二维6H-SiC光学特性的应变调控.pdf
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1、第41卷第1期2024年2 月J.At.Mol.Phys.,2024,41:011003(7pp)原子与分子物理学报JOURNAL OF ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS二维6 H-SiC 光学特性的应变调控Vol.41 No.1Feb.2024薛丽丽,高高静,司志泽,王卓群,王衍营,张雨?(1山东省产品质量检验研究院,济南2 50 10 0;2 青岛科技大学化学与分子工程学院,青岛2 6 6 0 45)摘要:为了减小6 H-SiC的带隙、提高对可见光的吸收效率和载流子迁移速率,采用第一性原理研究了应变对6 H-SiC的能带结构、光学吸收系数、载流子迁移率以及光催化特性
2、的影响:结果表明:应变能够降低6 H-SiC的导带底,但对价带顶没有影响,导致带隙减小,随着应变的增加,吸收曲线向低能级方向移动,即发生红移,有利于可见光的吸收:施加应变后空穴的载流子迁移率提高,有利于载流子移动,且空穴的载流子迁移率是电子的2.5倍,有利于空穴和电子的分离综合应变对带隙大小、带边位置的影响可知,应变在2%、4%时对可见光的吸收以及光催化制氢最有效:综上所述,应变能够对6 H-SiC的光学吸收和光催化特性有很好的调控作用,关键词:6 H-SiC;能带结构;载流子迁移率;光学吸收系数;光催化特性中图分类号:0 6 2 5.6 7Strain regulation of optic
3、al properties of 2D 6H-SiC文献标识码:AD0I:10.19855/j.1000-0364.2024.011003XUE Li-Li,GAO Jing,SI Zhi-Ze,WANG Zhuo-Qun,WANG Yan-Ying,ZHANG Yu?(1.Shandong Product Quality Inspection Research Institute,Jinan 250102,China;2.College of Chemistry and Molecular Engineering,Qingdao University of Science and Techn
4、ology,Qingdao 266045,China)Abstract:In order to reduce band gap of 6H-SiC and improve the absorption efficiency of visible light and car-rier mobility,the effects of strain on the band structure,optical absorption coefficient,carrier mobility and pho-tocatalytic properties of 6H-SiC were studied by
5、using the first principle method.The results indicate that straincan reduce the conduction band minimum(CBM)of 6H-SiC,but has no effect on the valence band maximum(VBM),resulting in the reduction of band gap.With the increase of strain,the absorption curve moves to thelow energy level(red shift),whi
6、ch is beneficial for the absorption of visible light.After the strain is applied,the carrier mobility of the hole is improved,which is conducive to the carrier movement,and the carrier mobilityof the hole is 2.5 times that of the electron,which is conducive to the separation of the hole and the elec
7、tron.According to the influence of strain on band gap and band edge position,the strains of 2%and 4%are themost effective conditions for visible light absorption and photocatalytic hydrogen generation.In conclusion,thestrain can well regulate the optical absorption and photocatalytic properties of 6
