气化煤气与热解煤气共制合成气的多联产应用的基础研究.doc
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1、项目名称:气化煤气与热解煤气共制合成气的多联产应用的基础研究首席科学家:谢克昌 太原理工大学起止年限:2023.12至2023.11依托部门:教育部一、研究内容1.1 项目总体设想国内外现有的多联产模式均是以单一煤气化为气头,通过CO变换反映调整粗煤气中的碳氢比以满足合成部分的需要,这不仅增长了系统和技术的复杂性,导致了能量的损耗,并且增长了CO2排放(每产生一分子氢,就会产生一分子的二氧化碳)。另一个不容忽视的现实是如前文所述,我国的焦炭生产量、消费量、出口量均居世界第一位,但大量的焦炉煤气得不到有效运用。按全国年产2亿吨焦炭计算,除用于回炉燃烧和少量发电外,尚有近290亿Nm3的焦炉煤气未
2、得到运用而排放,相称于耗资1200亿元的西气东输一期工程120亿Nm3/年送气量的2.4倍。本项目建议的联产系统充足地考虑了这一现状,选择了现有的有也许形成自主知识产权的大规模煤气化技术,将气化煤气富碳、焦炉煤气(热解煤气)富氢的特点相结合,采用创新的气化煤气与焦炉煤气共重整技术,进一步使气化煤气中的CO2和焦炉煤气中的CH4转化成合成气,这样,不仅可以提高原料气的有效成分,调解氢碳比,并且可以免去CO变换反映,实现CO2减排,并减少能量损耗。1.2 关键科学问题和研究内容1.2.1双气头多联产系统中煤的大规模气化工程理论基础目前我国大型煤气化技术完全依赖进口,以Texaco水煤浆和Shell
3、干粉煤气化技术为主,两者均属加压气流床气化技术,因其有效气体含量(80 %90 %)、冷煤气效率(75 %83 %)、碳转化率(95 %99 %)、单炉生产能力(5002023吨/日)高等优点而倍受青睐。但同时存在巨额投资、煤种适应性差和运营成本高等问题。灰熔聚粉煤流化床与气流床气化技术相比,气化温度适中(1000 1100 );氧耗低(约20 %30 %);煤种适应性宽,特别适合我国煤高灰、高灰熔点的特点;气化炉材料规定低,投资少(约节省50),操作费用低。但尚存(1)操作压力低,单炉解决能力低;(2)飞灰带出较多,碳转化率较低等问题。综合考虑国内外技术现状,以及本多联产系统的特性,应当发展
4、以高压“低温”流化床气化为主体,耦合CFBC或近灰熔点高温气流床气化,在满足煤气化过程效率最高的热力学和动力学条件,在减少氧耗、煤耗,达成系统的高转化率的同时,匹配焦炉煤气。为此,必须建立双气头多联产系统中煤的大规模气化工程理论基础论,它涉及流化床气化与近灰熔点气流床气化耦合系统、流化床与CFBC耦合系统的构建及工程放大原理,大型加压流化床气化炉及其耦合系统内的流动、传热、传质及反映与结构尺寸的关系和影响因素、参数的优化和模拟,以及与焦炉煤气的工艺匹配等。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:加压大尺寸流化床及与气流床耦合煤气化系统的构成和验证,器内的流动、传热、传质及反映与结构尺寸的关系和影响
5、因素;加压气化过程数学模型建立及操作参数优化和分析;中国典型动力煤种和流化床飞灰半焦在高压近灰熔点温度条件下的气化动力学工程特性研究;加压气化过程煤灰低熔点共融物形成机理及分离特性研究;大型高温高压旋风分离器的捕集效率研究、细粉流动特性及在线循环系统操作特性研究。1.2.2 高温炭存在下焦炉煤气和气化煤气重整反映规律及无变换调氢在以煤化为源头的单纯的合成过程中,合成气要通过变换反映排出CO2调整H2和CO的比例达成合成单元高转化率的规定。在本多联产系统中采用在高温炭体系CH4-CO2重整反映将焦炉煤气中CH4和气化煤气中CO2重整来调整合成气中H2和CO的比例,无需变换反映,从而实现CO2减排
