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二氧化铀产品堆密度提升研究.pdf
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1、第 卷第期 年月铀矿冶 收稿日期:第一作者简介:冯博能(),男,湖南湘潭人,学士,助理工程师,主要从事铀纯化工艺生产和管理。通信作者简介:龚道坤(),男,湖南常德人,学士,高级工程师,主要从事天然铀纯化转化科研和管理工作。二氧化铀产品堆密度提升研究冯博能,冯鹏程,龚道坤(中核二七二铀业有限责任公司,湖南 衡阳 )摘要:为提升二氧化铀产品品质,分析了铀纯化新老生产线二氧化铀产品的堆密度,发现铀纯化老生产线产品堆密度均高于新生产线产品的堆密度。分析其主要原因是新生产线结晶剂浓度波动较大,导致三碳酸铀酰铵的结晶效果变差,晶体粒径变小,进而影响了晶体煅烧效果和二氧化铀产品堆密度。通过将新老生产线碳酸铵
2、配制岗位合并,统一、就近供应结晶剂,对回收的碳酸铵溶液进行增浓,并用蒸汽冲洗输送管道,解决了新生产线结晶效果波动问题,使新生产线二氧化铀产品平均堆密度提升了 ,平均每桶产品净重提升了 ,并提升了二氧化铀的产品品质。关键词:二氧化铀;堆密度;每桶产品净重;结晶剂;浓度控制中图分类号:文献标志码:文章编号:()犇 犗 犐:铀纯化制备二氧化铀是核燃料生产流程中的重要步骤,其主要目的是将含铀物料中的、等杂质元素与铀元素进行分离。目前主流的铀纯化方式主要有 流程法、胺类萃取法和 萃取法。日本主要采用 流程法,直接得到六氟化铀,过程中不产出二氧化铀产品。阿根廷主要采用胺类萃取法,用胺类直接对铀化学浓缩物萃
3、取得 到 三 碳 酸 铀 酰 铵,最 后 制 成 二 氧 化 铀。萃取法是用 对硝酸铀酰进行萃取,通过冲洗、反萃取等流程得到较为纯净的硝酸铀酰溶液,再通过硝酸铀酰法、三碳酸铀酰铵法和重铀酸铵法等制备二氧化铀。其中,硝酸铀酰法是使用脱硝反应器将高浓度硝酸铀酰转化成二氧化铀;三碳酸铀酰铵法是将三碳酸铀酰铵晶体送入煅烧炉中,三碳酸铀酰铵在高温、密封环境中受热分解,生成的氨气会在高温下进一步分解成氢气和氮气,利用氢气的还原性将八氧化三铀转化成二氧化铀产品;重铀酸铵法是高浓度重铀酸铵溶液在反 应 器 中 经 高 温 分 解,制 备 出 二 氧 化 铀产品。年中国天然铀的年需求量将达到 万吨,供应需求形势
4、十分严峻,而二氧化铀是国际上大型商业水堆的燃料芯块材料,其需求量极大。燃料芯块是核电站中保障能源供应的重要组成部分,其使用性能是由芯块制造工艺技术和高活性的二氧化铀粉末性能来保障 。目前某铀业公司铀纯化生产线采用硝酸溶解、萃取法除杂、碳酸铵沉淀法与三碳酸铀酰铵法相结合的方式生产二氧化铀产品。产品堆密度是体现高活性二氧化铀粉末性能的重要参考指标之一,因此对该铀业公司铀纯化新老生产线产品堆密度进行数理统计分析,梳理影响因素,优化生产工艺条件,进而提升二氧化铀产品堆密度显得十分必要。某公司铀纯化生产线基本原理 铀纯化反应原理使用硝酸溶解铀化学浓缩物或铀氧化物得到硝酸铀酰原液,其化学反应式为()(),
