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DBD结构对船用LNG发动...尾气CH_4氧化脱除的影响_李宏玉.pdf
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1、文章栏目:大气污染防治DOI10.12030/j.cjee.202212016中图分类号X511文献标识码A李宏玉,蔡云凯,祝能,等.DBD 结构对船用 LNG 发动机尾气 CH4氧化脱除的影响J.环境工程学报,2023,17(6):1886-1896.LIHongyu,CAIYunkai,ZHUNeng,etal.EffectofDBDstructureonoxidativeremovalofCH4frommarineLNGengineexhaustJ.ChineseJournalofEnvironmentalEngineering,2023,17(6):1886-1896.DBD 结构对船
2、用 LNG 发动机尾气 CH4氧化脱除的影响李宏玉1,蔡云凯1,祝能2,相闯1,蒋顺豪3,吕林11.武汉理工大学船海与能源动力工程学院,武汉430063;2.武汉科技大学汽车与交通工程学院,武汉430081;3.潍柴动力股份有限公司,潍坊261061摘要为提高等离子体氧化 CH4的脱除效率,同时避免放电过程中副产物 NOx的生成,在模拟天然气(LNG)发动机排气中,研究了介质阻挡放电(DBD)反应器电极结构参数对 CH4脱除效率、CO2选择性及 NOx生成的影响及其机理。结果表明:增大电极直径使得气隙中折合场强 E/N 提高,增加了O 和OH 自由基的生成,促进了CH4的氧化,提高了 CO2选
3、择性;内电极直径的增大使 E/N 在气隙中分布更加集中,抑制了 N2(X,v)和 N 自由基的生成,减少了副反应的发生。与圆杆电极相比,螺纹电极的螺牙顶部附近具有过高的电场强度,从而促进N 自由基的生成并抑制O 自由基的产生,故圆杆电极比螺纹电极具有更高的 CH4脱除效率及更低的 NOx生成。电极长度过长降低了折合场强以及电子平均能量,不利于氧化性活性粒子生成,导致 CH4脱除效率和 CO2选择性降低,同时增加了 N2(X,v),也使得 NOx增加。本研究可为提高低温等离子体协同催化剂促进甲烷还原NOx系统的脱除效率,降低 DBD 反应器能耗提高能源利用率提供参考。关键词等离子体;DBD;结构
4、参数;CH4氧化脱除;NOx生成液化天然气(liquefiednaturalgas,LNG)作为船用发动机替代燃料。LNG 替代常规燃料,可使得 PM 和 SOx的排放显著降低1-2。同时,LNG 的碳氢比(C/H)低,相比柴油可减少约 30%的CO2排放3,其推广使用对于我国实现双碳目标、改善能源结构具有重要意义。然而,由于LNG 发动机甲烷逃逸问题,其排放物中存在 CH4。采用低压喷射的 LNG 发动机,CH4排放量一般为 3.05.0gkWh14。CH4是全球第二大温室气体,其全球增温潜势(globalwarmingpotential,GWP)是二氧化碳的 21 倍5。为控制 LNG 发
5、动机 CH4排放,2016 年 8 月发布的船舶发动机排气污染物排放限值及测量方法(中国第一、二阶段)规定,根据不同机型及单缸排量,LNG 发动机的CH4排放量不应超过 1.02.0gkWh16。船用 LNG 发动机通常采取缸内稀薄燃烧,导致发动机排气温度较低(250400),同时排气为富氧状态,限制了三元催化的使用。目前,尾气中 CH4的脱除主要依靠贵金属催化剂,但贵金属催化剂的成本高且低温活性(250Td),反应式(13)的迅速增大。在富氧条件下,N 自由基生成效率增加,与O、O2和 O3发生副反应生成 NO(式(24)(26)36,从而导致 NOx的生成。e+CH4 CH3+H+e(9)
6、e+CH4 CH2+H2+e(10)e+H2O OH+H+e(11)020040014 mm16 mm18 mm14 mm16 mm18 mm60%50%40%30%20%10%0%CH4脱除效率600NTP能量密度/(JL1)(a)对CH4脱除效率的影响0200400600NTP能量密度/(JL1)(b)对系统NOx生成的影响680670660650640630620610600590580NOx浓度/106注:内电极直径为14、16、18 mm时,放电间隙分别为3、2、1 mm。图4NTP 作用下内电极直径对系统 CH4脱除效率、NOx生成的影响Fig.4Effectofinnerelec