8、H-SiC.Key words:6H-SiC;Band structure;Carrier mobility;Optical absorption coefficient;Photocatalytic properties领域有着广泛的应用1,2 ,除了石墨烯,科学家1 引 言还合成了过渡金属硫化物3、硼烯3、硅烯4、近年来,以石墨烯为代表的二维材料由于具有优良的物理化学性质在光电子器件、纳米技术磷烯5、锗烯6 等二维材料,相比于三维体相材料,二维材料具有比表面积大,密度小等优势,收稿日期:2 0 2 2-0 7-0 6基金项目:山东省重点研发计划(2 0 2 0 5436 1);山东省产品质
9、量检验研究院标准化项目(2 0 19ZJKY028)作者简介:薛丽丽(198 4一),女,山东济南人,研究生,工程师,主要从事半导体材料研究:E-mail:x u e l l _s d q i 16 3.c o m通讯作者:张雨.E-mail:2 7 5536 0 8 9 q q.c o m011003-1第41卷在半导体器件、航空航天、化学化工等领域得到广泛的应用常见的硅烯是二维gSiC,属于第三代化合物半导体,相比于Si、G e 半导体,其带隙是Si 的3倍,电子迁移速率是Si的2.5倍,且易与氧气反应生成SiO,薄膜,能够防止基体进一步氧化,是制作5G高频通信器件的理想材料7 。同时由于
10、电子迁移率高、化学性质稳定、具有较高的催化活性等优点,常被用于制作光催化剂8 ,但是二维gSiC 在光催化方面存在一些问题,其中一点就是带隙较宽(2.58 eV),而可见光范围为1.6 eV3.2eV,所以二维g-SiC只对部分可见光有响应,因此减小带隙,提高对可见光的吸收效率是二维g-SiC必须要解决的一个问题目前能够有效调节能带的方法包括掺杂10 、堆垛1、吸附12】、异质结5 等等,但是这些方法都属于化学方法,需要通过分子束外延(M BE)、化学气相沉积(CVD)等来实现,工艺复杂近年来,科学家发现,通过形变就能够对材料的能带产生作用,进而得到理想的物理性质13.目前通过应变改变材料的光
11、电性质已经形成了新的研究方向一应变光子学基于应变光子学的原理,理论和实验室都有深人的研究,如Liu等人14 通过第一性原理计算发现压缩应变能提高二维AIP,对可见光的吸收,提高载流子迁移率;Ghorbani等人15 研究发现应变能提高过渡金属硫化物的导电性,Liu等人16,17 研究发现应变能提高BP/-AsP、M o SSe/g-Si C范德瓦尔斯异质结光催化制氢的效率实验上二维gSiC 常与Si18、石墨烯19、AIN20、M g O 2 1 形成异质结,但是由于晶格存在2%5%的错配度,这就导致了晶格产生应变,另外二维g-SiC晶体生长过程中也产生大量的晶界,这些晶界同样存在应力集中的问
12、题,导致晶格畸变总体分析,二维gSi C始终处于晶格被压缩或拉伸的环境中,这必然影响晶体的能带结构虽然应变调控二维过渡金属硫化物的能带结构已经有了广泛的研究,但是关于应变对g-SiC 能带结构、光学性质、光催化性质影响的研究目前还未见报道,基于此,本文将利用基于密度泛函理论的第一性原理研究应变对g-SiC 能带结构、光学性质、光催化性质的调控机制、2计算方法与模型2.1计算方法第一性原理是在原子、电子层面研究物质物原子与分子物理学报理化学性质的有效方法之一2-2 3,本研究采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理研究应变对g-SiC 的能带结构以及光学性质的影响晶格优化采用的是广义梯度近似(
13、GGA)中的PBE泛函2 4,价电子选取的是C:2 s 2 p、Si:3s 3p,处理价电子相互作用选取的是超软势(UltrasoftPseudopotential)2 5,在收敛性测试中,截断能选取的是550 eV,布里渊区MonkhorstPa c k 网格选取的是12 12 6.收敛标准是SCF=210-6eV/atom,总能量Etotal210-eV/atom,原子作用能Eatom0.05eV/atom,最大位移Dmax0.002A.由于密度泛函理论计算能带比实验得到的小,所以在计算能带结构和光学性质时采用的是HSE06泛函.2.2模型二维g-SiC 具有蜂巢状的石墨烯结构,Si-C原
14、子比为1:1(一个Si原子连接3个C原子,化学键是sp杂化轨道),最常见的g-SiC 是6 H-SiC(结构模型如图1所示),属于六方晶系,空间群是P6,mc,原子在空间按照ABCBAC的顺序排列,每六层原子一个周期通过GGAPBE优化后的晶格常数为=3.024A,实验上测得的=2.921A9,H SE0 6 计算得到的带隙宽度Eg=2.61eV,实验上测得的为2.58 ev9,T a n g l 通过第一性原理计算得到的为2.54 eV,所以选取的计算方法满足了精度要求。计算模型采用了2 2 1的超晶胞,模型中含有2 4个Si 和2 4个C.a)010 100图16 H-SiC模型:(a)侧
15、视图;(b)俯视图Fig.16H-SiC model:(a)side view;(b)top view3结果与讨论3.1能带与态密度由于6 H-SiC与其他晶体形成异质结时的晶格错配度在2%5%,所以以-6%、4%、-2%三个压缩应变和2%、4%、6%三个拉伸应011003-2第1期(b)X第41卷变为研究内容图2(a)是拉伸应变对能带的影响,可以看出6 HSiC 属于间接带隙半导体,且应变没有改变半导体的类型,6 H-SiC在没有施加应变、以及应变在2%、4%、6%对应的导带底(CBM)分别为2.6 1 eV、2.39e V、2.37 e V、2.2eV,而整个过程中价带顶没有发生变化,都位
