氮化碳纳米管及其复合材料研究进展.pdf
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1、第 卷第 期 年 月应 用 化 工 .收稿日期:修改稿日期:基金项目:辽宁省教育厅面上项目()博士科研启动基金()作者简介:郭英洁()女河北景县人辽宁石油化工大学在读硕士师从王晓蓉教授从事聚合物纳米管利用太阳能产生燃料方面的研究 电话:.通信作者:张昱屾讲师博士 :.氮化碳纳米管及其复合材料研究进展郭英洁殷文慧张昱屾王晓蓉(辽宁石油化工大学 石油化工学院辽宁 抚顺)摘 要:介绍了氮化碳纳米管的结构、三种制备方法(模板法、超分子组装法和纳米片/微片卷曲法)结合国内外研究人员在 纳米管方向取得的最新研究成果列出了 纳米管复合材料在光催化制取、降解污染物、还原、生成、传感器等方面的应用 目前与氮化碳
2、纳米管复合的材料局限于单原子或小分子为增强氮化碳纳米管的应用研究人员应基于已有的纳米管与聚合物复合的资料尝试氮化碳纳米管与聚合物复合的研究对 纳米管材料的未来趋势进行了展望关键词:氮化碳纳米管光催化复合材料第一性原理中图分类号:.文献标识码:文章编号:()():/.:纳米管具有独特的纳米结构、新颖的机械和电子性能 除了不断探索的碳纳米管材料外科学工作者还制备了大量由其它材料构成的纳米管这些纳米管也表现出优良的性质 在已报道的管状纳米结构材料中禁带较大是其满足实际应用要求的内在瓶颈 所以研究人员迫切寻找廉价和宽光谱响应的纳米材料 氮化碳作为第二代光催化剂具有成本低、带隙可调、能带位置合适以及在恶
3、劣化学条件下具有较高的稳定性等优点 然而与大多数聚合物类似由于光吸收不足和载流子快速复合未经修饰的原始氮化碳仅显示出中等活性 为了获得足够的太阳能转化效率合成能够在可见光波下呈现足够活性的氮化碳聚合物仍然是一个巨大的挑战 这需要合理优化聚合物的结构和电子特性 一维纳米管结构赋予了石墨相氮化碳增强的光捕获能力、更大的表面积、量子效应以及更好的电子空穴沿轴向转移等优良的特性 不同于 等对于氮化碳纳米管的全面总结本文除了介绍氮化碳纳米管的结构、合成方法外着重介绍了近几年研究人员在氮化碳纳米管复合材料领域的研究进展并对其未来研究方向进行展望 纳米管结构人们预言了 种氮化碳的结构:一种二维结构是石墨相氮
4、化碳四种三维结构:相、相、立方相、准立方相 石墨相氮化碳()是具有三嗪环或庚嗪环的 型半导体结构与石墨烯相似但 被 原子取代形成 杂化的 共轭聚合物体系 与块状氮化碳相比管状氮化碳纳米结构既具有一维结构的优越性又具有中空结构的优越性如:较短的径向长度缩短了电子空穴对迁移距离较长的轴向长度增强了入射光光捕获较大的表面积提供了更多的活性中心总体而言氮化碳纳米管表现出优越的性能第 期郭英洁等:氮化碳纳米管及其复合材料研究进展具有良好的成分、硬度和尺寸控制是研究结构性能关系的一类新的材料 纳米管制备方法常用的 纳米管制备方法有模板法、超分子组装法和纳米片/微片卷曲法模板法包括硬模板法、软模板法 硬模版
5、法通常选择多孔阳极氧化铝()、有序介孔二氧化硅作为模板 软模板法利用不同物质界面处表面张力的不同作为驱动力实现目标材料的有序排列比如水/油和气体/液体这样的界面组合 电喷雾法、胶束模板法、乳液模板法和气泡模板法都是属于软模板超分子组装法是通过氢键结合的两种或多种类型的富氮分子的超分子组装形成的微棒状前体微棒状前体进而形成氮化碳纳米管 通过直接加热超分子中间体可以获得 的特定形态而超分子中间体的形态和结构对于获得具有特殊结构的 至关重要纳米片卷曲成管法是将 纳米片或微片卷成管状结构 因为块状氮化碳的结构与石墨的结构非常相似因此最直接的制造管的方法是将分层的块状材料剥离成单层剥离产生的 纳米片大多