7、trodediameteronCH4removalefficiencyandNOxgenerationofthesystemunderNTP第6期李宏玉等:DBD结构对船用LNG发动机尾气CH4氧化脱除的影响1889e+N2 N2(A3g)+e(12)e+N2 N+N+e(13)e+O2 O+O+e(14)e+N2 N2(v)+e(15)e+O2 O+O(1D)+e(16)O+O2+N2 O3+N2(17)O+O2+O2 O3+O2(18)O+CH4 CH3+OH(19)CH4+OH CH3+H2O(20)O+CH3 CO+H2+H(21)CH2+O CO+H2(22)O2+CO CO2+O(
8、23)N+O+N2 NO+N2(24)N(2D)+O2 NO+O(25)N+O3 NO+O2(26)因此,内电极直径增大使得折合场强 E/N 增加,平均电子能量增大,增加了放电间隙内的碰撞反应,促进了 CH4的解离及 O、OH 自由基的生成,从而促进 CH4的氧化,增大了 CH4的脱除效率25,37-38。此外,增大内电极直径使得气隙中 E/N 分布更均匀,抑制了 N2(X,v)、N2(A)和 N 自由基的生成,亦减少了副反应(式(24)(29)的发生,使 NOx的生成更少。N2(X,v)+O NO+N(27)N+O2 NO+O(28)01234567802004006000408012016
9、02000246810120200400600折合场强E/N/Td电子平均能量/eV(a)折合场强对电子平均能量的影响折合场强E/N/Td(b)折合场强对各电子碰撞反应能量效率的影响G-valueG-value of N2(v)R1 CH3+HR2 CH2+H2R3 OH+HR4 N2(A)R5 N+NR6 O+OR7 O+O(1D)R8 N2(v)图5折合场强对平均电子能量及各电子碰撞反应能量效率的影响Fig.5Theeffectofreducedelectricfieldintensityonaverageelectronenergyandenergyefficiencyofeachele
10、ctroncollisionreaction1890环境工程学报第17卷N2(A3g)+O NO+N(2D)(29)图 6 表示不同电极直径下 SED 和放电电压之间的关系,说明在相同的 SED 下,放电电压随内电极直径的增大而减小。Ub同轴圆柱形 DBD 反应器的击穿电压()可按式(30)39计算。Ub=BPdlnAPd1+1(30)Ub式中:表示击穿电压,V;P 表示气压,Pa;d 表示电极间的距离,mm;表示二次电子发射效率;A 和 B 表示气体相关性。Ub式(30)表明,增加内电极的直径可减少电极之间的距离(d),从而降低击穿电压()使气体放电更容易。因此,间隙较小的 DBD 反应器具
11、有更好的放电性能,在相同的 SED 下具有更高的CH4脱除效率。此外,根据汤森放电理论(式(31),放电电流随着气隙的增加呈指数增长40-41。I=I0ex(31)I0式中:I 表示放电电流,A;为阴极流出的初始电流,A;x 为放电间隙,mm;为电子碰撞电离系数。式(31)表明,间隙越大(x)系统具有较强的电子雪崩效应和较高的电流增长率。因此,如图 6所示,电极直径较小的 DBD 反应器在 SED 增加期间的放电电压变化较小。这表明电极直径较小的 DBD 反应器需要消耗更多 SED,以提高放电电压和 E/N。此外,较强的电子雪崩效应会导致DBD 反应器的热损失较大,这也增加了能量消耗。虽然电子
12、雪崩作用会使得内电极直径小的反应器能耗增加,但也提高了放电电压和折合场强。然而,无论如何提高外加电压,内电极直径为14mm 和 16mm 时的 CH4脱除效率均低于内电极直径为 18mm 时的 CH4脱除效率,且 NOx生成量也持续高于内电极直径为 18mm 的反应器。因此,增大 DBD 反应器内电极直径可降低能量消耗,提高能量效率。2.1.2DBD 反应器内电极直径对 CO2选择性的影响图 7 为 NTP 作用下内电极直径对 CO2选择性的影响。随着能量密度的升高,CO2选择性呈线02468101214y=0.000 8x+10.048y=0.002 4x+7.850 2y=0.003 8x
