改变本征形变特性:机械超材料启发的液晶弹性体研究进展.pdf
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1、第 39 卷 第 3 期2024 年 3 月Vol.39 No.3Mar.2024液晶与显示Chinese Journal of Liquid Crystals and Displays改变本征形变特性:机械超材料启发的液晶弹性体研究进展王瑾宇1,2,徐艺艺1,2,金梦诗1,2,黄帅1,2*,李全1,2(1.东南大学 智能材料研究院,江苏 南京 211189;2.东南大学 化学化工学院,江苏 南京 211189)摘要:液晶弹性体是一类集成了液晶相的各向异性和聚合物基质的力学特性的材料,具有可操控的自主形变能力,在柔性电子、光学器件及生物医疗技术等诸多领域有广阔的应用前景。液晶弹性体的高级功能主
2、要来源于其制备过程的处理方法和几何结构的构筑方式。不同的取向策略和结构的组合能够赋予材料复杂的形变模式和功能特性。近年的研究发现,将机械超材料与液晶弹性体结合能够实现常规材料设计难以实现的功能和特性,实现如双轴驱动、加热膨胀、多维运动等功能,应用在生物医疗、无电子传感、振动控制等领域。本文综述了利用超材料结构设计思路对液晶弹性体的取向及几何结构进行同步构筑的设计方法及其应用,介绍了 3D打印技术在构建人造有序结构方面的应用及对材料性能的影响。关键词:液晶弹性体;机械超材料;智能材料;三维打印中图分类号:O753+.2 文献标识码:A doi:10.37188/CJLCD.2023-0405Ma
3、nipulation of inherent deformation traits:research progress in liquid crystal elastomers inspired by mechanical metamaterialsWANG Jinyu1,2,XU Yiyi1,2,JIN Mengshi1,2,HUANG Shuai1,2*,LI Quan1,2(1.Institute of Advanced Materials,Southeast University,Nanjing 211189,China;2.College of Chemistry and Chemi
4、cal Engineering,Southeast University,Nanjing 211189,China)Abstract:Liquid crystal elastomers are materials that combine the anisotropic properties of liquid crystals and the mechanical properties of polymers,enabling programmable shape changes.Consequently,they have potential applications in various
5、 arenas such as flexible electronics,optical devices,and biomedicine.The advanced functional attributes of liquid crystal elastomers primarily derive from the methodologies used in the treatment methods and the fabrication of geometric structures during the preparation process.The different ways to
6、combine the orientation strategies with the structures can endow the materials with complex deformation modes and functions.In recent years,it has been discovered that integrating mechanical metamaterials with liquid crystal elastomers can actualize functionalities and properties that are unattainab
7、le with conventional material design,such as biaxial actuation,thermally induced expansion,文章编号:1007-2780(2024)03-0278-11收稿日期:2023-12-25;修订日期:2024-01-10.基金项目:国家自然科学基金(No.52373173,No.52003050);东南大学“至善青年学者”项目Supported by National Natural Science Foundation of China(No.523731173,No.52003050);“Zhishan”S
8、cholars Programs of Southeast University*通信联系人,E-mail:第 3 期王瑾宇,等:改变本征形变特性:机械超材料启发的液晶弹性体研究进展and omnidirectional motion,which can be applied in arenas including biomedical engineering,electronic-free sensing,and precise vibration management.This paper provides a comprehensive review of the design meth
