焦耳热诱导高效Co-NC电催化剂的合成及裂解海水产氢性能研究.pdf
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1、文文章章编编号号 11 66 77 22-66 66 33 44(22 00 22 33)00 55-00 00 66 99-00 66DD OO II 11 00.11 99 77 22 88/jj.ii ss ss nn 11 66 77 22-66 66 33 44.22 00 22 33 00 11 00 00 11 22焦焦耳耳热热诱诱导导高高效效CC oo-NN CC电电催催化化剂剂的的合合成成及及裂裂解解海海水水产产氢氢性性能能研研究究孙孙建建鹏鹏,秦秦世世雨雨,孟孟祥祥超超(中中国国海海洋洋大大学学 化化学学化化工工学学院院,山山东东 青青岛岛 22 66 66 11 00 0
2、0)摘摘 要要 受受限限于于海海水水中中复复杂杂的的离离子子环环境境,电电催催化化裂裂解解海海水水要要求求电电催催化化剂剂在在具具有有高高催催化化活活性性的的同同时时,还还需需要要具具有有高高的的稳稳定定性性。通通过过焦焦耳耳热热效效应应的的方方法法,设设计计合合成成了了一一种种MMOO FF衍衍生生的的新新型型CC oo-NN CC电电催催化化剂剂。值值得得注注意意的的是是,该该新新型型的的加加热热方方式式可可以以在在11 00 ss内内达达到到高高温温(11 44 00 00),有有效效地地解解决决了了长长时时间间加加热热过过程程中中活活性性位位点点聚聚集集和和失失活活问问题题。同同时时,
3、该该催催化化剂剂还还具具有有丰丰富富的的吡吡啶啶氮氮,可可以以提提高高催催化化剂剂的的活活性性。总总之之,该该催催化化剂剂在在11 00 mmAA/cc mm22的的电电流流密密度度下下仅仅需需要要11 66 11 mmVV,远远优优于于传传统统的的管管式式炉炉加加热热CC oo-NN CC的的22 00 77 mmVV。同同时时,该该催催化化剂剂在在稳稳定定性性测测试试中中,表表现现出出了了优优异异的的稳稳定定性性。关关键键词词 电电催催化化剂剂;析析氢氢反反应应;过过渡渡金金属属;焦焦耳耳热热中中图图分分类类号号 OO 66 11 22文文献献标标识识码码 AA开开放放科科学学(资资源源服
4、服务务)标标识识码码(OO SS II DD)JJ oo uu ll ee HH ee aa tt ii nn gg-II nn dd uu cc ee dd SS yy nn tt hh ee ss ii ss oo ff CC oo-NN CC EE ll ee cc tt rr oo cc aa tt aa ll yy ss tt ff oo rr HH yy dd rr oo gg ee nn EE vv oo ll uu tt ii oo nn RR ee aa cc tt ii oo nn ii nn SS ee aa ww aa tt ee rr SS pp ll ii tt t
5、t ii nn ggSS UUNN JJ ii aa nn pp ee nn gg,QQ II NN SS hh ii yy uu,MMEE NNGG XX ii aa nn gg cc hh aa oo(SS cc hh oo oo ll oo ff CC hh ee mm ii ss tt rr yy aa nn dd CC hh ee mm ii cc aa ll EE nn gg ii nn ee ee rr ii nn gg,OO cc ee aa nn UU nn ii vv ee rr ss ii tt yy oo ff CC hh ii nn aa,QQ ii nn gg dd
6、 aa oo 22 66 66 11 00 00,CC hh ii nn aa)AA bb ss tt rr aa cc tt DD uu ee tt oo tt hh ee cc oo mm pp ll ee xx ii oo nn ii cc ee nn vv ii rr oo nn mm ee nn tt ii nn ss ee aa ww aa tt ee rr,ee ll ee cc tt rr oo cc aa tt aa ll yy tt ii cc ss ee aa ww aa tt ee rr ss pp ll ii tt tt ii nn gg rr ee qq uu ii