6、是由 个聚庚嗪片层组成的这些纳米片可以作为滚动法生成 纳米管的前体 纳米片的卷起方法包括:高温加热、冲击冷冻和抗溶剂添加除了利用实验研究石墨氮化碳纳米管外合理使用第一性原理计算也对探究石墨氮化碳纳米管的性质有重要意义 等通过计算结果推断氮化碳纳米管可用于纳米晶体管和光电子学因为与可见光相对应的带隙可以通过各种掺杂来调谐对具有不同手性类型和直径的氮化碳纳米管的结构和电子性质进行了第一性原理计算 计算结果表明氮化碳纳米管的价带最大值均低于波纹纳米片的价带最大值波纹纳米片的价带最大值低于/的氧化势能级 这些数据表明氮化碳纳米管可能比纳米片具有更好的光氧化能力这与实验观察结果非常吻合 等利用混合密度泛
7、函理论系统地研究了锯齿形()和扶手椅形()纳米管的几何结构、电子结构和光催化性质计算表明锯齿形和扶手椅形 纳米管的应变能为负这表明它们易于合成 同时带隙值在.之间表明可以用于分解水制氢合成 纳米管的方法在不断进步与发展众多方法各有特点 例如硬模板法确实可以扩大纳米管的表面积因此这是制备 纳米管的有效方法并且最常用 然而该方法制备周期长步 骤 复 杂 同 时 通 常 用 强 腐 蚀 性 或在合成过程中去除模板这对环境不友好且危险 软模板法具有操作简单、相对便宜的优点使用表面活性剂、离子液体 但软模板法也存在结构稳定性差、效率低、模板剂去除困难等问题超分子组装合成 纳米管的方法具有很强的灵活性因为
8、可以通过在组装形成阶段和最终煅烧阶段对产品的性质进行调整 而纳米片卷曲成管法有利于形成具有高度控制空间形状的复杂功能材料第一性原理虽然在很大程度上证明了 纳米管合成的可行性并且得到的数据有助于改进实验但计算条件却不能与实际条件完全符合 纳米管复合材料的研究.光催化 析出 等用镧改性的石墨氮化碳纳米管(/)无模板制备/该复合材料的产量比纯 高.倍比使用块状氮化碳高.倍 等通过简单步骤合成的富氮 纳米管在污染物双酚 中显示出增强的降解效率同时表现出良好的光催化析氢性能增强了光生电子空穴对的光学可用性并加速了长距离电子传输 双酚 的氧化电位为.比氮化碳纳米管的价带更负 因此在该光催化氢和氧化系统中双
9、酚 被羟基自由基活性物质降解 同时作为强氧化剂的光诱导空穴已用于在光降解过程中消耗双酚 并留下用于制氢的光生电子 双酚 溶液中产生的一些较小分子参与了与导带中部分光生电子的还原反应并参与了析氢 等将 和 纳米颗粒与 中空纳米管集成设计了一种具有宽光谱响应()的三元光催化剂其中 纳米颗粒充当等离子电子供体和还原助催化剂的双重角色而 纳米粒子充当氧化助催化剂 在 可见光和单色光照射下三元杂化物的最佳析氢速率分别达到./()局域表面等离子体共振可以促进 中电荷载流子的产生并且 和 之间的适当的能带排列有利于热电子从 转移到 这使得这种三元杂化物在更宽的太阳光谱下具有用于水还原反应的额外的热电子 等将
10、 和 通过浸渍方法负载在氮化碳纳米管()上 在负载不同 百 分 比 的 和 条 件 下 评 估 了、/和/的光催化制氢活 性 质 量 含 量 为 的/已显示出最高的光催化性能是 的.倍通 过 水 热 工 艺 制 备 的 钼 浸 渍 的纳米管 当在可见光下照射时可以实现增加的光吸收这归因于在 纳米管中掺杂钼使带隙能量变窄 因此由于带隙能量降低更多的应用化工第 卷光生载流子可以容易地在导带中跳跃 此外增强的电荷载流子动力学也提高了电荷转移和分离能力并为氧化还原反应产生了丰富的电子 等在三聚氰胺合成的 纳米管一维材料表面上原位生长二维 开发的/纳米管 异质结比原始 的析氢反应活性高 倍并通过建立等电
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