二维抗菌材料研究进展及其在皮革涂饰中的应用展望_谭雪玲.pdf

皮革科学与工程第 33 卷第 33 卷第 4 期2023 年 8 月皮革科学与工程LEATHER SCIENCE AND ENGINEERING33(4):36-40Aug.2023doi:10.19677/j.issn.1004-7964.2023.04.007二维抗菌材料研究进展及其在皮革涂饰中的应用展望谭雪玲，侯德隆，陈意*（四川大学轻工科学与工程学院，四川 成都 610065）摘要：细菌侵蚀会影响革制品使用性能，也会对消费者健康产生一定的危害。虽然添加抗菌剂可有效减少这一问题的发生，但传统抗菌剂作用靶标单一且通常位于细菌内，细菌易通过多种机制产生耐药性。二维抗菌材料（如氧化石墨烯、二硫化钼、二维过渡金属碳/氮化物、黑磷、氮化碳等）具有物理破膜、物理包裹、氧化应激等多种抗菌机制，可有效避免细菌产生耐药性。文章总结了国内外二维抗菌材料的主要研究进展，并对这类新型抗菌材料在皮革涂饰领域的应用进行了展望。关键词：二维材料；抗菌；皮革；涂饰中图分类号：TS 529.1；TS 544文献标志码：AA Review on the Research Progress of Two-Dimensional AntibacterialMaterials and their Potential Application in Leather FinishingTAN Xueling,HOU Delong,CHEN Yi*(CollegeofBiomassScienceandEngineering,SichuanUniversity,Chengdu610065,China)Abstract:Bacterial erosion can not only affect the performance of leather goods,but also do harm to the health ofconsumers.Adding antibacterial agents is an effective strategy to reduce the occurrence of this problem.However,traditional antibacterial agents usually have single target that locates inside bacteria.In this case,bacteria could acquiredrug-resistance through multiple mechanisms.The emerging two-dimensional materials(e.g.graphene oxide,molybdenumdisulfide,two-dimensional transition metal carbon/nitride,black phosphorus,carbon nitride,etc.)have synergisticantibacterial mechanisms,such as physical destruction of cell membrane,physical wrapping,and oxidative stress,whichhold the potency for inhibiting the occurrence of drug-resistance.This paper summarized the current research progress onthe two-dimensional antibacterial materials worldwide,and prospected the application of such new antibacterial materialsin leather finishing.Key words:two-dimensional materials;antibacterial;leather;finishing收稿日期：2022-11-18基金项目：国家自然科学基金（21878196）；四川省重点研发项目（2023YFG0087）第一作者简介：谭雪玲（1998-），女，硕士研究生。E-mail:。*通信作者：陈意（1983-），男，教授，主要从事生物质高值利用研究。E-mail:chenyi_。