下可见斜长石溶蚀孔隙中发育铀矿物(图 3f);岩屑占比为 20%25%,成分相对较复杂,主要由中酸性火山岩组成,少量为变质石英岩、具片状结构的云母片岩等变质岩碎屑。富含有机质的灰白色砂岩,显微镜下常见黄铁矿、铀矿物共伴生于有机质胞腔内部(图3g、h),此外灰色砂岩中常见褐铁矿化残留(图3i),推测该灰色砂岩为后生还原成因,该褐铁矿化为不完全还原的氧化残留。120田明明,等:松辽盆地海力锦铀矿床黄铁矿微量元素、硫同位素特征及其对成矿流体性质的指示第 1期图 3 海力锦铀矿床赋矿灰色砂岩岩石矿物学特征Fig.3 Mineralogical characteristics of ore-bear
10、ing gray sandstone of Hailijin uranium deposita灰白色细砂岩;b含有机质灰白色细砂岩;c灰白色细砂岩微观特征(正交偏光);d强碳酸盐胶结(正交偏光);e灰色砂岩中的格子状双晶微斜长石(正交偏光);f斜长石溶蚀孔中发育沥青铀矿(背散射);g黄铁矿、铀石共伴生于有机质胞腔内部(背散射);h铀矿物与黄铁矿共伴生(背散射);i灰色砂岩中残留的褐铁矿化(正交偏光)。Cal方解石;Mic微斜长石;Pl斜长石;Ptc沥青铀矿;Py黄铁矿;Org有机质;Cof铀石;Q石英;Lm褐铁矿。图 2 海力锦铀矿床钻孔连井剖面(钻孔资料来源于核工业二四三大队)Fig.2 P
11、rofile of boreholes of Hailijin uranium deposit(borehole original data from Geologic Party No.243,CNNC)1砾岩;2砂砾岩;3含砾粗砂岩;4粗砂岩;5含砾中砂岩;6中砂岩;7含泥中砂岩;8细砂岩;9含泥细砂岩;10粉砂岩;11泥质粉砂岩;12粉砂质泥岩;13泥岩;14红色;15褐红色;16浅褐红色;17紫红色;18浅紫红色;19褐黄色;20灰绿色;21浅灰绿色;22灰色;23氧化带;24红色泥岩带;25灰色体;26工业铀矿体;27铀矿化;28自然伽马曲线;29上白垩统青山口组;30上白垩统姚家组
12、下段。121铀 矿 地 质第 40 卷2.2 分析测试方法黄铁矿原位微量元素及硫同位素测试分析在北京科荟测试技术有限公司完成,分析测试所用仪器为AnalytikJena PQMS 型 ICP-MS 及 与 之 配 套 的RESOlution 193 nm准分子激光剥蚀系统。激光剥蚀所用斑束直径为 38 m,频率为 5 Hz,能量密度约为4.8 J/cm2,以高纯度氦气为载气,采用单点剥蚀的方式,单点测试分析时间为 85 s,分析测试前先用标样NIST 610进行仪器调试,使之达到最优状态。硫同位素分析测试所用仪器为 Thermo Scientific公司生产的Neptune Plus 多接收等
13、离子质谱仪和与之连用的RESOlution SE 193 nm固体激光器,激光剥蚀直径为1650 m,频率为 68 Hz,能量密度为 68 J/cm2,硫同位素测量标样为与待测样品基质相似的硫化物。3 结果及分析3.1 黄铁矿赋存形式岩矿鉴定及扫描电镜结果表明,海力锦铀矿床黄铁矿赋存形式主要有草莓状(PyI)、胶状(Py)、自形粒状(Py)。1)草莓状黄铁矿(PyI)由黄铁矿微晶组成的集合体,呈球状、椭圆状,大小不一,集合体直径多介于 412 m,微晶以五角十二面体、立方体黄铁矿为主,主要产于胶结物及有机质内部胞腔(图 4a),个别草莓状黄铁矿呈星点状分布于石英、岩屑等碎屑颗粒的粒间孔隙,部分
14、草莓状黄铁矿被胶状黄铁矿包裹(图 4b),表明至少存在两期黄铁矿。研究结果表明,草莓状黄铁矿形成于沉积过程中的准同生期或成岩作用早期,其过程主要受控于水体的化学条件14-15。2)胶状黄铁矿(Py)该类型黄铁矿是含矿目标层砂岩中黄铁矿的主要存在形式,呈无定型片状、星点状分布于矿物粒间孔隙及岩屑的溶蚀孔、有机质胞腔内部(图4c),部分胶状黄铁矿可见生长环带,核部为草莓状黄铁矿,外围发育胶状黄铁矿(图 4b)。扫描电镜结果表明铀矿物(沥青铀矿)常与胶状黄铁矿共伴生于有机质胞腔内部或矿物粒间孔隙之中(图 4d、e),因此这类黄铁矿与铀成矿关系密切。3)自形粒状黄铁矿(Py)该类黄铁矿在含矿目标层砂体