7、 rr ee ss hh ii gg hh cc aa tt aa ll yy tt ii cc aa cc tt ii vv ii tt yy aa nn dd ss tt aa bb ii ll ii tt yy oo ff ee ll ee cc tt rr oo cc aa tt aa ll yy ss tt.AA nn oo vv ee ll MMOO FF dd ee rr ii vv ee dd CC oo-NN CC ee ll ee cc tt rr oo cc aa tt aa ll yy ss tt ww aa ss dd ee-ss ii gg nn ee dd aa
8、nn dd ss yy nn tt hh ee ss ii zz ee dd bb yy tt hh ee JJ oo uu ll ee hh ee aa tt ii nn gg mm ee tt hh oo dd.II tt ii ss ww oo rr tt hh nn oo tt ii nn gg tt hh aa tt tt hh ee JJ oo uu ll ee hh ee aa tt ii nn gg mm ee tt hh oo dd cc aa nn rr ee aa cc hh hh ii gg hh tt ee mm pp ee rr aa tt uu rr ee(11
9、44 00 00)ww ii tt hh ii nn 11 00 ss,ww hh ii cc hh ee ff ff ee cc tt ii vv ee ll yy ss oo ll vv ee ss tt hh ee ii ss ss uu ee ss oo ff rr ee uu nn ii oo nn aa nn dd ii nn aa cc tt ii vv aa-tt ii oo nn tt hh ee aa cc tt ii vv ee ss ii tt ee ss dd uu rr ii nn gg tt hh ee ll oo nn gg-tt ii mm ee hh ee
10、aa tt ii nn gg pp rr oo cc ee ss ss.MM ee aa nn ww hh ii ll ee,tt hh ee cc aa tt aa ll yy ss tt hh aa ss rr ii cc hh pp yy rr ii dd ii nn ee nn ii tt rr oo-gg ee nn,ww hh ii cc hh cc aa nn ii mm pp rr oo vv ee tt hh ee aa cc tt ii vv ii tt yy oo ff tt hh ee cc aa tt aa ll yy ss tt.OO vv ee rr aa ll
11、ll,tt hh ee cc aa tt aa ll yy ss tt rr ee qq uu ii rr ee ss oo nn ll yy 11 66 11 mmVV aa tt aa cc uu rr rr ee nn tt dd ee nn ss ii tt yy oo ff 11 00 mmAA/cc mm22,ww hh ii cc hh ii ss hh ii gg hh ee rr tt hh aa nn cc oo nn vv ee nn tt ii oo nn aa ll tt uu bb uu ll aa rr ff uu rr nn aa cc ee hh ee aa
12、tt ii nn gg CC oo-NN CC(22 00 77 mmVV).MM ee aa nn-ww hh ii ll ee,tt hh ee cc aa tt aa ll yy ss tt ss hh oo ww ss ee xx cc ee ll ll ee nn tt ss tt aa bb ii ll ii tt yy ii nn tt hh ee ll oo nn gg-tt ee rr mm ss tt aa bb ii ll ii tt yy tt ee ss tt.KK ee yy ww oo rr dd ss ee ll ee cc tt rr oo cc aa tt
13、aa ll yy ss ii ss;hh yy dd rr oo gg ee nn ee vv oo ll uu tt ii oo nn rr ee aa cc tt ii oo nn;tt rr aa nn ss ii tt ii oo nn mm ee tt aa ll;JJ oo uu ll ee hh ee aa tt ii nn gg收收稿稿日日期期:22 00 22 33-00 11-22 99基基金金项项目目:国国家家自自然然科科学学基基金金项项目目(22 22 00 00 22 11 44 66)资资助助通通讯讯作作者者:孟孟祥祥超超,男男,汉汉族族,博博士士,教教授授,博博士
