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两性离子表面活性剂和纳米颗粒为起泡剂的高稳定性超临界二氧化碳泡沫封窜体系.pdf
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1、第41卷第1期2024年3月25日油田化学Oilfield ChemistryVol.41 No.125 Mar,2024http:/文章编号:1000-4092(2024)01-101-07两性离子表面活性剂和纳米颗粒为起泡剂的高稳定性超临界二氧化碳泡沫封窜体系*李伟涛1,2,3,李宗阳1,2,张东1,2,张传宝1,2,李友全1,2(1.中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院,山东 东营 257015;2.山东省碳捕集利用与封存重点实验室(筹),山东 东营 257015;3.中国石化胜利油田分公司博士后科研工作站,山东 东营 257015)摘要:胜利油田低渗透油藏具有埋藏深(3000 m)、温
2、度高(120)、非均质性强等特点,针对低渗透油藏CO2驱波及效率低、常规泡沫高温调驱性能变差等问题,构建了由两性离子表面活性剂(HSD)和改性SiO2纳米颗粒为起泡剂的高稳定性超临界CO2泡沫体系。研究了该体系在高温下的起泡性能和耐温性能;分别评价了纳米SiO2对超临界CO2泡沫体系流变特性、封堵特性以及调驱性能的影响;最后探讨了纳米颗粒强化超临界CO2泡沫的稳定机理。结果表明,高稳定性超临界CO2泡沫体系表现出良好的起泡性能和耐高温特性,随着体系中纳米颗粒浓度的增加,泡沫半衰期先增加后降低。在110 下,0.5%的纳米颗粒可使泡沫析液半衰期由17 min提高到40 min,稳定性提高了近1.
3、5倍。在相同的剪切速率下,体系的表观黏度随纳米颗粒浓度的增加而增加,稠度系数由0.073增至1.220。在岩心封堵实验中,泡沫在多孔介质中的稳态表观黏度随纳米颗粒浓度的增加而增加,封堵强度逐渐增强;超临界CO2泡沫呈“颗粒状”堆叠排放,泡沫直径为1020 m。超临界CO2泡沫具有较好的调驱性能,能封堵高渗透通道,迫使后续注入的CO2进入低渗透基质中,从而提高采收率。表面活性剂分子吸附在纳米SiO2表面使其具有了界面活性,进而纳米SiO2吸附到气液界面上,提高了泡沫稳定性。关键词:超临界二氧化碳泡沫;纳米颗粒;界面吸附;稳定性;调驱文献标识码:ADOI:10.19346/ki.1000-4092
4、.2024.01.014中图分类号:TE357开放科学(资源服务)标识码(OSID):*收稿日期:2023-02-15;修回日期:2023-04-02;录用日期:2023-04-11。基金项目:国家重点研发计划“区域二氧化碳捕集与封存关键技术研发与示范”(项目编号SQ2022YFE020862),东营市自然科学基金“咸水层CO2运移与封存机理研究”(项目编号2023ZR010),中国石化气驱提高采收率重点实验室课题“高稳定性N2泡沫调驱体系提高采收率机理研究”(项目编号KL22008)。作者简介:李伟涛(1990),男,高级工程师,中国石油勘探开发研究院油气田开发工程专业博士(2020),从事
5、气驱提高采收率及CCUS方向的研究工作,通讯地址:257015 山东省东营市东营区聊城路2号胜利油田分公司勘探开发研究院,E-mail:。0前言CO2易与原油混相,能增加原油体积、降低原油黏度,已成为一种提高低渗透油藏采收率的方法1-3。然而,由于重力超覆、黏性指进和地层非均质性等原因,CO2过早突破,导致 CO2驱油效率降低4-5。CO2泡沫是以CO2为分散相、水为分散介质的混合体系,是 CO2驱油过程中一种有效的流度控制体系。CO2泡沫通过降低气体相对渗透率和增加气体流动黏度来提高CO2的波及效率6。在储层温度和压力(通常高于CO2的临界温度31.1 和临界压力7.37 MPa)条件下,气