15、中也较为发育,在有机质胞腔内部、块状炭屑周边均可见自形粒状黄铁矿,单个晶体以立方体、五角八面体为主,显微镜下常见草莓状黄铁矿、自形黄铁矿及胶状黄铁共生(图 4f)。自形粒状黄铁矿主要形成于生长环境较为封闭的成岩过程之中,此时与外界物质沟通不畅,孔隙水中 Fe2+和 HS-不断消耗却来不及补充,活性铁含量低,对于一硫化铁(FeS)不饱和,而对于黄铁矿(FeS2)饱和,故可直接结晶生成晶核,经晶体缓慢生长形成自形黄铁矿3。图 4 海力锦铀矿床黄铁矿赋存特征Fig.4 Occurrence characteristics of pyrite from Hailijin uranium deposit
16、a草莓状黄铁矿赋存于灰色砂岩粒间孔隙之中(反射光);b草莓状黄铁矿与胶状黄铁矿构成生长环带结构(反射光);c胶状黄铁矿赋存于矿物颗粒粒间孔隙之中(反射光);d、e黄铁矿、沥青铀矿与有机质密切共生(背散射);f自形粒状黄铁矿(背散射)。Org有机质;Ptc沥青铀矿;Py黄铁矿。注:图 4b中黑色圈代表草莓状黄铁矿,红色线代表黄铁矿生长环带。122田明明,等:松辽盆地海力锦铀矿床黄铁矿微量元素、硫同位素特征及其对成矿流体性质的指示第 1期3.2 黄铁矿微量元素特征对颗粒较大的胶状黄铁矿,从边部到核部完成了黄铁矿微量元素和同位素的原位测量,黄铁矿微量元素分析结果见表 1。Co/Ni 值常作为一个地球
17、化学指标,用来划分黄铁矿的成因类型,沉积成岩型黄铁矿 Co/Ni 值一般小于 1,平均值接近 0.63,而热液成因黄铁矿 Co/Ni 值一般大于 116。海力锦铀矿床黄铁矿中 w(Co)值为(36.88864.54)10-6,w(Ni)值 为(111.45793.82)10-6,Co/Ni 值 为0.172.29,平均值为 0.79,表明其以沉积成岩型黄铁矿为主,部分为热液成因(图 5)。As、Mo、Se、Sb 等元素从黄铁矿边部到核部,含量出现较为明显的降低,总体上均比在典型层间氧化带成因铀矿床(蒙其古尔铀矿床、塔木素铀矿床等)中更为富集1,17,指示海力锦铀矿床成矿流体的性质不同于层间氧化
18、带成因铀矿床。As、Mo、Sb、Se等元素具有较强的亲硫性,在大气降水中难以沉淀和富集,说明海力锦铀矿床成矿流体可能来源于深部还原性流体。此外,Mo、Ni、Zn、Cu、Ba等元素与U具有较好的正相关性(图 6),而这些元素往往形成于深部还原性流体,进一步佐证了海力锦铀矿床成矿流体具有深部还原性流体特征这一事实。表 1 海力锦铀矿床黄铁矿微量元素分析结果 w(B)/10-6Table 1 Trace elements analytical result of pyrite in Hailijin uranium deposit w(B)/10-6测点序号1234567891011121314位置
19、边部边部核部核部边部边部边部边部核部边部边部核部核部边部As8 770.579 661.306 838.768 747.069 522.319 408.279 169.507 957.597 261.413 785.573 872.241 550.991 872.033 114.91Se68.86210.19/143.3077.1234.0520.71/84.47148.13421.45/Mo332.32305.92240.90468.01353.58814.65237.7833.2435.48222.14228.68241.25173.49160.57Sb59.3659.7829.9361.