6、。在高温炭体系中,焦炉煤气和气化煤气中CH4、CO2、CO、H2、H2O和C等物种形成了一个复杂反映体系。其特点是高温、多组分、多杂质(焦油和S)和多反映。在这个体系中有许多影响因素,如(1)高温炭的原始煤种、比表面积、孔结构和所含矿物质种类、结构等;(2)化学反映过程、CO2、CH4的吸附、解离和脱附以及在这些过程中,高温炭(或矿物质)与CO2的作用机理等;(3)焦炉煤气、气化煤气在高温炭体系中的流体力学、传质、传热规律。研究和理解这种复杂体系中高温炭的“催化”本质是实现本多联产工艺低能耗免变换和CO2减排的关键。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:气化煤气与焦炉煤气复杂体系中CH4-CO2
7、高温炭(或矿物质)催化重整反映机理和动力学研究;CO2、CH4的吸附、解离和脱附机制;高温炭与CO2或形成表面络合物的形式和数量与转化速率的关系;结合各种表征手段提出控制转化反映活性的关键因素;原始煤种、比表面积、孔结构、微观结构和所含矿物质催化性能的影响,揭示高温炭“催化”作用的实质;反映气混合流场结构、温度场分布模型、传质和传热过程及强化操作的影响等重整转化工程理论;等离子体射流反映器中射流与反映气体之间的互相作用规律;多气氛下甲烷转化的C-H热力学平衡体系的数值模拟;热解反映器的理论研究与设计;多气氛下甲烷转化的反映机理和动力学研究;进行焦炉煤气H2和CH4分理研究,为焦炉煤气单组分运用
8、奠定基础。1.2.3 脱硫剂和催化剂反映性及稳定性的变化规律本多联产系统中,由于气头来源不同,组分不同,因此,工艺匹配脱硫净化就显得更为关键和复杂。从生产工艺规定、气体用途和能量运用方面考虑,整个系统中存在三个脱硫净化环节:(1)热解煤气(焦炉煤气)脱硫;(2)用于煤气蒸汽联合循环发电的气体脱硫;(3)气化煤气或焦炉煤气经炭催化重整制备后,作为醇醚燃料合成气的脱硫。气体脱硫净化可分为湿法与干法两大类。湿法是通过吸取来脱除硫化物,具有解决气体量大和硫负荷高等特点,但也存在操作复杂、选择吸附性差和脱硫精度相对较低等局限性。干法脱硫实际涉及了有机硫催化转化和脱硫两个过程,具有精度高、效率高、操作简朴
9、和硫回收容易等特点。一般对脱硫剂及脱硫工艺的选择是根据气源中硫形态分布、硫含量、气体的组成、气量和净化规定并结合能源来进行合理匹配。对于多联产系统焦炉煤气,由于化产回收需要,从工艺和能量上脱硫选择湿法最佳。目前国内有较成熟先进的技术可供使用。对于IGCC系统,一般规定煤气里的硫化氢低于20100 ppm,高中温煤气热脱硫被公认为是最先进的脱硫方法。对于醇醚燃料的合成气脱硫,脱硫精度规定较高,出口总硫须小于0.0510 ppm。这样,不仅要脱除硫化氢,还需脱除其中的有机硫。因此,必须采用催化转化加脱硫的两步干法工艺。目前高中温脱硫剂普遍存在循环稳定性差、再生困难、气氛效应严重等问题。有机硫催化剂
10、也存在对某些复杂有机硫的转化能力低,合用气氛性能差,特别是在以CO或H2作为重要组分的合成气脱除过程中,积碳和甲烷化副反映十分严重。归根究底,对脱硫剂和催化剂的反映性及稳定性变化规律这一关键科学问题缺少透彻结识是导致上述问题难以解决的主线。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:拟从硫平衡角度研究硫在气固相中的迁移以及形态硫的生成和转化机理;通过剖析金属氧化物的脱硫性能,研究脱硫剂各组成之间的互相作用及脱硫性能与其织构的构效关系,以及通过再生机理的探索提高脱硫剂再生性能;研究有机硫催化转化机理、动力学规律和气氛效应对有机硫转化催化剂活性的影响;研究脱硫、催化工艺过程的优化匹配及其动态变化特性,实现