前言为改善皮革及其制品的色泽、手感并提高耐用性，坯革通常需要经过涂饰处理。然而，皮革涂饰剂中含有的有机高分子树脂、蛋白填料助剂等易受细菌侵蚀1-2，进而导致涂层变质受损。这不仅会影响革制品外观，还会降低其物理机械性能，缩短使用寿命。同时，微生物在繁殖过程中会分泌有毒代谢产物附着于革制品表面，人体接触后会产生过敏等不良反应3。因此，需要在涂饰剂中添加抗菌剂以赋予皮革抗菌性能。然而，传统抗菌剂的作用靶标单一，且通常位于细胞内，细菌易通过靶位结构改变、细胞膜通透性调节、主动药物外排等机制产生耐药性4，从而抗菌性能大为下降。2010 年，科学家首次发现氧化石墨烯具有杀死细菌的能力5。随后，二硫化钼（MoS2）6、二维过渡金第 4 期谭雪玲，等：二维抗菌材料研究进展及其在皮革涂饰中的应用展望图 1 GO 的结构10（a）、物理破膜抗菌机制5（b）和物理包裹抑菌机制11（c）Fig.1 Structure10(a)and antibacterial mechanisms via rupturing cell membranes5(b)and physical wrapping11(c)of graphene oxide属碳/氮化物（MXenes）7、黑磷（BP）8及氮化碳（g-C3N4）9等二维材料也相继被报道具有抗菌性能。与传统抗菌剂相比，二维抗菌材料无须进入细菌体内，即可通过物理破膜、物理包裹、氧化应激等多种机制协同抗菌，能有效避免细菌产生耐药性。本文在总结国内外二维抗菌材料研究进展的基础上，对这类新型抗菌材料在皮革涂饰中的应用进行了展望。1 氧化石墨烯（GO）GO 是通过氧化反应向石墨烯基面上引入羧基、羟基等含氧基团后得到的石墨烯衍生物，是一种由碳原子连接而成的单层二维材料（图 1a）10。中国科学院黄庆课题组在 2010 年首次报道了GO 的物理抗菌作用5。透射电镜结果显示（图 1b），相较于正常状态的大肠杆菌，与 GO 共同培养的细菌细胞膜完整性被破坏，细菌内容物外流。根据这一实验现象，他们提出：GO 的边缘非常锋利，在与细菌接触时，能直接划破细菌细胞膜，导致胞内物质外流，从而杀死细菌。此外，科研工作者发现 GO 还可以通过物理包裹细菌，阻止胞内外物质交换，起到抑制细菌生长的作用。例如，2012 年，Liu 等人11利用原子力显微镜观察到 GO 对大肠杆菌的物理包裹作用（图 1c）。这种包裹作用会阻止细菌与外界发生物质交换，导致细菌皱缩。为进一步探究 GO 对细菌的包裹能力与其横向尺寸间关系，他们将大肠杆菌与不同尺寸的 GO 共同培养，发现 GO 的抑菌能力与其横向尺寸呈正比，即：大尺寸 GO（0.4 m2）更易实现对细菌的完全包裹，导致细菌无法吸收养分；小尺寸 GO（0.2 m2）无法将细菌与环境完全隔离，因此抑菌能力较差。上述研究成果证实 GO 可通过物理破膜、物理包裹机制杀灭细菌或抑制其生长。为探究 GO 是否具有非物理抗菌机制，科研工作者进行了更为深入的探索。例如，Castrillon 等人12发现：由于 GO 表面具有亲水性并带负电荷，大肠杆菌对 GO 表现出明显的排斥行为。这种排斥行为使 GO 难以直接接触细菌，说明 GO 并非仅通过物理作用发挥杀菌抑菌功能。为进一步探究 GO 的抗菌机制，他们进行了谷胱甘肽氧化实验，发现细菌内的谷胱甘肽被氧化，证实了 GO 具有氧化应激抗菌机制，即通过诱导产生活性氧或电荷转移消耗细菌体内抗氧化因子，导致细菌体内脂质过氧化及部分生物大分子功能失调，进而杀死细菌。与传统抗菌剂相比，GO 的上述三类抗菌机制（物理破膜、物理包裹、氧化应激）独特，细菌难以通过改变细胞膜理化结构、强化胞内外物质交换、阻止活性氧发挥氧化作用等机制产生耐药性。GO 抗菌性能优良，在医用植入材料13、骨修复支架14-15、金属涂层16等领域均已得到初步应用。此外，前人已尝试将 GO 用于制备抗菌型水性聚氨酯。例如，于倩倩等人17-18合成了聚乙烯亚胺改性 GO 水分散体（PEI-GO），并将其用于制备水性聚氨酯。结果表明，PEI-GO 不仅提升了水性聚氨酯胶膜的力学性能，并且当 PEI-GO 的质量分数为 0.2%时，GO的物理破膜作用与 PEI 阳离子抗菌机制协同，对大肠杆菌的抗菌率可达 99.9%，这在皮革涂饰领域具有很大的应用前景。2 二硫化钼（MoS2）MoS2二维材料具有三个原子平面，中间的钼原子平面将两个六角边平面的硫原子隔开，形成“S-Mo-S”三明治层状结构（见图 2）19。MoS2的抗菌机制与 GO 类似，主要包括破坏细菌细胞膜及诱导氧化应激。