6、态CO2将转变为类似液体的流体,称为超临界CO2流体。与气态CO2相比,超临界CO2的黏度仍较低,而密度变得更大(0.50.9 g/cm3)。因此,在油藏条件下,超临界CO2的物理性质与气态CO2不同。同样,超临界CO2在液相中的溶解度、pH值以及泡沫流动性也不同于气态CO2泡沫。胜利油田低渗透油藏埋藏深,条件苛刻,属于高温油藏,因油田化学2024年http:/而CO2泡沫的稳定性受到了挑战。泡沫稳定性关键为液膜稳定性。液膜稳定性受多种因素影响,其中内部因素包括液膜黏度、表面黏弹性、Marangoni效应和分离压力等;外部环境因素包括温度、矿化度、压力和多孔介质中的毛细管作用力等7。为了提高泡
7、沫稳定性,已研发了多种类型的泡沫剂,如表面活性剂、纳米颗粒和聚合物等。通过表面活性剂和聚合物稳定的超临界CO2泡沫表观黏度比纯CO2黏度的高几个数量级8。然而,在高温条件下聚合物的强度或溶解度会降低,从而导致泡沫稳定性差。近年来,纳米颗粒因其在高温下较好的化学稳定性而成为强化CO2泡沫的有效方法9。纳米颗粒能吸附在气液界面上,形成紧密的保护屏障,从而抵抗由高温和高盐引起的液膜变形来提高泡沫稳定性10。纳米颗粒能否有效稳定泡沫,与颗粒大小、形状、浓度和润湿性等因素有关。纳米颗粒在界面的脱附能主要取决于纳米颗粒在气液界面的亲疏水性(用接触角表征)。中等亲水(80120)颗粒的脱附能最高,即在气液界
8、面上吸附能力最强,液膜稳定性也相对更好;而强亲水(020)和强疏水(160180)的颗粒脱附能较低,易于从气液界面脱附,液膜稳定性下降11。为了提高超临界CO2泡沫在高温高盐条件下的稳定性,在两性离子表面活性剂(HSD)溶液中添加改性SiO2纳米颗粒,制备了耐温抗盐超临界CO2泡沫体系。研究了该体系在高温下的起泡性能和耐温性能,评价了纳米SiO2对超临界CO2泡沫体系流变特性、封堵特性及调驱性能的影响,分析了纳米颗粒强化超临界CO2泡沫的稳定机理。本研究可为高温油藏CO2泡沫减缓CO2气窜、扩大CO2波及体积方面提供理论指导与技术支撑。1实验部分1.1材料与仪器两性离子表面活性剂(HSD),江
9、苏海安石油化工厂;无机改性SiO2纳米颗粒(30%)直径为15 nm,Sigma-Aldrich公司;地层模拟水矿化度为2104mg/L,含1.8104mg/L NaCl和2000 mg/L CaCl2;岩心,l=10 cm、d=2.5 cm,北京东方智盛石油科技有限公司。高温高压泡沫反应釜,耐温 150、耐压 25MPa,高温高压微观驱替物理模拟装置,江苏海安石油科研仪器公司;高温高压毛细管黏度计,内径4mm、长度8000 mm,江苏华安科研仪器有限公司;高温高压多功能岩心驱替装置,扬州华宝石油仪器有限公司;S6D型体视显微镜,徕卡显微系统公司。1.2实验方法(1)泡沫发泡能力和稳定性评价利
10、用高温高压泡沫反应釜评价超临界CO2泡沫的发泡体积和稳定性。利用增压泵将气瓶的CO2增压至所需压力,注入烘箱中的CO2中间容器;将CO2加热至所需温度后,从上端入口注入高压搅拌反应釜;将100 mL起泡剂溶液从下端入口注入搅拌反应釜;当搅拌反应釜中CO2的压力和温度稳定时,以2000 r/min高速搅拌5 min,记录泡沫初始体积,并每隔一段时间记录泡沫析出的液体体积。(2)泡沫流变性能表征利用毛细管黏度计测试了超临界CO2泡沫的流变特性。在高温高压下,将超临界CO2和起泡剂溶液按气液体积比2 1注入毛细管,待超临界CO2泡沫达到稳定状态后,记录毛细管两端的压差。分别利用式(1)、式(2)计算