11、多联产中温精脱硫、环保节能的目的。开发出高硫容、高精度、可再生的中温脱硫剂和抗积碳、抗中毒、高活性的催化剂,以及相应的催化、脱硫工艺。1.2.4 浆态床催化剂制备及浆态相催化化学基础合成气转化为烃、醇、醚等燃料的反映均为强放热反映,传统的工业反映器存在生产能力较低,能耗大,成本高的缺陷,只能满足烃、醇、醚作为化工产品对于成本的规定,而不能满足它们直接作为燃料生产时对成本的规定。浆态床是一种使用细粉催化剂的三相流化床。其中悬浮固体催化剂的液体介质的使用,可以在提高换热效率的同时减少气固流化床反映器中固体催化剂机械磨损和夹带。这类反映器构造简朴,造价低;气体阻力低,单程转化率高,适合大规模生产和多
12、联产中调节电力生产的峰谷波动;可以在不断车的情况下部分地或所有地更换催化剂;以反映器空间为基准的产率不低于气相反映器。但是,在浆态床二甲醚合成的研究与开发中发现,由于液体介质的引入,增长了反映体系的复杂性,传统的气固相催化反映的理论和催化剂不能完全应用于液相介质存在时的反映。现有的催化剂制备技术,催化、传递理论在液固相催化反映中有许多局限性,浆态床的许多微观尺度的物质间的互相作用机理和规律也不清楚,因此,浆态床催化剂制备及浆态相催化化学基础是本项目拟解决的关键科学问题之一。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:液相中控制催化剂相结构、孔结构、粒度的方法和维持原貌的表征手段;不同的催化材料在组装成
13、为催化剂的过程中所发生的物理、化学作用及其对催化剂孔道结构、界面与表面性能、吸附反映活性中心、分子扩散和传递过程的影响,材料复合、组装机制及其与催化剂宏观反映性能之间的关系等,开发出适合于多联产工艺规定的耐硫和低压催化剂制造技术。1.2.5 浆态床醇醚燃料合成多相催化反映与反映/分离一体化的强化和控制规律在浆态床醇醚燃料合成的多相催化反映体系中,流体的流动及流场变化情况复杂,化学反映、传质及传热强烈耦合,同时体系中又存在气液、液固分离的问题。由于浆态床内多相流动的复杂性和目前测试技术的局限性,虽然对多相反映过程报道很多,但对多相反映体系尚缺少流体力学规律和传递规律的系统进一步研究。而对分离过程
14、的报道也大多局限于常温常压两相系统的冷态体系,对液体夹带的机理分析只合用于水、四氯化碳、乙醇等介质。对夹带量的多少只是分析和推测,还没有解析解。高温高压下对气泡携带液体及固体的研究未见报道,这种情况同时存在于反映/分离一体化的研究中。同时,由于缺少可供工程应用的流体力学、传递、反映耦合过程的模型,使得放大过程仍采用传统的逐级放大法。目前国内外的研究重要集中在冷态和低压体系,且以实验研究为主,对于放大到商业化装置的指导意义是有限的;从多相流模拟出发考察浆态床内流体动力学规律的文献很少,且所选的模型通过了大量的简化,有时难免失真。在以煤为原料的多联产系统中,对多相反映体系流动与反映、传递耦合及反映
