钠基吸收剂在垃圾焚烧烟气中脱酸失活热力学研究.pdf
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1、收稿日期:2023-07-27基金项目:国家自然科学基金项目(52260017)作者简介:龚建涛(1996),男,云南镇雄人,硕士研究生在读,研究方向为大气污染控制工程。通讯作者:蒋明,18314471370钠基吸收剂在垃圾焚烧烟气中脱酸失活热力学研究龚建涛,孙慧,宗永兰,吴泳霖,蒋明*(云南农业大学 资源与环境学院,云南 昆明650201)摘要:为探究钠基吸收剂(NaHCO3和Na2CO3)在垃圾焚烧烟气中脱酸失活热力学机理。采用HSC Chemistry 6.0热力学数据库对钠基吸收剂在垃圾焚烧烟气中失活热力学进行了模拟计算,分析了在100200 C的温度范围内可能存在的化学反应,并比较了
2、各气体组分的热力学主导反应。结果表明,酸性气体HCl、SO2和HF均能使钠基吸收剂失活,其中,SO2对Na2CO3的失活影响最大。体系中共存O2或H2O时,不会对NaHCO3的脱酸产生影响,但O2会参与Na2CO3的脱硫和脱氮过程,H2O会参与Na2CO3的脱碳过程。关键词:钠基吸收剂;脱酸;热力学;垃圾焚烧烟气中图分类号:TQ028.1+7文献标识码:A文章编号:2096-3408(2024)03-0013-06Thermodynamic Study of Deacidification andInactivation of Sodium-based Absorbent in WasteIn
3、cineration FlueGasGONG Jiantao,SUN Hui,ZONG Yonglan,WU Yonglin,JIANG Ming*(College of Resources and Environment,Yunnan Agricultural University,Kunming650201,China)Abstract:To investigate the thermodynamic mechanism of deactivation of sodium-based absorbents(NaHCO3and Na2CO3)for deacidification in wa
4、ste incineration flue gas.The thermodynamic deactivation of sodium-based absorbent in waste incineration flue gas was simulated by usingHSC Chemistry 6.0 thermodynamic database,the possible chemical reactions in the temperaturerange of 100200 were analyzed,and the thermodynamic dominant reactions of
5、 each gas component were compared.The results showed that acid gases HCl,SO2and HF could inactivate thesodium-based absorbent,and SO2had the greatest effect on the inactivation of Na2CO3.When O2orH2O coexist in the system,it will not affect the deacidification of NaHCO3,but O2will participate inthe
6、desulfurization and nitrogen removal process of Na2CO3,and H2O will participate in the decarburization process of Na2CO3.Key words:Sodium-based absorbent;Deacidification;Thermodynamic;Waste incineration flue gas近年来,随着经济社会的快速发展,城市生活垃圾产生量与日俱增,环境问题也日益突出。当前,我国城市生活垃圾的处理方法主要有填埋、焚烧和堆肥三种1。与传统填埋和堆肥方式相比,垃圾焚烧具