13、+5.466 24567891011020040014 mm16 mm18 mm(a)不同电极直径对击穿电压的影响 14 mm16 mm18 mm击穿电压/kVVp-p/kVNTP能量密度/(JL1)(b)不同电极直径下能量密度对放电电压的影响电极直径600图6不同电极直径下 SED 和放电电压之间的关系Fig.6RelationbetweenSEDanddischargevoltageunderdifferentelectrodediameters第6期李宏玉等:DBD结构对船用LNG发动机尾气CH4氧化脱除的影响1891性增大,且内电极直径越大,CO2选择性越大。等离子体催化反应过程中,很
14、少有碳的还原反应发生,几乎全部的 CH4都被氧化为CO、CO211。增大能量密度,会使得反应器放电间隙内的折合场强增大,从而增加间隙内的氧化性活性粒子 O(1D)、OH、HO2等,使 CH4部 分 氧 化 反 应 产 物 CO 及 中 间 产 物CH2、CH 更多地转化为CO2(式(32)(39)。同时,增大内电极直径也使得折合场强和平均电子能量出现增大,从而促进 CO 等粒子的氧化。CO+OH CO2+H(32)CO+O+M CO2+M(33)CO+HO2 CO2+OH(34)CO+O3 CO2+O2(35)CO+O(1D)CO2(36)CH2+O2 CO2+H2(37)CH2+O2 CO2
15、+2H(38)CH+O2 CO2+H(39)2.2DBD 反应器内电极形状的影响2.2.1DBD 反应器内电极形状对脱除效率的影响图 8 为 NTP 作用下内电极形状对 CH4脱除效率和 NOx生成的影响。随着能量密度从 0 升至500JL1,相比于螺纹电极,使用圆杆电极时系统 CH4的脱除效率更高,NOx生成更少。为分析其机理,采用 COMSOL 模拟了不同内电极形状的 DBD 反应器气隙中电场强度 E 的分85%89%93%97%101%105%0%10%20%30%40%0200400CO选择性NTP能量密度/(JL1)14 mm16 mm18 mm14 mm16 mm18 mmCO2选
16、择性图7NTP 作用下内电极直径对 CO2选择性的影响Fig.7EffectofinnerelectrodediameteronCO2selectivity0%10%20%30%40%50%60%0200400螺纹圆杆5906006106206306406506606706800200400NTP能量密度/(JL1)(a)对CH4脱除效率的影响NOx浓度/106NTP能量密度/(JL1)(b)对系统NOx生成的影响螺纹圆杆CH4脱除效率图8内电极形状对 CH4脱除效率、NOx生成的影响Fig.8EffectofinnerelectrodeshapeonCH4removalefficiencya
17、ndNOxgeneration1892环境工程学报第17卷布(内电极直径 18mm,放电间隙 1mm)。所施加的电压为 5kV,刚玉陶瓷相对介电常数为 9.8,气体的相对介电常数为 1。图 9 表明,螺杆顶部附近的几何形状尖锐,容易使电荷堆积,电场强度(E)远高于杆电极的表面,且 E/N 在放电间隙内分布不均匀,促进了 N 自由基的生成42,导致了NOx的生成。此外,过高 E/N 使O 自由基的生成效率降低,亦降低了 CH4的氧化效率。因此,在富氧条件下,螺纹内电极 DBD 反应器的 CH4脱除效率更低,发生副反应生成的 NOx更多。2.2.2DBD 反应器内电极形状对 CO2选择性的影响图
18、10 为 NTP 作用下内电极形状对 CO2选择性的影响。内电极形状对 CO2选择性的影响较小,相对于螺纹电极,使用圆杆电极的反应器 CO2选择性高、CO 选择性低。如 2.2.1所述,螺纹电极间隙内场强分布不均匀,螺牙附近的折合场强过高,使得O 自由基的生成速率降低,从而抑制了 CO2的生成。且螺纹的存在部分增大了放电间隙,降低了有效范围内的折合场强,亦减少了氧化性粒子的88%90%92%94%96%98%100%0%2%4%6%8%10%12%0200400CO选择性CO2选择性NTP能量密度/(JL1)螺纹圆杆螺纹圆杆图10NTP 作用下内电极形状对 CO2选择性的影响Fig.10Eff