15、/分离一体化研究及多相流模型化放大方法,存在取得基础理论和关键技术突破的机遇。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:常压和加压下不同体系中气泡行为控制规律及多相流体流动模型的实验研究,多相催化反映体系中传递过程强化规律研究,宏观动力学和反映/分离一体化的研究,气泡聚并和破碎以及离散固体颗粒对流动和传递的影响,浆态床多相流计算流体动力学(CFD)模型的开发,基于多尺度效应的醇醚燃料合成复合反映/分离浆态床的模型化设计准则。1.2.6 联产中弛放气及粗煤气在燃气轮机中的控制燃烧无论是已经得到工业应用的燃气蒸汽联合循环发电,还是正在工业实验的IGCC联合循环发电都是一种以电力为唯一产品的技术方案,供应
16、燃气轮机的燃料的品质是系统重要保障的指标之一,所以,在常规的这两种发电方案中,燃料的热值较为稳定,污染物含量也较低。但是对于多联产系统,电力并非唯一的产品,原料气需要用于制备其它化学品,而用于发电的是化工过程弛放气和剩余粗煤气。因此在多联产系统中燃气发电会存在以下问题:(1)弛放气及粗煤气的成分随系统的运营状况变化,因而热值不稳定,其它相关的物理、化学特性也会变化;(2)弛放气及粗煤气的压力、温度、流量等参数随系统的运营状况变化,导致最终进入燃气轮机的燃料配比也会发生变化。因此,为了保证系统中燃气蒸汽联合循环发电系统稳定地输出电力产品,一方面需要根据运营情况调配进入燃气轮机燃料的总热值。此外,
17、由于系统弛放气和粗煤气的成分和参数也是变化的,在总热值达成规定的情况下,还必须保证燃料气可以稳定、充足、低污染燃烧,这样才干保证燃气轮机的稳定正常运营。因此,在运用多联产弛放气及粗煤气发电中燃烧的控制就显得尤为重要,是亟待解决的关键科学问题。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:不同成分弛放气和粗煤气的基本燃烧特性,合用于弛放气和粗煤气的催化材料特性及制备技术,燃气轮机燃烧工况下低燃料浓度、低燃烧温度和催化剂稳燃的方法,组织弛放气和粗煤气的控制催化燃烧模拟实验研究,多控制技术联合作用下的催化燃烧的数学模型。1.2.7 化学能与物理能综合梯级运用机理为基础的多联产系统集成理论能的综合梯级运用是能源
18、动力系统集成理论中最核心的科学问题。长期以来,传统总能系统中有关能的梯级运用原理的研究往往局限在物理能转换运用的范畴,而忽略了热力系统中能的最大的品位损失发生在化学能转化为物理能的燃烧过程。另一方面,大多数化工生产流程通过原料气组分调整、未反映物循环反映、粗产物精制等过程实现高效高产的同时,往往过程能耗上升、工艺流程复杂化,初投资大大增长等。寻找产率、产量与投资、能耗之间的平衡点成为化工工艺的关键问题之一。多联产系统综合了化工生产流程与动力系统的特点,试图从能源科学与化工科学的交叉领域寻找同时解决资源、能源和环境问题的新途径。本研究将寻求打破能源动力系统相对简朴的燃料化学能通过燃烧转化物理能热
19、转功运用的传统模式,突破化工流程中以高产率为重要目的的设计思绪,从系统集成和学科交叉层面探讨研究气化煤气和焦炉煤气的不同组分及其转化运用过程的不同品位能的综合梯级运用的机理,实现本项目提出的多联产系统化学能与物理能的综合梯级运用,建立科学的系统集成理论。涉及此关键科学问题的重要研究内容有:涵盖化学能与物理能综合梯级运用机理和能量转换过程与污染控制一体化原理的多联产系统集成理论;多联产系统特殊规律与复杂系统设计优化理论与方法,涉及非同性系统耦合与集成规律研究和多联产复杂大系设计优化理论与方法研究;若干有发展前景的洁净多联产系统概念性方案设计和技术经济分析;多联产系统经济性、环境特性以及能源运用效