7、有占地面积小、处理周期短、处理量大、无害化、资源循环利用等优点2-3,焚烧成为城市生活垃圾处理的主要技术4。根据垃圾成分的复杂性及副产物形态的不同,生活垃圾中含有碳、氯、硫和氮等盐科学与化工Journal of Salt Science and Chemical Industry第53卷第3期2024年3月13盐科学与化工第53卷第3期2024年3月G/(kJ/mol)1 2009006003000100150200图1式(1)(6)的吉布斯自由能与温度的关系Fig.1Relationship between Gibbs energy and temperature ofEq.(1)Eq.(6
8、)(1)(2)(3)(4)(5)(6)T/元素5,因而垃圾在热解焚烧过程中,产生的烟气含有大量酸性气体(HCl、SOx、NOx、HF、CO2),其中主要以HCl气体为主6-7。这些酸性气体不仅会对焚烧炉的使用寿命产生影响,而且也会严重影响周围生态环境,对人类的生命健康造成诸多危害8。目前,针对垃圾焚烧烟气中酸性气体的净化,国内外研究的脱酸工艺主要有干法、半干法、湿法9。现阶段,关于这三种方法脱除材料的研究,主要以NaHCO310、NaCO311等钠基材料为主。钠基吸收剂因其储备丰富、设备腐蚀性低、成本低、再生能耗低,对垃圾焚烧烟气中的酸性气体脱除性能较好,成为众多学者研究的主要对象。垃圾焚烧烟
9、气中酸性气体会对钠基吸收剂的活性产生不同影响,干法脱酸的适宜温度一般为140150 12,故文章通过应用 HSC Chemistry 6.0热力学计算程序,计算在100200 操作温度条件下,从化学反应热力学角度推断垃圾焚烧烟气中酸性气体(HCl、SO2、CO2、NO、HF)在H2O和O2共存时,与钠基吸收剂(NaHCO3、NaCO3)可能发生的化学反应,并探究可能失活的产物,以期掌握钠基吸收剂在垃圾焚烧烟气中酸性气体的失活机理及规律。1热力学计算基础根据纯物质的热化学属性和物理性质,应用吉布斯自由能(G)最小原理,通过使用HSC Chemistry 6.0计算非均相化学反应达到化学平衡时在热
10、力学的自发可能性。在计算前,根据纯物质属性对可能产生的化学产物进行了分析查询和推断 13;在计算时,默认压力为常压(101.325 kPa),温度范围100200,10 的升温步长。2不同反应体系热力学计算结果2.1NaHCO3吸收剂热力学计算结果2.1.1NaHCO3-HCl-O2-H2O体系在HCl、O2、H2O共存条件下,与NaHCO3可能发生的非均相反应见反应式(1)(6)。NaHCO3+HCl(g)NaCl+CO2(g)+H2O(g)(1)2NaHCO3+2HCl(g)+O2(g)2NaCl+2CO2(g)+2H2O2(g)(2)NaHCO3+HCl(g)+O2(g)NaClO2+C
11、O2(g)+H2O(g)(3)NaHCO3+HCl(g)+2H2O(g)NaClO2+CH4(g)+1.5O2(g)+H2(g)(4)NaHCO3+HCl(g)+H2O(g)NaClO2+CH4(g)+O2(g)(5)NaHCO3+HCl(g)+2H2O(g)NaClO3+CO2(g)+3H2(g)(6)图1是由HSC Chemistry 6.0计算得到的反应式(1)(6)吉布斯自由能(G)随温度变化的关系。由图1可知,在100200 范围内,只有反应式(1)的G小于零,表明该反应可向右自发进行,HCl单独存在时会导致NaHCO3失活,生成的固态产物为NaCl。此外,该反应的G随温度的升高逐渐
12、下降,表明升高温度能加速NaHCO3的失活。2.1.2NaHCO3-SO2-O2-H2O体系在SO2、O2、H2O共存时,与NaHCO3可能发生的非均相反应见反应式(7)(11)。2NaHCO3+SO2(g)Na2SO3+2CO2(g)+H2O(g)(7)2NaHCO3+SO2(g)Na2SO4+2CO2(g)+H2(g)(8)2NaHCO3+SO2(g)Na2S+2CO2(g)+H2(g)+2O2(g)(9)2NaHCO3+2SO2(g)Na2S2+2CO2(g)+H2(g)+3O2(g)(10)2NaHCO3+SO2(g)+3H2ONa2SO3+2CO2(g)+4H2(g)+2O2(g)(
13、11)图2是由HSC Chemistry 6.0计算得到的反应式(7)(11)吉布斯自由能(G)随温度变化的关系。由图2可知,在100200C范围内,反应式(7)(8)的G小于零,表明该系列反应可以自发向右进行,SO2单独存在时能导致NaHCO3失活,生成失活固态产物Na2SO3和Na2SO4,其中反应式(8)的G绝对值最大,是该体系中NaHCO3失活的主导反应。14龚建涛,等:钠基吸收剂在垃圾焚烧烟气中脱酸失活热力学研究G/(kJ/mol)8006004002000100150200(15)T/(16)(17)(18)(19)(20)(21)(22)2.1.3NaHCO3-CO2-O2-H2
