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催化氧化法脱除甲苯研究进展.pdf
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1、第 卷第 期 年 月应 用 化 工 .收稿日期:修改稿日期:基金项目:国家自然科学基金青年项目()作者简介:毛俞敏()女浙江杭州人硕士研究生师从郝润龙教师主要从事自由基降解 的研究 电话:.通信作者:郝润龙华北电力大学老师催化氧化法脱除甲苯研究进展毛俞敏宋云畅郝润龙(华北电力大学 环境科学与工程系 燃煤电站烟气多污染物协同控制河北省重点实验室河北 保定)摘 要:将催化氧化法分为热催化、光催化、电催化和 活化催化 类总结其在脱除甲苯方面的应用发现近年来如、等贵金属及金属氧化物在催化剂中的应用越来越广泛其在不同材料表面的负载能够显著影响其催化剂成品的强度、孔隙率等物理性质进而影响其对工况的适应范围
2、和经济效益 详细分析了催化材料和反应条件对脱除甲苯效率的影响阐明了不同类型脱除甲苯反应的本质 根据各个类型的反应温度和研究时间指出催化氧化法必然向着反应条件更加温和的方向发展且有自由基参与的催化氧化方法因其节能且高效的特质必然会受到更多关注与应用 最后指出了当前研究难以应用于工程且反应机理探究不足的问题并提出了发展建议关键词:高级氧化法自由基催化脱除甲苯中图分类号:文献标识码:文章编号:()():.:挥发性有机化合物()因其参与大气雾霾的形成以及对人类健康的潜在毒性和致癌性引起了人们的极大兴趣 在大气中发现的数千种挥发性有机化合物中苯和甲苯约占 作为一种典型的挥发性有机污染物甲苯广泛出现于人类
3、生产和生活中主要来源有:道路上的甲苯主要来自于汽车活动工业园区的甲苯主要来自于生产本身而室内的甲苯可能来源于室内如印刷等生产活动和室内燃煤 甲苯由于其强挥发性造成的影响范围很大不仅会影响职业接触人群也会影响到工业园区居住人口其危害性也不可小觑对人体可直接产生也可通过地表水和地下水、大气、土壤、岩石和底部沉积物的污染间接产生致癌和非致癌风险工业上主要通过吸附、催化燃烧或生物方法来处理包括甲苯在内的高浓度 但这并不适用于处理低浓度甲苯 近年来热催化和高级氧化工艺(如光催化、氧化、电化学氧化等)在空气和水净化方面都为低浓度甲苯提供了良好的降解思路 本文以甲苯为脱除对象根据氧化途径的不同主要分为热催化
4、、光催化、电催化和 活化催化 种方式分别介绍他们在脱除甲苯应用化工第 卷研究中的反应过程以及相关研究成果 热催化氧化催化氧化技术因其经济可行性高、成本低和二次污染物产生水平低而被认为是一种有效的方法在氧化甲苯的过程中反应效率取决于催化材料因此合理设计和制造用于消除甲苯的高活性且经济高效的催化材料在实际应用中显得至关重要近年来研究中较为典型的催化材料研究见表 表 催化氧化甲苯相关研究 催化剂/()反应物组成空速/()参考文献./甲苯/(.)/./(沉积)/空气./(浸渍)./()/空气/./空气./././空气 ././空气.等采用不同酸碱性质的金属氧化物作为钯的载体探究甲苯催化燃烧过程中金属与
5、载体的相互作用其中./样品表现最好反应物空速为 /反应气体组成为甲苯/.的条件下为 研究发现催化剂的催化性能与 数据和氧的反应顺序相关 表面对氧的亲和力根据、和 上金属氧化物的酸碱性质而变化 然而表现出特殊的特性这是因为 和载体表面之间的弱相互作用导致金属 异常稳定正是因为稳定的 给了/超高的甲苯转化效率 等通过两种不同的方法(常规湿浸渍和沉积沉淀)在(、)/催化剂上研究了两种挥发性有机化合物()(丙烯和甲苯)的 全 氧 化./(沉 积 沉 淀)和./(常规湿浸渍)样品表现最好在反应物为 /甲苯、空速为 /()以空气作为负载气体的条件下均为 通过表征解释催化剂结构对所研究反应的催化活性差异 通
6、过比较两种不同的制备方法得出:金和银的高氧化态金属的存在以及铜的簇的存在是导致高催化活性的主要因素 通过比较不同金属之间的催化差异还发现催化活性差异与不同金属氧化还原对的氧化/还原电位值有关 等通过简单的自形成过程合成了掺杂 的分级微(中)大孔(锐钛矿相)并将其用作催化载体将助催化剂的优点与通过固有大孔网络改善的扩散相结合测定了催化体系在丁醇和甲苯全氧化中的效率发现铌能促进催化活性副产物最少./在催化反应中表现最好在反应物为/甲苯、空速为 /、以空气作为负载气体的条件下为 研究表明由于更强的载体金属相互作用 掺杂剂在较低的温度下会使催化剂还原从而提高效率 等使用三维有序大孔()负载 合金催化剂
7、采用多种技术对催化剂进行表征并评估了它们对甲苯氧化的催化活性 发现 合金纳米颗粒()的粒径为 均匀分散在 表面./样品表现最好在反应物为 /甲苯、空速为 /()、以空气作为负载气体的条件下为 等分别使用聚甲基丙烯酸甲酯模板和聚乙烯吡咯烷酮或聚乙烯醇保护的还原方法制备了三维有序的大孔/中孔 .负载的贵金属纳米催化剂 结果表明./.样品脱除甲苯的表现最好在反应物为 /甲苯、空速为 /()、负载气体为 和 的条件下为 基于活性数据和表征结果得出结论活性原子与负载骨架之间更强的相互作用以及独特的双峰宏观/介孔结构是./.良好性能的原因 等发现 负载的钯催化剂(/)在甲苯燃烧中表现出比/更高的催化活性在
8、反应物为 /甲苯、空速为 /()、以空气作为负载气体的条件下为 空速为 /()时为 这与/比/的 活性物种更多和吸收氧物种浓度更高密切相关第 期毛俞敏等:催化氧化法脱除甲苯研究进展更重要的是/具有良好的催化剂寿命和耐水性这对于环境保护的实际应用具有潜在的意义 等在 上(/代表 纳米微粒的平均直径)负载尺寸可控的 颗粒(.)作为去除甲苯的催化剂 催化实验表明由于 分散和 比例的平衡./具有最高的活性在反应物为 /甲苯、空速为 /()、负载气体为 /的条件下为 等通过热解含有预浸渍 的 合成三维穿透 负载介孔 催化剂()获得的.表现出最佳的甲苯催化性能在反应物为 /甲苯、空速为 /()、以空气作为
9、负载气体的条件下为 随着空速上升也持续上升当空速为 /()时为 其原位 的研究表明.是通过苯甲酸酯物种快速转化苄基和醛类物种然后在芳香开环反应中氧化为马来酸酐 最后衰变为 和 热催化在甲苯氧化方面的研究主要是以降低热催化能耗为目标探究不同组成的催化材料对甲苯的催化活性并通过表征的方式分析各催化样品的结构性质探究不同组分催化样品之间对甲苯催化活性差异的原因以此为未来的进一步研究提供方向参考 降低催化温度一直是催化氧化的重要目标因此较低反应温度的光催化反应和电催化反应在近年来得到了更多重视 光催化氧化光催化氧化基于光电导体表面的电荷分离通常半导体用作光催化过程中的催化剂通过吸收能量大于或等于半导体
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