树脂基导电纳米复合材料电磁屏蔽性能的研究进展.pdf
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1、宇航材料工艺 http:/ 2024年 第1期树脂基导电纳米复合材料电磁屏蔽性能的研究进展岳生金1,2 蒲浩2 颜春2 祝颖丹2 冯力3(1 宁波大学材料科学与化学工程学院,宁波 315211)(2 浙江省机器人与智能制造装备技术重点实验室,中国科学院宁波材料技术与工程研究所,宁波 315201)(3 深圳市飞荣达科技股份有限公司,深圳 518000)文摘 随着5G时代的来临,电磁污染问题日益严重。电磁屏蔽是解决电磁污染的有效方法,已成为人们关注的热点。导电纳米粒子具有优异的导电性及其独特物理特性,其树脂基复合材料可作为轻质高电磁屏蔽效能的电磁屏蔽材料。本文主要介绍了含有导电一维纳米粒子(碳纳
2、米管、银纳米线)和二维纳米粒子(石墨烯、MXenes)的树脂基复合材料在电磁屏蔽性能方面的研究进展,进一步对其发展趋势进行了展望。关键词 电磁屏蔽,导电纳米粒子,树脂基纳米复合材料中图分类号:TB33 DOI:10.12044/j.issn.1007-2330.2024.01.002Research Progress in Electromagnetic Shielding Performance of Resin Matrix Conductive NanocompositesYUE Shengjin1,2 PU Hao2 YAN Chun2 ZHU Yingdan2 FENG Li3(1
3、School of Materials Science and Chemical Engineering,Ningbo University,Ningbo 315211)(2 Zhejiang Provincial Key Laboratory of Robotics and Intelligent Manufacturing Equipment Technology,Ningbo Institute of Material Technology&Engineering,Chinese Academy of Sciences,Ningbo 315201)(3 Shenzhen FRD Scie
4、nce&Technology Co.,LTD.,Shenzhen 518000)AbstractWith the advent of the 5G era,the problem of electromagnetic pollution is becoming increasingly serious.Electromagnetic shielding is an effective method to solve electromagnetic pollution,which has become the focus of attention.Conductive nanoparticles
5、 have excellent electrical conductivity and unique physical properties,and their resin matrix composites can be used as electromagnetic shielding materials with lightweight and high electromagnetic shielding efficiency.In this paper,the electromagnetic shielding properties of resin matrix composites
6、 containing one-dimensional conductive nanoparticles(such as carbon nanotubes and silver nanowires)and two-dimensional conductive nanoparticles(such as graphene and MXenes)are summarized,and their development trend is further prospected.Key words Electromagnetic shielding,Conductive nanoparticles,Re