9、ods that employ metamaterial concepts for the concurrent structural and orientational construction of liquid crystal elastomers,and their applications,with an introduction on the applications of 3D printing technology in the fabrication of artificial ordered structures and the impact on material per
10、formances.Key words:liquid crystal elastomers;mechanical metamaterials;smart materials;3D printing1 引言液晶弹性体对热、光、电等多种外部刺激都能够响应,并发生宏观形变1-4。在不同取向方式下,液晶弹性体可以表现出不同的运动形式,因此取向是液晶弹性体的核心属性之一,对其功能和潜在应用产生决定性的影响。通过对液晶聚合物分子排列的精确操纵,可以定制具有复杂三维几何形态和功能特性的高性能材料5,为传感器6、仿生肌肉7-9、微流控设备10和柔性电子设备11-15等多种应用提供了有效的解决策略。机械超材料是
11、一类由人工设计并制造的材料,由于人工设计的有序微观结构16,它们具有自然界不存在的特殊性能17,其有序结构可以通过一系列简单单元的合理堆积排列构成,例如栅格 结 构、螺 旋 结 构、晶 胞 结 构、折 纸 或 剪 纸 结构18-19。其中典型的例子,如剪纸和折纸作为经典艺术形式被运用于转化二维平面为三维结构的转换过程中20-21。通过单个折纸或剪纸单元的重复有序组合,机械超材料可以实现响应性的多维度转换功能。这种技术特别在软体机器人的开发上发挥着重要作用,通过精确的切割和预先设计的折痕,材料可以根据预定的模式进行展开和形变22-25。这些由剪纸或折纸元素构成的超材料展示了优异的形变、调控性及能
12、量吸收特性。结 合 先 进 的 增 材 制 造26-28技 术 或 激 光 切 割 技术29,可以制造出既精确又可重复的宏观几何超结构。这不仅优化了材料的微观结构排列,而且极大地提升了其宏观物理性能。因此,这种结合传统手艺与现代科技的交叉领域开辟了对机械超材料性能控制和功能扩展的新途径。液晶弹性体的精准取向与单元结构的组合策略是开发其新颖功能的关键途径。受到机械超材料结构的启发,研究发现,液晶弹性体的功能受限于微观层面的化学结构和组成,可以通过机械工程方法与结构设计的融合以满足新兴的应用需求。本文从液晶弹性体超材料的基础单元几何结构构筑、整体结构制造和复合液晶弹性体超材料出发,重点讨论了依托超
13、材料结构设计原则以及液晶弹性体的取向及几何结构进行同步构筑的设计方法及其应用。最后,对液晶弹性体超材料的发展趋势进行展望。2 折纸/剪纸结构液晶弹性体折纸结构是一种将纸或其他柔性材料折叠成特定形式的技术,通过复杂的折叠与连接手段,形成具备特定力学特性的结构体30-31。折纸结构的设计技术能够塑造出可调控弹性、刚度和形变等独特的力学特征20,32。剪纸结构在折纸结构基础上引入剪切,增加材料结构的灵活性与可动性33。而液晶弹性体可以在刺激条件下使内部各向异性的有序液晶结构变为各向同性的无序结构,宏观上表现出材料的伸缩变化(图 1)。通过微观层面控制分子运动行为的方式将折叠结构引入液晶弹性体34-3
14、5,结合剪切或裁剪,从而开发出可动态响应外界刺激的复杂三维形状,以实现预定的折叠和展开行为。折纸或剪纸结构执行器通常是对预交联的图 1液晶弹性体中受到刺激后产生有序-无序转变,引起宏观形变的示意图。Fig.1Schematic diagram of the transition from ordered to disordered states in liquid crystal elastomers,elicited by external stimuli,culminating in macroscopic deformation.279第 39 卷液晶与显示聚合物片材的局部切割和取向实现
15、的,通过这种方式可以实现材料的二维到三维的立体变化36。Yang 等人通过快速的光固化技术实现液晶分子的快速取向锁定37,使液晶分子在预取向消失前锁定。结合预剪切和局部取向光固化,使平面片材在加热后可以沿曲线弯曲为三维结构,并在撤去光照后恢复(图 2(a)。另一种方法是通过对液晶盒中的片材进行分区的非对称取向,取向后的液晶片材可以在加热时按照预定的方向弯曲,以组成更大规模的折纸机器人38。更复杂的,Bowman 等人报道了一种 Miura 折叠致动器39(图 2(b),通过对制造的片材进行机械折叠后,采用光固化来固定取向和折叠结构。在加热时Miura 褶皱被打开成平坦的图案,然后在去除刺激时返
16、回到折叠的片材。通常液晶弹性体的取向是单一方向的,即单轴的拉伸或弯曲,但 Wang 等人通过基底双轴预拉伸释放时的压缩力40-41,使得剪纸结构的弹性体图案以确定的几何方式转换为三维结构。如图 2(c)所示,经过取向的剪纸结构可以在加热条件下,实现二维和三维结构的转变。这种取向方式丰富了液晶弹性体材料的设计空间,为软机器人设计提供了新思路。由于单一的液晶弹性体薄膜通常为拉伸取向,这决定了薄膜可以收缩提供高驱动力,而难以进行伸长驱动。最近 Li等人通过在嵌入光响应材料的液晶弹性体取向过程中引入 Kresling 折纸结构42,实现了多畴液晶弹性体的大应变光致伸长。如图 2(d)所示,一组折叠提升
17、执行器在紫外光照下,抬起自身重量 10倍以上的重物。此外,通过分区光取向和激光切割,可以制造出变形行为更复杂的剪纸结构弹性体34,43。3 类栅格/晶格结构液晶弹性体通过设计超材料单元的结构与排列方式,可以调控其宏观物理性质,以实现不同于一般自然材料的反常特性和功能。液晶弹性体可适用于机械超材料的构筑。其中,液晶弹性体拉涨机械超图2基于折纸和剪纸原理制造的液晶弹性体材料。(a)快速光固化实现的剪纸和折纸结构执行器37;(b)可逆的Miura折叠致动器39;(c)基底材料预应力实现的剪纸结构液晶弹性体材料执行器40;(d)嵌入光响应材料的Kresling结构执行器42。Fig.2Liquid c