11、毛细管剪切速率和剪切应力。由于超临界CO2泡沫为非牛顿流体,可用幂律模型公式 式(3)来描述泡沫的流动行为,流动指数和稠度系数由剪切应力和剪切速率的对数坐标拟合可得。超临界CO2泡沫管壁剪切速率和表观黏度可分别由式(4)、式(5)计算获得。N=8vfD(1)N=Dp4L(2)=Kn(3)=N3n+14n(4)a=Kn-1(5)式中,N牛顿流体的剪切速率,s-1;N剪切应力,Pa;vfCO2泡沫在毛细管流动中的截面速率,m/s;D毛细管直径,mm;p毛细管两端压降,Pa;L毛细管长度,mm;n流动指数,无因次;K稠度系数,Pasn;非牛顿流体的剪切速率,s-1;a超临界CO2泡沫的表观黏度,mP
12、a s。(3)泡沫在多孔介质中的强度和微观结构表征利用岩心驱替实验评价了超临界CO2泡沫在多102第41卷第1期http:/孔介质中达到稳态后的表观黏度和微观结构。首先,测量岩心的渗透率和孔隙度;将超临界CO2和起泡剂溶液按气液比2 1共同注入岩心,直到达到稳定状态(岩心两端压差在很窄的范围内波动);将达到稳态后的泡沫注入高压可视窗,待泡沫停止流动后,利用高倍显微镜(莱卡S6D)获得超临界CO2泡沫的微观结构;最后,通过式(6)计算的多孔介质中泡沫的表观黏度来表征泡沫强度,并利用ImageJ软件(National Institutes of Health)分析泡沫尺寸。app=-krockp(
13、uw+ug)L(6)式中,app多孔介质中泡沫的表观黏度,mPa s;L岩心长度,cm;p岩心两端的泡沫稳态压差,MPa;ug气体流量,mL/min;uw液体流量,mL/min;krock岩心绝对渗透率。(4)泡沫微观驱油实验利用微观可视化驱替实验研究超临界CO2泡沫体系的调驱性能。在模型中饱和水,用 1 uL/min的驱替速度饱和油,保证微流控芯片内无空气;以1 uL/min的驱替速度进行CO2驱替直至含油饱和度不变,记录注入量及含油饱和度的变化,显微镜观测、记录并分析气窜现象;以1 uL/min的驱替速度注入起泡剂体系,直至含油饱和度不变;记录注入量及含油饱和度的变化;继续以1 uL/mi
14、n的驱替速度注入CO2,显微镜观察、记录驱替时间及含油饱和度的变化。2结果与讨论2.1高稳定性超临界CO2泡沫的起泡性能在温度100、压力8 MPa的条件下,超临界CO2和起泡剂溶液混合后高速搅拌,在高压反应釜中形成了超临界CO2泡沫。超临界CO2泡沫液膜的稳定性主要受重力作用下的液膜析液控制。液膜析液将使液膜变薄,并最终导致泡沫破裂12。通过泡沫析液半衰期可表征泡沫的稳定性。固定HSD的质量分数为0.1%,纳米颗粒质量分数对超临界CO2泡沫起泡体积和半衰期的影响见表1。纳米颗粒质量分数对超临界CO2泡沫起泡体积的影响较小,但对泡沫半衰期的影响非常明显。随着纳米颗粒质量分数的增大,泡沫半衰期先
15、增加后减小。当纳米颗粒的质量分数为0.7%时,泡沫半衰期达到最大。表面活性剂分子通过在纳米颗粒表面吸附使纳米颗粒具有了界面活性13。随着纳米颗粒浓度的增加,气液界面上吸附的纳米颗粒增多,因而泡沫稳定性增加。当纳米颗粒加量大于0.7%时,表面活性剂分子在单位纳米颗粒表面的吸附量减小,不足以改变纳米颗粒的界面活性,因而纳米颗粒界面吸附量逐渐减小,泡沫稳定性逐渐降低。在起泡之前,纳米颗粒分散在起泡剂溶液中,颜色为灰色;泡沫液膜析液后,纳米颗粒分散溶液变得透明。这表明泡沫形成后,纳米颗粒吸附在气-液界面上,而不是滞留在液相中。2.2高稳定性超临界CO2泡沫的耐温性能在8 MPa的条件下,温度对超临界C