7、sin matrix nanocomposites0 引言随着5G网络的蓬勃发展,各种电子设备的发展与应用突飞猛进,在提高人们生活质量水平的同时,也带来了电磁干扰(EMI)和辐射等新的环境污染问题,不仅影响通信安全,也直接危害人类身体健康1。因此,防止电磁波引起的电磁干扰对改善电子产品和仪器的安全性、可靠性以及人体防护具有重要意义。电磁屏蔽是防止外部电磁波干扰和内部电磁信息泄漏的最有效方法。电磁屏蔽材料的屏蔽效能主要取决于其反射衰减值和吸收衰减值的大小。电磁屏蔽材料已广泛应用于民用及军事领域,如通信、遥感、导弹制导等。其中,美国在雷达吸波材料领域处于国际领先水平,紧随其后的是德国、英国、法国、
8、日本等军事大国。我国于20世纪50年代开始电磁屏蔽的理论研究与工程应用,研究基础相对薄弱,与国外还存在一定差距。传统的电磁屏蔽材料为导电(磁渗透)材料,如金收稿日期:2022-08-20基金项目:国家自然科学基金(U1909220,52177056),浙江省“领雁”研发攻关计划项目(2024C01156),浙江省自然科学基金(LD22E050011),宁波市科技创新2025重大专项(2020Z057),宁波市重点研发计划项目(2023Z086)第一作者简介:岳生金,1998年出生,硕士研究生,主要从事树脂基电磁屏蔽复合材料的研究工作。E-mail:通信作者:颜春,博士,高级工程师,主要从事树脂
9、基复合材料的制备及性能的研究工作。Email: 23宇航材料工艺 http:/ 2024年 第1期属及其合金,但由于其密度大、柔韧性低、制作成本高等缺点,不能满足轻量化、智能化、柔性化和小型化设备的要求2。因此,为了满足电子设备轻量化和高度集成化的发展需求,轻质、高性能电磁屏蔽材料(ESMs)越来越受到人们的重视。树脂基电磁屏蔽复合材料因其质量轻、比强度高、易于成形加工、抗腐蚀性能好等优点,已被广泛应用于电磁干扰屏蔽材料。其中,以碳纤维、碳化硅纤维、导电石墨/炭黑及金属微粉等为填料的树脂基电磁屏蔽复合材料的应用最广泛,主要应用于导弹壳体、隐身飞机、建筑防护、电磁信息泄露等方面。然而单组分材料很
10、难同时具有高介电常数和磁导率,以及其复合材料的加工难度大、成本高是限制EMI屏蔽材料发展的主要因素2。本文介绍电磁屏蔽机理,总结近年来含一维导电纳米粒子(碳纳米管、银纳米线)和二维导电纳米粒子(石墨烯、MXenes)的树脂基复合材料在电磁屏蔽性能方面的研究进展,以便对未来树脂基纳米复合电磁屏蔽材料满足“薄、轻、宽、强”的设计加工及应用研究提供相应的参考,最后对其电磁屏蔽材料的发展与应用进行展望。1 电磁屏蔽机理电磁屏蔽是利用导电或导磁材料将电磁辐射控制在某一频段,其目的是抑制电磁辐射对周围空间仪器设备的干扰和人员的危害。通常用屏蔽效能(Shielding Effectiveness,SE)来评
11、价屏蔽材料的屏蔽能力和对电磁波的影响,可定义为入射辐射功率与传输功率的比值,其大小可表示为3-4:SE(dB)=20lg|E0|Es=20lg|H0|Hs=10lg(P0Ps)(1)式中,E0、H0和 P0分别为入射到屏蔽层上的电场强度、磁场强度和功率密度,Es、Hs和Ps分别为通过屏蔽层材料传输的电场强度、磁场强度和功率密度。根据当前研究可知,电磁波的屏蔽可以通过反射损耗、吸收损耗和多次反射来实现,如图1所示。根据屏蔽机理,EMI屏蔽材料可分为两类:反射损耗为主导的材料和吸收为主导的材料。目前,基于传输线模型的 Schelkunnoff公式被广泛应用于均匀屏蔽材料的屏蔽效能计算,其具体形式为
12、:SE(dB)=SER+SEA+SEM (2)式中,SER为反射屏蔽效能,SEA为吸收效能,SEM为多重反射损耗效能。而当材料的SEA15 dB时,SEM可以不计入。其中SEA=131.43tfrr(3)SER=168.2+10lg(rfr)(4)SEM=20lg 1-exp(-2t)(5)式中,r为屏蔽材料的相对磁导率,r为屏蔽材料的相对电导率,f为波频率,t为屏蔽材料的厚度,为趋肤深度。由式(5)可知,电磁波在不同表面或界面上的多重反射,受材料厚度的影响,当屏蔽材料的厚度大于趋肤深度时,SEM可以忽略。趋肤深度定义为电磁波入射场强在材料中衰减到其原始场强1/e时的深度,其计算如式(6)所示
13、:=1f(6)式中,为磁导率,为电导率。由式(6)可知,较大的电导率将导致较小的趋肤深度,这意味着大多数入射电磁波在其表面反射而没有进入屏蔽材料内部 图1(a)。电磁波吸收发生在ESMs 内部,它可以通过介电/磁损耗将电磁能量转换为热能或其他形式的能量。与可能导致二次污染的反射损耗主导机制相比,电磁波吸收是屏蔽有害电磁波、减少有害辐射的更有效途径,如图1(b)所示。具有吸收主导机制的ESMs应具有相对较大的趋肤深度和良好的阻抗匹配,允许大部分入射波进入ESMs内部。当入射电磁波在材料内部层之间传输时,会产生多次反射,导致多次反射损失 如图1(c)所示。2 导电粒子复合树脂基电磁屏蔽材料及其性能
