BiFeO3结构演变及其磁电耦合特性研究.docx
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1、 BiFeO3结构演变及其磁电耦合特性研究 田娅晖 彭怡 刘宇摘 要:多铁材料由于同时具有铁电、铁磁和铁弹性等两种以上铁性,并且这几种铁性之间存在相互耦合作用而备受关注,在新型功能器件有着广泛的应用前景。作为单相多铁材料的BiFeO3(BFO)具有高的居里温度和尼尔温度,室温下具有自发的铁电极化和铁磁极化,可以实现多态存储行为提高存储密度和非易失性。本文通过对BFO材料的基本物性和应用前景的探讨,深入研究了提高材料磁电耦合特性的方法。关键词:多铁;BiFeO3;磁电耦合基于半导体集成电路技术已逐步逼近物理极限,后摩尔时代的信息技术亟待全新存储技术的出现。现代计算机存储器件都是易失性器件,当意外
2、断电后存储的信息立即消失,存储密度较低,而且具有较高的能耗。因此开发新型非易失性器件,实现高密度存储,是未来发展高性能计算机的关键。采用同时具有铁磁性和铁电性的多铁材料设计的新型功能器件具有额外的自由度,可以实现四态存储行为,因此在信息存储领域优势明显。多铁材料指的是同时具有铁电、铁磁和铁弹性等两种以上铁性,并且这几种铁性之间存在相互耦合作用的新型功能材料。多铁材料可以分为复合材料和单相材料两种。作为单相多铁材料的BiFeO3(BFO)具有高的居里温度和尼尔温度,室温下具有自发的铁电极化和铁磁极化,可以实现多态存储行为提高存储密度。一、BiFeO3多铁材料的特性作为单相多铁材料的BFO具有如下
3、优点:(1)具有高的居里温度和尼尔温度,室温下具有自发的铁电极化和铁磁极化,可以实现多态存储行为提高存储密度。(2)在BFO的铁电态和铁磁态之间存在耦合作用,可以利用磁电耦合效应实现存储器件的“电写磁读”。1,2在“读”和“写”数据的过程中,采用电脉冲代替磁场产生的电流,可以减少器件的功耗。3(3)由于存在“电滞”和“磁滞”现象,铁电极化和铁磁极化不会随着电场或磁场的消失而消失,因此基于BFO材料制备的存储器件具有非易失性。因此,采用BFO制备的新型存储器件具有高密度、低功耗和非易失性的特点,在新型存储器和执行器中有着广泛的应用前景。因而研究单相BFO体系的物理特性,提高其铁电性、铁磁性和磁电
4、耦合系数,使其可以在器件中得以应用是新型存储器件研究的热点问题之一,对制造新型存储器的研究至关重要。(一)BiFeO3材料多铁性的物理特性BFO钙钛矿多铁材料同时具有较大的铁电性和反铁磁性,晶格为畸变的菱方相结构,空间群为R3c。它具有高居里温度TC(1103K)和高尼尔温度TN(643K),蕴含着极为丰富的物理现象。4如图1所示,其晶胞参数为:a=b=c=5.633,=59.4。BFO的铁电性和磁性来源于不同离子,铁电性来源于Bi3+离子的6s2孤对电子,磁性来源于Fe3+离子。3,5,6BFO的R3c结构是由理想的立方钙钛矿结构从两个不稳定的常规模式冻结形成:7(1)所有阳离子和阴离子亚晶
5、格相對各自的极化位移诱导自发电极化;(2)111方向周围的氧八面体的反铁磁畸变旋转沿111轴改变。根据对称群,单独的极化位移降低标准的钙钛矿结构(Pm3m)的对称性,使其成为R3m空间群,而单独氧八面体的旋转会使其成为R3c空间群。上面两种畸变的共同作用形成实际的BFO空间群,R3c。分别对两种畸变进行计算,结果显示极化R3m结构不显示弱铁磁性,而非铁电R3c显示弱铁磁性。BFO存在铁电极化和反铁磁螺旋周期结构。如图2所示,在外电场作用下,可以产生180o、109o和71o三个方向的铁电极化。而109o和71o这两个方向的极化容易受到外电场的作用而产生磁化,产生磁电耦合特性和电控磁效应。3(二
6、)BiFeO3材料多铁性的结构演变为了使BFO材料在新型器件方面的应用,必须实现BFO的铁电、铁磁共存。人们把目光转向了离子替代诱导的BFO结构相变,进而打破螺旋自旋序,产生反磁-铁磁转变。为新加坡国立大学的Wang D.H.8等人于2006年采用Ba2+掺杂实现BFO菱方相-四方相的转变,并获得较强的铁电和铁磁性。紧接着2015年薛飞9等人采用Pb2+掺杂实现BFO菱方相-准立方相的转变,进而获得较大的剩余磁化,并观测到了明显的磁电耦合现象。而在2017年,10Pradhan等研究者制备了Gd3+掺杂BFO陶瓷,实现菱方相-正交相的转变,而此时的正交相属于非中心对称的正交铁电相(Pn21a相
7、),样品的铁磁性和铁电性都很强。此后,国内外学者又尝试了多种离子掺杂改性的BFO,为BFO多铁材料的研究做出了积极重要的贡献,11-12其中少量的高价元素(如Ti4+、Zr4+和Mn4+等)有助于降低体系中的漏电流,提高样品的磁电耦合系数。(三)BiFeO3多铁材料的应用由于磁电耦合效应弱、以线性响应为主、性能不佳,BFO材料一直没有得到足够的重视。直到2003年,J.Wang等人在Science上报道,BFO外延异质薄膜厚度在70nm左右时由菱方相(R3c)转变为四方相(P4mm),并在室温下观察到四方相结构的BFO具有3V/cmOe的强磁电耦合效应。这个发现为BFO的实用化奠定了重要基础,
8、激发了人们的研究热情4紧接着在2009年,R.J.Zeches13等人又在Science上报道,采用分子束外延(MBE)法制备了BFO薄膜,通过外加电场可以实现四方相到菱方相的可逆转变,并预示其在新型高密度存储器和执行器方面光明的应用前景。此后,各种关于BFO外延薄膜和异质结的研究愈发火热。2010年Ramesh课题组首先制备了基于BFO和La0.7Sr0.3MnO3的双层膜系统的异质结,如图3所示,通过构建自旋阀结构使该体系实现了低温下(150K)的“电写磁读”。14此后,该研究组在BiFeO3/CoFe异质结中施加面外磁场,并观测到电驱动净磁矩180往复磁翻转,作者认为这种翻转与BFO薄膜
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