19、ectofinnerelectrodeshapeonCO2selectivityunderNTP3.50E+064.70E+065.90E+067.10E+068.30E+060.514.03E+064.15E+064.27E+064.39E+0600.20.40.60.81E/(Vm1)E/(Vm1)0(c)螺纹电极的DBD反应器中E的分布距电极表面距离/mm(d)圆杆电极的DBD反应器中E的分布距电极表面距离/mm表面:电场r分量/(Vm1)887.58786.58685.58584.58487.687.487.28786.886.686.486.28685.885.685.4843.53
20、2.521.510.50DBD反应器轴向位置/mmDBD反应器轴向位置/mmDBD反应器径向位置/mmDBD反应器径向位置/mm表面:电场r分量/(Vm1)910(a)螺纹电极的DBD反应器中E的分布 (b)圆杆电极DBD反应器中E的分布10732.521.510.50106图9不同内电极形状的 DBD 反应器气隙中电场强度的分布Fig.9DistributionofelectricfieldintensityinairgapofDBDreactorwithdifferentinnerelectrodeshapes第6期李宏玉等:DBD结构对船用LNG发动机尾气CH4氧化脱除的影响1893生成
21、。2.3DBD 反应器电极长度的影响2.3.1DBD 反应器电极长度对脱除效率的影响图 11 为 NTP 作用下电极长度对 CH4脱除效率和 NOx生成的影响。随着能量密度从 0 升至500JL1,相比于长度为 50mm 和 75mm 的电极,使用 100mm 电极时系统 CH4的脱除效率更低,生成更多 NOx。这与课题组关于电极长度对 NO 氧化脱除效率影响的研究结果在本质上是相似的。电极长度为 50mm 或 75mm 时 CH4脱除效率和 NOx生成无明显差异。为解释电极长度过长(100mm)导致 CH4脱除效率降低、NOx增加的原因,图 12 展示了电极长度对 DBD 放电电压峰峰值的影
22、响。对于不同电极长度的 DBD 反应器,放电电压随着能量密度的增加而增大,电极长度越长,电压增长速率越小。同时,在相同能量密度下,100mm长度电极反应器的放电电压峰峰值明显小于 75 和 50mm 长度电极反应器。这表明当能量密度相同时,100mm 电极长度反应器可获得的折合场强小,电子平均能量低。如图 5 所示,折合场强的降低使得 CH4的分解反应(R1R2)速率降低,同时氧化性活性粒子 OH 生成(R7)速率降低,使 CH4的氧化效率减小。但是折合场强的减小反而增大了 N2(X,v)生成速率(R8),促进了副反应(式(14)的发生,从而增大了 NOx体积分数。另外,虽然电极长度增加导致放
23、电区间体积增大,气体停留时间增长。但在富氧条件下,DBD 放电区间内,氧化性自由基和气体振动激发态体积分数在几个放电周期内便达到平衡,此后随时间变化基本稳定43,故增大停留时间对脱除效率的影响并不明显。因此,电极长度过长会导致 CH4脱除效率降低、NOx增加,使反应器能耗增加。00.10.20.30.40.50.60200400CH4脱除效率NTP能量密度/(JL1)NTP能量密度/(JL1)50 mm75 mm100 mm6206306406506606706806900200400NOx浓度/10650 mm75 mm100 mm(a)对CH4脱除效率的影响(b)对系统NOx生成的影响60
24、0600图11电极长度对 CH4脱除效率、NOx生成的影响Fig.11EffectofelectrodelengthonCH4removalefficiencyandNOxgenerationy=0.001 2x+9.955 48.599.51010.5110100200300400500Vp-p/kV50 mm75 mm100 mmy=0.001 5x+9.919 8y=0.002 7x+8.578 7NTP能量密度/(JL1)图12电极长度对 DBD 放电电压峰峰值的影响Fig.12Effectofelectrodelengthonpeak-to-peakvaluesofDBDdischa
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