14、导电树脂基复合材料是指在树脂基体中加入导电填料获得具有多相结构电磁屏蔽复合材料,由于其易成型、机械性能好、轻质等优点,具有较好的应用前景。该类复合材料中常用的导电填料主要有:一维的碳纳米管和纳米银线粒子以及二维的石墨烯和MXenes粒子。2.1 导电一维纳米粒子复合电磁屏蔽材料2.1.1 树脂基碳纳米管复合电磁屏蔽材料碳纳米管作为石墨碳的螺旋微管,具有一维结构,直径可达几纳米,同时sp2杂化赋予其可调的电性能,广泛应用于电磁屏蔽领域。Min Ye KOO等5采用单壁碳纳米管(SWCNT)纸预浸环氧树脂制备SWCNT 预 浸 料,固 化 后 获 得 50 m 厚 的 单 层SWCNT/环氧树脂复
15、合材料。其 SWCNTS 含量高达46%,10层复合材料在1 GHz频率下的电磁干扰屏蔽图1电磁屏蔽机理示意图4Fig.1Schematic diagram of electromagnetic shielding mechanism4 24宇航材料工艺 http:/ 2024年 第1期效能(EMI SE)和比屏蔽效能(SSE)分别达71.67 dB和83.3 dBcm3/g。相较于SWCNT,多壁碳纳米管(MWCNT)易制备且成本低,其导电复合材料具有优异的电磁屏蔽性能6-8。如 FANG 等6采用原位交联聚乙二醇二丙烯酸酯(CPEGDA)作为橡胶增韧改性剂,MWCNT作为导电填料,制备出聚
16、L-丙交酯(PLLA)基三元纳米复合材料。为了提高MWCNT在树脂基体中的分散性,通过溶液分散沉淀法制备了PLLA包裹MWCNT的母料,以提高与树脂基体的相容性,然后与PLLA和PEGDA进一步密炼共混,获得纳米复合材料。发现仅添加体积分数为2.4%的 MWCNT时,在8.012.0 GHz内的 EMI SE达到26.4 dB。随着MWCNT 含量增加,由于MWCNT的团聚,引起复合材料的韧性和玻璃化转变温度降低,但其电磁屏蔽效能变化不大。CHEN等8通过将熔融共混和超临界二氧化碳(scCO2)发泡相结合,开发了具有多孔双渗流结构的聚苯乙烯(PS)/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)/MWCNT电磁
17、屏蔽复合材料。由于多孔结构和相互连接的MWCNT传导通路的共同作用,与固体材料相比,在MWCNT体积分数为1.61%且厚度为2 mm的情况下,复合材料的密度从1.12 g/cm3下降为0.4 g/cm3;在 X 波 段(8.212.4 GHz)的 SSE 从 37.79 dBcm3/g提高到57 dBcm3/g。碳纳米管复合树脂基复合材料具有轻质、导电导热性、结构柔韧性好等特点,在电磁屏蔽领域具有较好的应用前景。但如何提高碳纳米管在树脂基体中的分散性并保持复合材料优异的电磁屏蔽效能仍面临着挑战。2.1.2 树脂基银纳米线复合电磁屏蔽材料一维的银纳米线(AgNW)由于其独特的纳米结构和优异的导电
18、性能(10 000 S/m),在电磁屏蔽领域具有广泛应用。采用AgNW 通过涂层9、真空辅助过滤10等不同工艺将其与聚合物复合,从而制备具有优异电磁屏蔽性能的AgNW/树脂基电磁屏蔽材料。如JIA等9采用简单且低成本的Mayer棒涂层方法,构建了由海藻酸钙(CA)、AgNW和聚氨酯(PU)组成的高效透明EMI屏蔽膜。CA/AgNW/PU薄膜具有92%的高光学透光率,其在X波段的EMI SE达到20.7 dB,可满足商业应用的要求。当透明膜的EMI SE达31.3 dB时,其透射率仍保持在81%。另外,该透明膜在复杂的使用环境中表现出高度可靠的电磁屏蔽能力,如经超声处理30 min和1.5 mm
19、弯曲半径、5 000次弯曲循环后,EMI SE的保持率分别高达98%和96%。ZHANG等10采用真空辅助过滤技术制备了一种由交替热塑性聚氨酯(TPU)纳米纤维膜和AgNW层组成的多层复合膜。连续的AgNW导电层和三明治结构可以通过多次反射和共振效应促进了电子传输效率和电磁波耗散,其中两层AgNW和三层TPU膜在X波段的EMI SE高达97.3 dB。而且,高柔韧性的多层TPU/AgNW薄膜展现出优异的稳定性,如在跨距为20 mm时,进行1 000次弯曲测试后,EMI SE保持率可达97%。一维的AgNW因其电导率优异、长径比大,可在树脂基体中形成坚固的导电网络,其复合材料的电磁屏蔽效能较高,