20、率的全生命周期分析与评价。二、预期目的2.1 总体目的(1)以发展符合国家中长期发展的能源安全和环境建设重大需求并具有自主知识产权的多联产系统为目的,在已完毕“973”项目(煤热解、气化和高温净化过程的基础性研究)研究成果基础上,进一步拓展和完善自主创新的煤热解、气化和高温脱硫技术,建立适合中国国情的以气化煤气和热解煤气双气头为核心的多联产系统理论和设计方法,实现低成本、高效率、少污染的电力、石油替代燃料、焦与焦油联产和CO2,NOx 减排。(2)在多联产系统集成理论与评价系统、加压大尺寸流化床耦合煤气化大型化工程理论、气化煤气与焦炉煤气共转化制备合成气的基础、浆态相催化化学和浆态床催化剂液相
21、制备新技术基础研究方面取得突破性进展;形成低能耗流化床气流床煤的温和分级气化和免变换的合成气制造技术、复杂气氛和条件下高反映性和稳定性的脱硫剂和催化剂制备、浆态床催化剂完全液相合成、浆态床醇醚燃料合成多相催化反映与反映/分离一体化的强化和控制、联产中弛放气及粗煤气在燃气轮机中的低温催化燃烧等适合本多联产工艺的各单元操作的核心技术基础。(3)在上一个“973”项目的研究队伍基础上,稳定、培养和造就一批在能源、化工及相关领域较有影响的中青年专家和后备人才,形成一支在国内外具有较高学术水平的创新队伍和一个具有示范作用的本项目提出的多联产工艺的实验平台。2.2 五年预期目的(1)通过构建高效、经济、环
22、境和谐的煤加压流化床与气流床优化耦合集成煤转化系统和开发气化煤气与焦炉煤气高温炭共重整新技术以及与之匹配的脱硫技术,形成煤热解与气化结合的双气头免变换CO2减排的合成气制造新技术体系。(2)通过对自主创新的,针对浆态床催化剂使用特性的新型液相制备技术化学基础的研究,达成在液相体系中控制催化剂相结构、孔结构和粒度的目的,在制备出高活性和高稳定性的浆态床催化剂的同时,形成较完整的浆态床催化剂完全液相制备理论和方法,该理论和方法将对其它浆态相反映的催化剂制备和新材料制备产生影响。(3)揭示浆态床催化剂多活性组分之间匹配规律和浆态床反映器对催化剂物性的规定,完毕中试放大或工业示范的工艺和装置,提供放大
23、理论依据和模拟软件包。(4)获得弛放气及粗煤气基础燃烧特性数据,建立多联产系统中燃气轮机控制催化燃烧技术及污染物控制的基础理论和数据体系,提出燃气轮机燃烧室控制催化燃烧设计方法,达成使多联产系统中弛放气及粗煤气等可燃组分转化率大于99 %, 污染物排放达成:NOx、CO及UHC小于5 mg/m3。(5)从煤化工领域与能源动力综合与学科交叉的层面,通过对以焦炉煤气与气化煤气双气头为基础的多联产系统的系统集成科学问题的基础研究,创建全新的热转功热力循环与化工过程有机结合的多联产系统集成理论体系,为开拓发展符合我国可连续发展战略的新一代化工能源动力多联产系统提供理论支撑,同时使我国具有研究、集成、分
24、析、设计和(仿真)实验各种以煤气化为核心的多联产能源系统的能力。(6)在国内外核心期刊发表论文300篇,其中SCI和EI收录论文160篇,形成12 项软件著作权,组织12次高水平的国际学术会议,申请1520项发明专利,培养博士70名,硕士140名。三、研究方案部分气化热解焦化煤重整转化催化一体化合成净化焦炭净化燃气发电蒸汽发电O2合成气醇醚燃料热解煤气空气热解、气化过程产品蒸汽电力图1 气化煤气和热解煤气多联产工艺和技术总体框架图空分气化煤气焦油加压3.1 实现项目五年预期目的的总体研究思绪、技术路线和可行性3.1.1 方案设计一方面按照煤的组成和性质将煤分为用于气化的气煤和用于热解焦化的焦煤
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