14、士生生导导师师,山山东东省省“泰泰山山学学者者”青青年年专专家家,研研究究方方向向:光光/电电催催化化,EE-mm aa ii ll:mm ee nn gg xx-ii aa nn gg cc hh aa oo oo uu cc.ee dd uu.cc nn。第3 6卷 第5期2 0 2 3年1 0月 聊城大学学报(自然科学版)J o u r n a l o f L i a o c h e n g U n i v e r s i t y(N a t.S c i.)V o l.3 6 N o.5O c t.2 0 2 311 引引言言氢氢(HH22)是是最最具具吸吸引引力力的的绿绿色色燃燃料料之
15、之一一,被被认认为为是是一一种种极极好好的的能能量量载载体体,是是零零碳碳排排放放系系统统的的潜潜在在候候选选者者。自自11 77 88 99年年以以来来,由由于于电电解解的的起起始始分分子子和和反反应应产产物物都都是是水水(HH22OO),电电催催化化裂裂解解水水产产氢氢(HHEE RR)表表现现出出了了取取代代化化石石燃燃料料的的潜潜力力11。然然而而,水水资资源源短短缺缺极极大大地地限限制制了了电电催催化化裂裂解解水水的的广广泛泛应应用用22。因因此此,有有必必要要寻寻找找一一种种新新型型的的电电解解液液去去替替代代淡淡水水作作为为电电解解质质的的替替代代品品。海海水水电电解解被被认认为
16、为是是一一种种绿绿色色有有效效的的氢氢气气产产生生方方法法。同同时时,海海水水储储量量约约占占地地球球水水资资源源的的99 77%。电电催催化化海海水水电电解解可可切切实实解解决决淡淡水水短短缺缺问问题题。值值得得注注意意的的是是,高高离离子子导导电电性性(33 33.99 mm SS/cc mm,22 55)的的海海水水是是一一种种优优良良的的电电解解质质,有有利利于于降降低低成成本本,提提高高效效率率。此此外外,海海水水电电解解还还有有望望生生产产高高纯纯度度的的饮饮用用水水,以以解解决决沿沿海海地地区区的的水水资资源源短短缺缺问问题题。近近年年来来,高高性性价价比比的的电电催催化化材材料
17、料的的设设计计受受到到了了广广泛泛的的关关注注。但但是是受受限限于于海海水水中中复复杂杂的的离离子子环环境境,催催化化剂剂的的活活性性和和稳稳定定性性极极易易受受到到破破坏坏33-55。基基于于此此,设设计计高高效效和和高高稳稳定定的的电电催催化化剂剂变变得得尤尤其其重重要要。近近年年来来,过过渡渡金金属属(TTMM)基基电电催催化化剂剂(如如硫硫系系化化合合物物、氮氮化化物物、硼硼化化物物、碳碳化化物物和和磷磷化化物物)因因其其低低廉廉的的使使用用价价格格、独独特特的的电电子子结结构构和和较较高高的的活活性性适适应应性性而而受受到到人人们们的的广广泛泛关关注注55-11 00。其其中中,将将
18、TTMM与与掺掺杂杂的的导导电电碳碳基基质质(如如非非晶晶态态碳碳颗颗粒粒、碳碳纳纳米米管管、石石墨墨烯烯)配配位位可可以以显显著著提提高高其其电电催催化化产产氢氢性性能能11 11。导导电电碳碳基基体体的的存存在在可可以以促促进进离离子子和和电电子子的的输输运运,同同时时防防止止TTMM纳纳米米颗颗粒粒聚聚集集。此此外外,在在碳碳基基体体中中掺掺杂杂杂杂原原子子(如如NN、SS、PP和和BB)可可以以进进一一步步修修饰饰碳碳基基材材料料的的电电子子结结构构和和表表面面缺缺陷陷,从从而而获获得得更更高高的的电电催催化化活活性性11 22。例例如如,DD uu等等人人通通过过将将NN ii纳纳米
19、米颗颗粒粒包包裹裹在在二二维维NN掺掺杂杂石石墨墨碳碳中中构构建建了了一一种种杂杂化化物物,在在11.00 mm oo ll/LL KK OOHH溶溶液液中中,纳纳米米复复合合材材料料在在11 00 mmAA/cc mm22处处表表现现出出11 88 11 mmVV过过电电位位11 33。此此外外,研研究究表表明明NN掺掺杂杂碳碳的的NN种种类类包包括括吡吡啶啶NN、吡吡咯咯NN和和石石墨墨NN11 44,11 55。对对于于NN掺掺杂杂的的碳碳,吡吡啶啶NN可可以以通通过过增增加加费费米米能能级级附附近近pp态态的的密密度度和和降降低低功功函函数数来来影影响响碳碳材材料料的的电电子子结结构构