20、可满足商业应用的要求,如在柔性太阳能电池、可穿戴电子产品等领域具有广泛的应用。然而,AgNW成本高,存在氧化腐蚀的问题,将导致其电导率大幅度下降11,从而会降低材料的电磁屏蔽效能。2.2 导电二维纳米粒子复合电磁屏蔽材料2.2.1 树脂基石墨烯复合电磁屏蔽材料石墨烯作为碳家族最薄的材料,具有导电性好、电子迁移率高、比表面大等优点,其树脂基纳米复合材料具有优异的电磁屏蔽性能。采用石墨烯薄膜12、纳米片13以及3D打印技术14制备的石墨烯/聚合物复合材料具有以吸收为主的高效电磁屏蔽特性。如WEI等12采用扫描离心浇铸法制备了高取向层压石墨烯(PG)薄膜和类珍珠层PG/聚合物复合材料。特殊PG纳米片
21、结构使该薄膜在超低厚度下具有超高的EMI SE。当PG膜厚度约为100 m时,在X波段的EMI SE为93 dB;当PG/聚酰亚胺(PI)复合膜厚度约为60 m时,EMI SE为63 dB。FU等13以三聚氰胺泡沫(MF)骨架为基材,通过反复浸渍干燥的方法成功制备了石墨烯纳米片(GNSs)包覆三聚氰胺泡沫(GNSsMF)。进一步将GNSsMF浸渍热塑性聚氨酯(TPU),构建了具有独特三维导电网络的TPU-GNSsMF多孔结构,当GNSs体积分数为2.01%,厚度为2 mm时,其电导率高达45.2 S/m,在X波段的EMI SE为35.6 dB。WANG等14使用3D打印技术制备了具有高可伸缩和
22、导电的石墨烯/聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合材料。由于其独特的3D互连和坚固的导电网络,复合材料的延展性可达130%,在X波段的EMI SE高达45 dB。另外,复合材料具有优异的耐久性,在高达100%的应变下重复拉伸和释放应力200个周期后,EMI SE仍保持在90%以上。二维片状结构的石墨烯具有优异的导电性,可应用于电磁干扰屏蔽材料,但低成本高质量石墨烯仍难以进行规模化生产。2.2.2 树脂基MXenes复合电磁屏蔽材料MXenes是一种新型的二维纳米材料,其结构通式为Mn+1XnTx,其中M为过渡金属,X为C或N,Tx为片层表面的活性官能团(包括OH、=O 和F)。MXenes是通过对其
23、前驱体MAX相中的A层采用HF 25宇航材料工艺 http:/ 2024年 第1期进行刻蚀获得,具有独特的类“手风琴”状多层结构,同时其表面具有大量的极性基团(OH、F),为磁性单元、聚合物及纳米级物质等提供活性位点,从而增加其极化行为,有利于耗散入射电磁波。因此,其树脂基复合材料在电磁屏蔽应用领域具有巨大的潜力15。目前,研究最广泛的 MXenes 为 Ti3C2Tx,其制备及结构如图2所示17。树脂基 MXene 复合薄膜16-17以及含有高导电MXene的气凝胶/泡沫18-20 复合材料因其易加工、高性能的优点,能够获得与金属相近但密度更低的EMI SE,近年来已成为电磁屏蔽材料研究的热
24、点之一。如LIU等16采用聚氨酯和MXene纳米片进行胶体组装以及真空过滤制备出具有层次有序的仿珍珠层纳米结构的PU/MXene纳米复合膜。由于聚氨酯和MXene表面的OH基团形成的多个氢键,以及仿珍珠层的“砖和砂浆”结构,该纳米复合薄膜拉伸强度可达 100 MPa,断裂韧度可达 3.0 MJ/m3。另外该纳米复合薄膜还具有优异的导电性和 EMI 屏蔽性能,其导电率达2 897.4 S/cm,在X波段的比厚度屏蔽效能为33 771.92 dBcm2/g。HUANG等18通过冷冻干燥制备具有三维多孔结构的MXene/羟乙基纤维素(HEC)混合气凝胶(MHA),将其浸渍在硅树脂中以形成疏水性的MX
25、ene/HEC/硅树脂复合材料,其导电率达 3 166.4 S/m,在 X 波段的屏蔽效能达 74.5 dB。另外,该复合材料具有良好的疏水性,其接触角范围在151.5155.0。面对复杂的电磁屏蔽环境,需要进一步开发多功能性电磁屏蔽复合材料。ZHOU等21 利用喷涂结合纺丝方法制备了具有超疏水性、EMI屏蔽效能和焦耳加热性能的三明治结构聚碳酸酯(PC)/MXene/超疏水气相二氧化硅(Hf-SiO2)透明薄膜。其具有较低的电阻,为35.1/sq,相应的透射率为33.4%,在X波段内EMI SE20 dB,在安全电压(13 V)下具有稳定的焦耳加热行为。另外,该薄膜良好的柔韧性使其经过2 mm
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