5、(),(),(),(),(),()。使用 磺化煤油萃取,使硝酸铀酰从水相进入有机相中,无法被萃取的杂质留在水相中;再使用稀硝酸进行反萃取,将硝酸铀酰由有机相转入水相中,完成铀与杂质的初步分离,其化学反应式为()(),()加热()。加入氨水将硝酸铀酰转化成重铀酸铵,其化学反应方程式为 ()()。再加入过量碳酸铵将重铀酸铵转化成三碳酸铀酰铵,同时利用同离子盐析效应析出三碳酸铀酰铵细晶,以此为晶种,促进沉淀结晶、沉降迅速进行,得到三碳酸铀酰铵浓浆;不能结晶析出的杂质留在水相中,完成铀与杂质的再次分离。其化学反应式为 ()()()()。然后过滤去除水分后,煅烧三碳酸铀酰铵晶体生成二氧化铀产品,其化学反
6、应方程式为()()。铀纯化新老生产线区别 工艺方面对于铀纯化使用的萃原液铀浓度,新线是老线的倍左右。因新线铀浓度偏高,在经过 磺化煤油萃取时,加入了更多的稀硝酸溶液进行反萃,最终新线反萃后水相的铀浓度仅是老线的 倍左右,铀浓度相差较小。设备方面在萃取和反萃取时,老线均使用填料塔;而新线分别使用振动筛板塔和混合澄清器,用于提高含铀溶液处理效率。在结晶时,因结晶剂供应不足,新线结晶剂配制槽为后期新增,其安装位置距结晶槽较远。在三碳酸铀酰铵晶体过滤时,老线使用平面过滤机,新线使用罐式过滤机。新老线二氧化铀产品堆密度分析二氧化铀产品形态均匀度、规则性是体现二氧化铀产品生产稳定性和品质的重要指标。产品的
7、堆密度越大,说明二氧化铀颗粒之间的间隙越小,三碳酸铀酰铵煅烧分解越彻底,反应越完全,四价铀含量越高。堆密度保持平稳,说明反应转化率和二氧化铀形态稳定性较好。而当二氧化铀堆密度出现波动时,说明生产出现异常,需增加后续处理工序的调整频次以控制产品质量,生产控制难度较大;同时,伴随的二氧化铀产品形态、四价铀含量异常波动,也会干扰后续流化床中的氢氟化反应,影响流化床流化状态和四氟化铀含量。某铀业公司 年月铀纯化老生产线(老线)比新生产线(新线)二氧化铀产品的平均堆密度高 (表)。表 年月铀纯化新老生产线产品堆密度犜 犪 犫 犾 犲犅 狌 犾 犽犱 犲 狀 狊 犻 狋 狔狅 犳狀 犲 狑犪 狀 犱狅 犾
8、 犱狆 狉 狅 犱 狌 犮 狋 犻 狅 狀 犾 犻 狀 犲 狊狅 犳狌 狉 犪 狀 犻 狌 犿狆 狌 狉 犻 犳 犻 犮 犪 狋 犻 狅 狀犳 狉 狅 犿犑 犪 狀 狌 犪 狉 狔 狋 狅犑 狌 狀 犲 日期平均堆密度()新线老线差值月 月 月月 月 月 平均 二氧化铀产品堆密度影响因素根据铀纯化生产线现状,针对新老线二氧化铀堆密度差异,初步判断对二氧化铀堆密度可能造成干扰的因素主要有二氧化铀杂质含量、三碳酸铀酰铵晶体水分含量、煅烧收尘水使用量、结晶剂添加量、结晶剂配制浓度、反槽浓浆使用量等。铀矿冶第 卷 二氧化铀杂质含量二氧化铀产品杂质含量超标时,在结晶过程中,杂质元素会干扰三碳酸铀酰铵的结
9、晶效果,导致晶体煅烧不完全,四价铀含量不足。铀矿石浓缩物()和 天然二氧化铀技术条件()等标准对铀产品中各类杂质的含量进行了严格、明确的要求。在铀纯化生产线中,有次除杂过程(萃取反萃取和三碳酸铀酰铵结晶),对杂质的去除效果较好。在溶解时,一般采用铀化学浓缩物和铀氧化物搭配投放的方式,严格控制溶解液的含杂量;在萃取时,定期洗塔,使 浓度保持在可控范围内。年月二氧化铀产品杂项检测结果显示,产品中杂质含量未出现超标情况。因此,二氧化铀杂质含量对二氧化铀产品堆密度干扰较小。三碳酸铀酰铵晶体水分含量将三碳酸铀酰铵煅烧生产二氧化铀是铀纯化生产过程中的关键工序,该煅烧设备一般采用卧式回转炉。三碳酸铀酰铵晶体
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