18、rystal elastomer material manufactured based on the origami and kirigami.(a)Kirigami and origami structure actuator realized by fast photocuring37;(b)Reversible Miura folding actuator39;(c)Kirigami structure-based liquid crystal elastomer material actuator,whose functionality is achieved through pre
19、stress applied to the base substrate40;(d)Kresling structure-based actuator embedded with photoresponsive materials42.280第 3 期王瑾宇,等:改变本征形变特性:机械超材料启发的液晶弹性体研究进展材料,可以实现诸如负泊松比、负压缩、负热膨胀系数等物理特性14。同时液晶弹性体的刺激响应能力,为制造可变形和可调控的机械超材料提供基础,增加机械系统的适应性、智能性和可重构性。类栅格/晶格结构材料可用于更复杂工程系统中,如可展开航空帆板、个性化医疗装置和新型探测设备。液晶弹性体超材料
20、的这些特性也为新型传感器和通信系统的开发提供了可能。超材料的规整有序结构通常需要精细加工过程,而激光切割是一种非常适用的加工方式。Sitti等人通过亚微米级双光子聚合技术44,构建了具有双轴膨胀能力的类格栅剪纸结构超表面(图 3(a)。该材料在加热条件下可以沿轴向伸长,而剪纸结构区域在轴向伸长时发生径向膨胀,使剪纸结构得以展开。此外,通过构建区域缺陷可以使该超表面实现信息加密功能。除双光子切割技术,使用普通激光切割结合特殊取向方式亦可制造超结构,如图 3(b)所示,Zhang等人使用激光切割技术在多畴弹性体构造格栅结构45,并通过衬底双轴拉伸实现液晶弹性体的均匀双轴取向。该弹性体可以在较低温度
21、下实现巨大负热膨胀性能,拥有良好的生物相容性,与医用敷料结合,制造出一种透气可收缩止血贴片,在加速皮肤生长同时避免瘢痕组织产生。另一种拉涨结构是使用胺丙烯酸酯体系46,通过激光切割制备的拉涨结构,该结构力学性能优异,有望用于柔性心脏支架。随着三维打印技术的进步和稳定液晶低聚物打印墨水的技术成熟47-48,超材料的制造成本得到降低,制造尺寸和精度提升,且可以批量制造。墨水直写技术(Direct Ink Writing,DIW)是液晶弹性体 3D 打印的常用技术49-51,通常是将可剪切稀化的弹性体低聚物装入打印针筒,在机械力的作用下挤出打印。打印出的弹性体通常沿平行打印纤维的方向取向,通过合理排
22、布打印纤维的方向和顺序,可以实现诸如双轴收缩、凸起、卷曲等多种运动方式。Somolinos等人基于液晶低聚物的 DIW 技术打印了热驱动超结构晶格52,打印的晶格在热刺激下可以良好地二维收缩或旋转收缩。进一步地,他们通过结合 DIW 和电纺丝 技 术 的 熔 融 电 写 技 术(Melt Electrowriting,MEW)53,使材料既可以简单方便地打印成型又可以补足 DIW 技术打印分辨率低的问题。打印的弹性体纤维宽度从数百纳米至数十微米,且可以精确堆叠最多 50 层。打印出的有序晶格结构可沿纤维方向有较大幅度收缩,为制备微型软机器人和致动器开辟了新途径(图 4(a)。尽管该方法可以通过
23、层之间不同的堆叠实现二维结构到三维的转变,由于 DIW 技术需要逐层沉积,而打印复杂中空结构时又很容易发生塌陷或错位,使得该方法几乎只能用于平面超结构的打印。数字光处理技术(Digital Light Processing,DLP)应运而生,DLP 打印精度高,且无需内部支架。同时,液晶弹性体易于重构,可以从宏观到微观尺度上定制其结构,以实现预设的形状变化和功能,这在设计可重新编程和自修复的超材料方面显示出巨大潜力54。Yang等人通过 DLP 打印的液晶弹性体中空晶格结构55,在加热过程中可均匀可逆地膨胀(图 4(b)。但该方式打印的结构难以直接取向,使该方法打印出的结构或是驱动应变较小不能
24、达到预期,或是需要二次拉伸或压图 3基于激光切割技术的液晶弹性体机械超材料。(a)类格栅剪纸结构的负泊松比超表面44;(b)栅格结构的负热膨胀超材料45。Fig.3Liquid crystal elastomer mechanical metamaterials based on laser cutting.(a)Negative Poisson s ratio metasurface of grid-like kirigami structure44;(b)Negative thermal expansion grid structure45.281第 39 卷液晶与显示缩取向,增加了制造的
25、步骤。Qi等人使用激光辅助 DIW 技术制备可快速固化的弹性体结构56,同时使用 DLP 技术打印弹性体打印过程中所需底部支架,实现了隔空制备具有取向的高驱动应变液晶弹性体中空晶格(图 4(c),可以实现诸如混合运动晶格,整体拉涨结构,稳定可调三维晶格空间。此外,Wegener等人通过电取向结合双光子聚合技术(Two-Photon Polymerization,2PP)57。通过调节电场方向,逐区域固化,使制备的微米级超结构晶胞拥有复杂三维结构和取向。而后通过浸润分散红,使结构可以光响应(图 4(d)。制备的结构可以在不同强度光照下,完成泊松比由正到负的翻转。此外,液晶弹性体除有良好的制造机械
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