16、于G点的费米能级上,所以施加拉伸应变减小了带隙宽度图2(b)是压缩应变对能带的影响,应变在-2%、-4%、-6%对应的CBM分别为2.54eV、2.43e V、2.31e V,带隙也是逐渐减小的.6(a)5-4321-0-1-2G5-4-321-0-1-2-G图2应变对6 H-SiC 能带结构的影响:(a)拉伸应变;(b)压缩应变Fig,2 Effects of strain on band structure of 6H-SiC:(a)tensile strain;(b)c o m p r e s s i v e s t r a i n为了从电子层面上解释带隙变化的原因,图3给出了应变对于态
17、密度的影响图3(a)是无应变时对应的6 H-SiC态密度图,可以看出导带底部主要由Si的3p态、C的3p态组成,同时含有少量的Si的3s态、C的3s态;价带顶主要由Si的3p态、C的3p态组成,在-5.5eV-8.6eV之间含义少量的Si的3s态,在6.3eV处Si的3p态与C的3p态杂化作用明显,形成明显的杂化峰,在价带中的-1.9eV处,Si的3p态与C的3p态杂化形成了杂化峰,峰的存在为电子的跃薛丽丽,等:二维6 H-SiC光学特性的应变调控02%4%6%Fermi LevelGM0-2%-4%-6%Fermi LevelGM第1期迁提供了平台。图3(b)是6%的拉伸应变对应的态密度,可
18、以看出Si的3p态向低能级方向延展,从能带图上也能看出导带底向下侧延展,相比没有应变下导带更为稀疏,而价带基本没有变化,所以带隙减小另外在6.2 eV附近的杂化作用减弱,能谷变宽,向下挤压导带底,也导致了带隙减小.在-2.5eV、-3.5e V 处,Si的3p态与C的3p态杂化形成两个新的杂化峰,有利于电子跃迁图3(c)是-6%的压缩应变对应的态密度,和图3(a)相比,导带中4.5eV处的杂化峰变宽,向低能级方向挤压导带底,导致带隙变窄。另外价带顶的态密度峰值明显变宽,有利于电子跃迁.3.2吸收系数光学吸收系数能够反应材料对光的响应情况,光学吸收系数可由方程(1)得到2 6 ,其中8()8 2
19、()分别是复介电函数的实部和虚部,虚部8 2()和光的吸收有关,8 i()可以由8 2()推导出,称为克喇末克勒尼希关系式(Kramers-Kronig色散关系)式中是光的圆频率,BZ是H第一布里渊区,Ec、Ev 分别是导带底和价带顶,Mcv(k)是动量矩阵元,s是A辅助电磁量的单位矢量图4(a)是拉伸应变对6 H-SiC光学吸收系数的影响,可以看出没有应变的情况下6 HSi C的吸收限在2.5eV左右,与计算得到的带隙宽度非常吻合,随着应变的增加,吸收曲线向低能级方向移动,即发生红移,这也与带隙宽度的变化方向一致在可见光区(1.6 eV3.2eV)应变导致了6 H-SiC有了明显的吸收另外无
20、应变以及H6%的拉伸应变吸收曲线的最高峰分别位于7.5eV和6.5eV处,对应于图3(a、b)中价带顶部最高峰向导带底部最高峰的跃迁,在4.5eV5.5eV区间存在若干个小的吸收峰,主要是由于导带中最高峰与带隙之间存在若干个小的杂化峰导致的图4(b)是压缩应变对6 H-SiC光学吸收系数的影响,和拉伸应变的变化规律非常相似:随着应变的增加,吸收曲线向低能级方向移动,即发生红移,这也与带隙宽度的变化方向一致,-6%的压缩应变吸收曲线的最高峰位于6.2 eV处,对应于图3c中价带顶部最高峰向导带底部最高峰的跃迁,(0)=/20(/e?8元8()=1-2mCVBZ(2元)3011003-32+822
21、1/281(1)第41卷10(a)5Ao/kaioua-5-原子与分子物理学报Band structuresDensityof States/(electrons/eV)Si-3sSi-3pC-3sFermiLevelC-3p第1期(a)4-Total202%4%6%0-10-G(b)10-5-0HGMHBand structuresDensityof States/(electrons/eV)TotalSi-3sSi-3pC-3sC-3pFermiLevel25(b)43214Energy/ev680-2%-4%-6%100-10-0GH(c)Band structures10-5-10G图
22、3应变对6 H-SiC态密度的影响:(a)无应变;(b)拉伸应变6%;(c)压缩应变-6%Fig.3Effects of strain on the density of 6H-SiCstates:(a)n o s t r a in;(b)t e n s ile s t r a in6%;(c)compressive strain-6%Is Mcv(h)2Ec(h)-Ev(k)Ec(h)-Ev(h)-ha4元22mwCVBZ(2元)3SEck-Eve-hadk3.3载流子迁移率载流子迁移率与电子一空穴的分离状态有关,2GMH2Densityof States/(electrons/eV)Tot
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