16、O2泡沫起泡体积和半衰期的影响见表2。温度对泡沫起泡体积的影响较小,而泡沫半衰期随温度的升高而逐渐减小。这主要因为一方面高温会增加纳米颗粒和表面活性剂分子在气液界面上的脱附速率;另一方面高温也会加速气体在液膜间的渗透速率,进而增加液膜析液速率,最终导致薄膜变薄和泡沫破灭14。表面活性剂稳定的泡沫(0.5%HSD)和纳米颗粒强化超临界CO2泡沫(0.1%HSD+0.5%SiO2)半衰期的对比见表3。尽管HSD的加量增至0.5%,但当温度升高至110 后,超临界CO2泡沫的半衰期降至约12 min。但加入质量分数为0.5%的纳米颗粒后,超临界CO2泡沫在110 下的半衰期提高至39 min,表1纳
17、米颗粒加量对超临界CO2泡沫起泡体积和半衰期的影响Table 1Effect of nanoparticle concentration on foamingvolume and half-life of supercritical CO2foamSiO2质量分数/%00.30.5起泡体积/mL570540520析液半衰期/min31933SiO2质量分数/%0.70.9起泡体积/mL520530半衰期/min4432表2温度对超临界CO2泡沫起泡体积和析液速率的影响Table 2Effect of temperature on foaming volume andhalf-life of s
18、upercritical CO2foam温度/5070起泡体积/mL530525析液半衰期/min6549温度/90110起泡体积/mL520516析液半衰期/min4439李伟涛,李宗阳,张东等:两性离子表面活性剂和纳米颗粒为起泡剂的高稳定性超临界二氧化碳泡沫封窜体系103油田化学2024年http:/可见在高温条件下纳米颗粒可以极大地提高超临界CO2泡沫的稳定性。2.3高稳定性超临界CO2泡沫的流变性能超临界CO2泡沫为假塑性流体,通常用幂律模型描述超临界CO2泡沫的流变行为15。在100、8 MPa条件下,通过毛细管黏度计得到了不同纳米颗粒加量条件下超临界CO2泡沫的幂律方程,如表4所示
19、。基于幂律模型,得到了不同纳米颗粒加量条件下超临界CO2泡沫的表观黏度随剪切速率的变化关系,如图1所示。结果表明,超临界CO2泡沫表现出剪切稀释的特性。这种剪切稀释特性有利于泡沫深部运移。油藏条件下,近井地带渗流速度大,泡沫剪切后黏度降低,流动阻力小,易于向深部运移;而油层深部渗流速度小,泡沫黏度高、渗流阻力大,有利于降低CO2流度,扩大CO2的波及体积16。纳米颗粒浓度对超临界CO2泡沫的表观黏度有显著影响。随着纳米颗粒质量分数的增加,超临界CO2泡沫的表观黏度增加。当纳米颗粒质量分数为0.7%、剪切速率为10 s-1时,表观黏度高达300 mPa s;当不含纳米颗粒时,超临界CO2泡沫表现
20、出较低的表观黏度,在不同剪切速率下均小于50 mPa s。另外,当泡沫剂中不含纳米颗粒时,超临界CO2泡沫的稠度系数K为0.073;随着泡沫剂中纳米颗粒的增加,K逐渐增至0.39。如果把泡沫看作一相流体,泡沫的表观黏度由泡沫结构和液膜性质决定17。泡沫黏度的大小由泡沫结构(液膜数量)决定,而泡沫结构(液膜数量)又与泡沫稳定性有关。泡沫越稳定,泡沫结构越致密(液膜数量增多),泡沫黏度就越大;反之泡沫稳定性降低会促使泡沫结构粗化,液膜数量减小,进而导致泡沫黏度降低。超临界CO2泡沫是由起泡剂和超临界CO2通过10 m孔径的泡沫发生器形成的,当流经毛细管入口端时,不同发泡剂稳定的超临界CO2泡沫的初