14、O体系在CO2、O2、H2O共存时,与NaHCO3可能发生的非均相反应见反应式(12)(14)。图 3 是由 HSCChemistry 6.0计算得到的反应式(12)(14)吉布斯自由能(G)随温度变化的关系。2NaHCO3+CO2(g)Na2CO3+H2O(g)+O2(g)+2CO(g)(12)2NaHCO3+CO2(g)Na2CO3+H2O2(g)+0.5O2(g)+2CO(g)(13)1.5NaHCO3+1.5CO2(g)+1.5H2O(g)1.5NaOH(g)+C3O2(g)+2.75O2(g)+1.5H2(g)(14)由图3可知,在100200 范围内,反应式(12)(14)的G均大
15、于零,表明在温度范围内该系列反应不能自发向右进行,可能原因为NaHCO3中HCO-3较饱和,会抑制碳酸电离。因此CO2单独存在或分别与O2、H2O共存都不会对NaHCO3产生影响。2.1.4NaHCO3-NO-O2-H2O体系在NO、O2、H2O共存时,与NaHCO3可能发生的非均相反应见反应式(15)(22)。图 4 是由 HSCChemistry 6.0计算得到的反应式(15)(22)吉布斯自由能(G)随温度变化的关系。2NaHCO3+2NO(g)2NaNO2+H2(g)+2CO2(g)(15)2NaHCO3+2NO(g)2NaNO2+H2(g)+2CO(g)+O2(g)(16)2NaHC
16、O3+2NO(g)2NaNO3+H2(g)+2CO(g)(17)4NaHCO3+4NO(g)+O2(g)4NaNO2+2H2O(g)+4CO2(g)(18)NaHCO3+NO(g)+2H2O(g)NaNO2+2.5H2(g)+CO2(g)+O2(g)(19)NaHCO3+NO(g)+H2O(g)NaNO2+1.5H2(g)+CO(g)+O2(g)(20)NaHCO3+NO(g)+2H2O(g)NaNO3+2.5H2(g)+CO(g)+O2(g)(21)NaHCO3+NO(g)+H2O(g)NaNO3+1.5H2(g)+CO2(g)(22)由图 4可知,在 100200 范围内,反应(15)(2
17、2)的G均大于零,表明在温度范围内该系列反应不能自发向右进行。因此,NO单独存在或分别与O2和H2O共存都不会导致NaHCO3在脱氮过程中失活。2.1.5NaHCO3-HF-O2-H2O体系在 HF、O2、H2O共存时,与 NaHCO3可能发生的非均相反应见反应式(23)(26)。图5是由HSC Chemistry 6.0计算得到的反应式(23)(26)吉布斯自由能(G)随温度变化的关系。由图5可知,在100200 范围内,仅反应式(23)的G小于零,表明该反应可向右自发进行,HF单独存在时会导致NaHCO3在脱氟过程中失活,生成的固态失活产物为NaF。NaHCO3+HF(g)NaF+H2O(
18、g)+CO2(g)(23)2NaHCO3+2HF(g)+O2(g)2NaF+2H2O2(g)+G/(kJ/mol)9006003000100150200(7)(8)(9)(10)(11)T/图2式(7)(11)的吉布斯自由能与温度的关系Fig.2Relationship between Gibbs energy and temperature ofEq.(7)Eq.(11)G/(kJ/mol)2 0001 6001 200800400100150200(12)T/(13)(14)图3式(12)(14)的吉布斯自由能与温度的关系Fig.3Relationship between Gibbs en
19、ergy and temperature ofEq.(12)Eq.(14)图4式(15)(22)的吉布斯自由能与温度的关系Fig.4Relationship between Gibbs energy and temperature ofEq.(15)Eq.(22)15盐科学与化工第53卷第3期2024年3月G/(kJ/mol)2 0001 5001 0005000100150200(27)T/(28)(29)(30)(31)(32)(33)(34)(35)(36)G/(kJ/mol)2 0001 6001 2008004000100150200(23)T/(24)(25)(26)2CO2(g)
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