MOF膜综述.doc
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1、金属有机骨架(MOFs)膜的在气体分离方面的研究进展 摘要:在过去几年中,对金属有机骨架(MOFs)和其他晶体配位的兴趣网络从其非常高的孔隙率扩展到其他引人注目的性质,例如作为金属中心(有时是配体)之间的电子和磁耦合。为了探索和利用这些性质,这些框架必须沉积在固体表面上,如电极,SiO2、Al2O3等1。在这一基础上讨论了支撑在各种基底上的金属有机骨架的薄膜涂层的应用和潜力。 因为制造这种多孔涂层的需求是相当明显的,在过去几年中已经开发了几种用于制备薄多孔MOF膜的合成方法。本文将介绍几个主要且常用的制备方法。关键词:金属有机骨架;MOF;纳米;基底;沉积;SAM Research progr
2、ess of metal organic frameworks (MOFs) membranes for gas separation abstract: In the last years, metal-organic frameworks (MOFs) and other crystals with networks of interest from its very high porosity to other interesting properties, such as metal (sometimes ligand) between electronic and magnetic
3、coupling. In order to explore and take advantage of these properties, these frameworks must be deposited on a solid surface, such as electrodes, SiO2, Al2O3, and so on. On the basis of this support is discussed in a variety of substrate coating of metal organic framework and potential. This porous c
4、oating needs to be clear, in the past few years has developed several synthetic methods used for preparing thin porous MOF film.This article will focus on a few major and common methods of preparation. Key words: metal-organic framework;MOFs;Nano;substrate;deposition;SAM金属有机骨架化合物是一种新颖的纳米孔结晶材料,其结构是由金
5、属离子或簇以强的配位键形式连接多种多样的有机配体构成。变化万千的有机配体和无机成分使 MOF能够形成多样性的拓扑和满意的结构,到目前为止,人们合成出了几千种 MOF 材料,其中至少有几百种存在微孔或介孔结构。与分子筛材料相比,MOF 不仅具有更广泛的化学应用性其结构也显示了更多样的孔径和形状(例如,孔道和笼子),其中柔性的孔道能够可逆地调节孔径来适应吸附物。因此,与传统的材料相比,MOF材料具有很多的优点,例如,孔隙率和表面积大,功能性强以及尺寸可调控性强等。如上图1所示,为ZIF-8的结构示意图,(a)中每个Zn原子连接到四个2-甲基咪唑(2-MIM),并且每个2-MIM配体作为线性连接体起
6、作用。(b)中2-MIM和Zn2+的组装形成SOD网。每个SOD笼都含有正方形和六角形窗口。 图12 ZIF-8结构图1、MOFs膜简介金属有机骨架具有孔隙率和表面积大,功能性强和尺寸可调控性强等优势,所以,将MOF材料按照特定的需求进行功能化调控和修饰,可得到新一代的膜材料。目前,MOF膜的研究还处于初始阶段,对于连续致密堆积的MOF膜的制备和后功能化修饰的研究还是相对较少。然而,基于气体分子与膜孔径的尺寸差异和气体分子相互间的分子量差异,有时难以对尺寸和分子量相近的气体实现较好的分离,因而利用气体分子与膜孔洞表面的官能团之间不同的相互作用实现气体的高效分离成为一种新的思路,所以将其应用在气
7、体分离上也就引起了研究者们的强烈关注。金属有机骨架化合物材料的一些特定物理化学性质可以通过有机配位体与金属中心的选择来控制和改性。最近研究者通过引入酸性和亲水基团来调节其质子传导性,得到具有质子传导性的金属有机骨架化合物材料。这些基团包括羧酸基团、磷酸基团和磺酸基团,其亲水性的氧原子可作为氢键受体。此外,亲水性的胺基基团也可以通过接受或给予质子来作为质子载体和氢结合的供体。2、合成方法迄今为止,已经报道了很多制备MOF膜的方法,常用的基本的方法有原位晶化法,LBL沉积法和二次生长法,而这些方法都是将MOF晶体沉积到一个基底上,得到一个致密且连续的薄膜,以下即为一些常用方法的介绍。2.1原位晶化
8、法原位晶化法也称直接生长法,又叫溶剂热法,是在制备金属有机骨架膜是在水热或溶剂热条件下,载体直接与前驱溶胶或溶液接触,在晶化的过程中,MOF晶体在载体上成核和生长,在将载体放入前驱溶液中时,为防止MOF晶体在载体表面沉积不均匀或形成的膜层过厚,可以将基底生长晶体面朝下或将基底垂直放入前驱溶液中。在许多情况下,这种方法是成功的将多晶的微米级别厚度的薄膜沉积在Au,CuO,SiO2和Al2O3等基底上.但是,这种方法通常缺乏对MOF膜性质的可控性,特别是对小厚度的膜是不闭合的,而且MOF晶体的成长是随机的,不定向的。然而,我们可以通过有意的表面功能化来改善MOF薄膜沉积的质量,具有特定官能团的自组
9、装单层(SAMs)就是一个很好的调节基底表面化学性质的选择。如图2所示,主要的相互作用是SAM暴露的官能团与MOF的金属中心的配位,使得MOF晶体有了很好的生长。 图232.2 LBL沉积法 图36 LBL沉积法由于直接生长法过程中,晶体成核和晶体生长之间会发生竞争,导致所得的膜不闭合和带有明显颗粒状纹理,所以,后来,研究者们开发出了LBL沉积法,即层层沉积法,此法可将晶体成核和晶体生长分开进行。如图所示,它是将基底分别暴露在金属前驱溶液和有机配体溶液中,并循环重复此步骤,这样使得每一个组分都有足够的机会,尽可能的在基底表面沉积饱和,而不形成新的核。Shekhah等5第一次使用这个方法合成了H
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