20、,从从而而增增强强电电催催化化活活性性。尽尽管管大大量量的的工工作作已已经经被被用用于于设设计计TTMM-NN CC催催化化剂剂,但但是是往往往往需需要要长长时时间间的的高高温温热热解解,很很容容易易导导致致活活性性位位点点团团聚聚和和杂杂质质碳碳在在金金属属表表面面沉沉积积,进进而而影影响响活活性性位位点点的的数数量量,降降低低催催化化活活性性。因因此此,需需要要寻寻找找一一种种高高效效的的加加热热方方法法,进进一一步步提提高高TTMM-NN CC基基催催化化剂剂HHEE RR性性能能。近近年年来来,焦焦耳耳加加热热效效应应因因其其能能在在短短时时间间内内达达到到极极高高的的温温度度(TT3
21、3 00 00 00 KK),避避免免了了长长时时间间加加热热过过程程中中活活性性位位点点的的聚聚集集而而受受到到广广泛泛关关注注11 66-11 99。我我们们选选用用金金属属-有有机机框框架架材材料料(MMOO FF ss)作作为为前前驱驱体体,通通过过快快速速焦焦耳耳加加热热在在11 55 ss内内合合成成了了CC oo-NN CC催催化化剂剂,实实现现了了高高效效催催化化剂剂的的设设计计合合成成,并并详详细细对对比比了了管管式式炉炉长长时时间间热热解解(22 hh)和和焦焦耳耳效效应应热热解解对对催催化化剂剂电电子子结结构构和和催催化化性性能能的的影影响响,为为高高效效稳稳定定电电催催
22、化化剂剂的的设设计计合合成成提提供供了了一一种种有有效效的的方方法法。22 实实验验部部分分22.11 试试剂剂与与仪仪器器所所用用到到的的主主要要仪仪器器有有管管式式炉炉(KKMM II FF-11 22 00 00-II-66 00-44 44 00,安安徽徽科科幂幂仪仪器器有有限限公公司司),焦焦耳耳加加热热装装置置(JJ HH 33.22,合合肥肥原原位位科科技技有有限限公公司司),电电化化学学工工作作站站(CC hh ii 66 66 00 ee,上上海海辰辰华华仪仪器器有有限限公公司司),扫扫描描电电子子显显微微镜镜(SS EEMM,捷捷克克TT EE SS CC AANN MM
23、II RR AA LLMM SS),XX-射射线线光光电电子子能能谱谱(XX PP SS,美美国国TT hh ee rr mm oo SS cc ii ee nn tt ii ff ii cc KK-AA ll pp hh aa),XX-射射线线衍衍射射仪仪(XX RR DD,日日本本RR ii gg aa kk uu SS mm aa rr tt ll aa bb SS EE)。所所用用到到的的主主要要试试剂剂有有六六水水合合硝硝酸酸钴钴(99 99.99 99%,上上海海麦麦克克林林生生化化科科技技有有限限公公司司),22-甲甲基基咪咪唑唑(99 88%,上上海海阿阿拉拉丁丁生生化化科科技
24、技股股份份有有限限公公司司),十十六六烷烷基基三三甲甲基基溴溴化化铵铵(99 99%,上上海海阿阿拉拉丁丁生生化化科科技技股股份份有有限限公公司司),无无水水乙乙醇醇(AA RR,国国药药集集团团),质质量量浓浓度度为为55%的的NN aa ff ii oo nn溶溶液液(西西格格玛玛奥奥德德里里奇奇贸贸易易有有限限公公司司)。22.22 样样品品合合成成方方形形ZZ II FF-66 77的的制制备备:取取55 88 mm gg六六水水合合硝硝酸酸钴钴溶溶于于22 mm LL纯纯水水,再再加加入入11 mm gg十十六六烷烷基基三三甲甲基基溴溴化化铵铵。将将所所得得溶溶液液快快速速倒倒入入溶
25、溶有有99 00 88 mm gg 22-甲甲基基咪咪唑唑的的11 44 mm LL纯纯水水中中,搅搅拌拌22 00 mm ii nn。将将所所得得沉沉淀淀用用纯纯水水和和无无水水乙乙醇醇各各洗洗涤涤三三次次,在在66 00 下下烘烘干干,研研磨磨,得得到到方方形形ZZ II FF-66 77粉粉末末。CC oo-NN CC-JJ的的制制备备:取取33 00 mm gg方方形形ZZ II FF-66 77于于焦焦耳耳热热装装置置钼钼舟舟中中,在在氩氩气气氛氛围围中中以以33 55 00 AA电电流流进进行行加加热热,当当温温度度达达到到11 44 00 00 时时停停止止,得得到到样样品品CC
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- 关 键 词:
- 焦耳 诱导 高效 Co NC 催化剂 合成 裂解 海水 性能 研究
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