21、始尺寸基本相同。然而,随着泡沫在毛细管中的流动,由于液膜间气体的传质作用和液膜排液,导致泡沫粗化和强度降低。纳米颗粒强化CO2体系气液界面上吸附纳米颗粒后形成了密集的保护屏障,阻止泡沫粗化,从而提高泡沫的表观黏度18。2.4高稳定性超临界CO2泡沫在多孔介质中的强度当超临界CO2泡沫在多孔介质中流动时,泡沫破灭的机理主要为CO2在液膜间的扩散以及孔喉毛管力导致的液膜析液19。利用单管岩心驱替实验研究了纳米颗粒强化CO2泡沫体系在100、8 MPa条件下的封堵性能,体系及岩心参数如表5所示,超临界CO2泡沫在多孔介质中的表观黏度随注入体积的变化曲线见图2。泡沫在多孔介质中的流动是一个动态生成和破
22、灭的过程,可以分为增长阶段和稳态阶段。在增长阶段,泡沫生成速率大于泡沫破灭速率,表现为泡沫表观黏度不断增加;在稳态阶段,泡沫生成速率和泡沫破灭速率处于平衡状态,此时的泡沫表观黏度不再改变,称为稳态表观黏度。稳态表观黏度可以用来表征纳米颗粒强化超临界CO2表3纳米颗粒强化超临界CO2泡沫和普通泡沫稳定性对比Table 3Comparison of stability of general CO2foam withthat stabilized by nanoparticles温度/507090110不同泡沫的析液半衰期/min表面活性剂稳定的泡沫48221612纳米颗粒强化泡沫65494439表
23、4不同超临界CO2泡沫体系的幂律方程Table 4Power law equation of different supercritical CO2foam systemsHSD加量/%0.10.1SiO2加量/%00.3幂律方程=0.0730.61=0.720.21HSD加量/%0.10.1SiO2加量/%0.50.7幂律方程=0.860.32=1.220.39图1超临界CO2泡沫的表观黏度随剪切速率的变化Fig.1Change of apparent viscosity of supercritical CO2foam with shearing rate/s-12010030405060
24、10008006004002000a/(mPa s)0.1%HSD0.1%HSD+0.3%SiO20.1%HSD+0.5%SiO20.1%HSD+0.7%SiO2104第41卷第1期http:/泡沫在多孔介质中的封堵强度。泡沫稳态表观黏度越大,则表示泡沫封堵强度越高。从图2可知,随着纳米颗粒的增加,泡沫表观黏度增加,说明纳米颗粒使超临界CO2泡沫具有更高的稳定性和更致密的泡沫结构。如图3所示,超临界CO2泡沫从岩心流出后似“乳液”一般,泡沫呈“颗粒状”堆叠排放,泡沫尺寸为1020 m。2.5高稳定性超临界CO2泡沫的调驱性能利用微观驱替实验装置研究了纳米颗粒强化超临界CO2泡沫的调驱性能。实验
25、过程分为4个阶段:饱和油阶段、初始气驱阶段、注泡沫剂阶段以及后续气驱阶段。图4(a)为模型饱和完原油的初始状态。图4(b)为初始气驱阶段,CO2优先进入裂缝,在形成气窜之后裂缝中的原油已被驱替,而基质中的原油未被动用。图4(c)为注泡沫剂阶段,起泡剂优先进入裂缝中,由于起泡剂注入压力相较于注CO2增大,导致基质中的含油饱和度有所降低。注入一定段塞的起泡剂溶液后转注CO2,CO2与裂缝中的起泡剂生成泡沫产生封堵作用,迫使CO2进入低渗透通道,驱替出低渗透基质中原油,提高低渗透通道的采收率,如图4(d)所示。2.6高稳定性超临界CO2泡沫的稳定机理纳米颗粒对CO2泡沫稳泡机理的示意图如图5所示。当
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