20、1676.7985.20101.84175.34156.87108.09148.0875.5894.8467.31Ni262.58136.32180.43184.40149.89212.93111.45793.82769.64309.11297.69211.44375.32208.91Co166.3757.8592.0486.3394.9136.8847.66817.16864.54706.51633.8954.8090.23145.62V/1.182.285.115.0510.833.060.46/2.071.994.611.220.89Cr0.160.72/0.711.812.77/0.4
21、86.061.370.291.390.52/V/Cr/1.64/7.192.793.90/0.95/1.516.783.322.36/Co/Ni0.63 0.42 0.51 0.47 0.63 0.17 0.43 1.03 1.12 2.29 2.13 0.26 0.24 0.70 注:/为低于检测限。图 5 海力锦铀矿床黄铁矿 Ni-Co图解Fig.5 Ni-Co diagram of pyrite in Hailijin uranium deposit 123铀 矿 地 质第 40 卷3.3 黄铁矿硫同位素特征沉积地层中黄铁矿硫同位素组成可以间接指示其形成的氧化还原条件,不同形态的黄铁矿因
22、其自身形成环境不同而具有不同的硫同位素值。海力锦铀矿床黄铁矿中硫同位素组成见表 2,从表中可以看出海力锦铀矿床黄铁矿硫同位素 34SV-CDT值均为负值,34SV-CDT为49.242.58,极差值为46.66,分布跨度较大,主要集中在4943.29,对于大颗粒的黄铁矿,从核部到边部的硫同位素表现为明显的降低,暗示黄铁矿的形成环境发生了较大的改变,亦或有其他性质的流体参与黄铁矿的形成。4 讨论黄铁矿是矿床中较为发育的硫化物,利用黄铁矿原位微量元素及硫同位素组成可反演成矿流体的演化、示踪成矿物质来源及约束矿床成因18。海力锦铀矿床黄铁矿微量元素及硫同位素组成与传统的层间氧化成因铀矿床黄铁矿组成具
23、有较为明显的差别。As、Mo、Sb 等亲硫元素含量沿黄铁矿核部到边部出现明显的增高,指示了黄铁矿生长过程图 6 海力锦铀矿床黄铁矿微量元素组成图解Fig.6 Diagram of trace element abundance of pyrite in Hailijin uranium deposit 124田明明,等:松辽盆地海力锦铀矿床黄铁矿微量元素、硫同位素特征及其对成矿流体性质的指示第 1期中有还原性流体的参与。Co、Ni、Se 等可以以类质同象的形式,代替 Fe进入黄铁矿晶格,尤其是 Se,在高温条件下更易与黄铁矿中的 Fe 发生类质同象反应16,19-20。海力锦铀矿床黄铁矿中 S
24、e 含量平均值可达 134.2510-6,证明该还原性流体具有较高的温度,应来自于具有一定埋深的深部地层。一般认为黄铁矿中硫同位素主要来源于细菌硫酸盐还原作用(BSR)、有机物热解作用(TDS)、热化学硫酸盐还原作用(TSR)及无机还原作用。海力锦铀矿床黄铁矿核部硫同位素 34SV-CDT明显大于边部,表明黄铁矿形成过程中环境发生了变化,或者有其他性质流体参与,结合微量元素特征,认为黄铁矿形成过程中有深部还原性流体加入。松辽盆地西南部姚家期古气候环境为干热气候,其流体中硫主要为重硫酸根34SO42-,随着深部还原性流体的向上渗出,流体中的 H2S 被氧化而富集重硫34S,待深部还原性流体渗出至
25、姚家组下段含矿层,原生氧化沉积建造被还原为灰色砂体,此时整体环境已由氧化环境过渡到还原环境,黄铁矿形成过程中硫的来源主要为深部富铀还原性流体带来的 H2S,而深部的 H2S 主要为生物成因,富集轻硫32S,因此导致黄铁矿边部的 34SV-CDT值持续变负。因此,从黄铁矿微区微量元素和硫同位素特征而言,海力锦铀矿床成矿流体具有深部还原性流体特征。松辽盆地西南部深部是否存在还原性流体?事实上,松辽盆地西南部下白垩统九佛堂组(K1jf)富含厚度大、面积广的暗色泥岩、油页岩等烃源岩21-22(图 7)。这类烃源岩通常是有较高的铀含量,如松辽南部陆东凹陷九佛堂组上段油页岩铀含量为(1.526.81)10
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