Yang 等人20率先发现MoS2二维材料具有抗菌性能，并且比 MoS2块状材料的抗菌活性更强。作者认为主要原因是 MoS2二维材料的比表面积更大，更易与细菌直接接触，更大的比表面积不仅利于诱导氧化应激，而且划破细菌细胞膜的概率也更大。与此类似，Wu 等人21也观察到 MoS2二维材料对细菌细胞膜的物理破膜作用，并发现随着 MoS2二维材料用量的增加，大肠杆菌的存活率逐渐降低，而且乳酸脱氢酶释放试验发37皮革科学与工程第 33 卷现，菌内活性氧浓度急剧上升，进一步证实了 MoS2的氧化应激抗菌机制。目前，已有研究将 MoS2用于制备抗菌水性聚氨酯。例如，夏雪婷等人22以单宁酸-纳米二硫化钼（TA-MoS2）为改性剂，合成了 TA-MoS2改性的水性聚氨酯，再将上述水性聚氨酯胶膜浸泡于聚六亚甲基胍盐酸盐（PHMG）水溶液中，制备出 MoS2负载PHMG 水性聚氨酯。该聚氨酯因 MoS2和 PHMG 的协同抗菌作用表现出较高的抗菌活性，对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌率均达到 99%以上，有望作为抗菌皮革涂饰剂使用。3 二维过渡金属碳/氮化物（MXenes）2011 年，Naguib等人23首次制备得到MXenes，通式为Mn+1AXn，其中 M 是一种早期过渡金属，A 是来自于A 或A 组中的主族元素，X 是 C或 N，n=1，2 或 3。迄今为止，研究人员已制备出具有三种不 同 计 量 比 的 MX-enes，即 M2X、M3X2和M4X3，其结构见图 324。Rasool 等人25首先将MXenes 应用于抗菌领域，并发现 MXenes 对革兰氏阴性菌（如大肠杆菌）和革兰氏阳性菌（如枯草芽孢杆菌）的抗菌效果显著，抗菌率均能达到 98.0%以上。为进一步探究其抗菌机制，Rasool 等人使用扫描电镜和透射电镜观察细菌形貌，发现细菌细胞膜被破坏。作者由此提出 MXenes 具有类似于石墨烯的物理破膜作用。此外，乳酸脱氢酶释放试验和谷胱甘肽耗竭试验证实 MXenes 还具有氧化应激抗菌机制，即 MXenes 可通过产生活性氧消耗细菌内抗氧化因子，使细菌过氧化而失活。当然，受上述协同抗菌机制影响，细菌难以通过传统耐药机制对 MXenes 二维材料产生耐药性。鉴于 MXenes 同时具有良好的成膜性26，目前已应用于制备抗菌纤维27、抗菌敷料28-29等，其在皮革涂饰领域的应用潜力有待进一步挖掘。4 黑磷（BP）BP 是一种单元素二维材料，其晶格是一个相互链接的六元环，每个磷原子都与其他三个磷原子相连，形成一种上下起伏的单层结构（图 4a）30。BP 具有简单立方、正交和斜方晶系三种不同的晶体结构，其中正交晶系是最普遍的晶体形态31。2018 年，Xiong 等人32研究了 BP 二维材料对大肠杆菌和枯草芽孢杆菌的抗菌性能，发现 BP 可通过破坏细菌细胞膜及诱导产生活性氧导致细菌死亡。与此类似，Phakatkar 等33在研究中也观察到 BP 对细菌的物理破膜作用，并指出 BP 具有空穴迁移率高、图 2 MoS2的结构18Fig.2 Structure of MoS218图 3 MXenes 的结构23Fig.3 Structure of MXenes2338第 4 期带隙可调的特点，可通过光催化产生活性氧，进而诱导细菌氧化应激而失活。利用该光催化抗菌机制，Tan 等人34设计了一种基于黑磷纳米片（BPS）和聚（4-吡啶酮甲基苯乙烯）内过氧化物（PPMS-EPO）的新型光催化抗菌材料，实现了活性氧的储存和释放（图 4b）。实验证明，BPS 在可见光照射下能产生高浓度1O2，并能稳定地储存在 PPMS-EPO 中，被储存的1O2在加热或黑暗条件下可被逐渐释放，进而发挥抗菌性能。抗菌实验表明，PPMS-EPO/BPS 复合材料表现出高效的抗菌性能，在可见光照射 10 min的条件下对大肠杆菌的抗菌率为 99.3%，对金黄色葡萄球菌的抗菌率为 99.2%。5 氮化碳（g-C3N4）g-C3N4是一种近似石墨烯的平面二维材料，由平面叔胺基连接的三嗪环（分子式为 C3N3的单个六元环，如图 5a 所示）或3-s-三嗪环（分子式为C6N7的组合六元环，如图5b 所示）组成，具有高度离 域 的 共 轭 体 系9。g-C3N4的上述结构特点赋予其优异的光催化抗菌性能。在可见光照射下，g-C3N4吸收光子的能量发生电子跃迁，价带上的电子激发到导带，价带上产生带正电的光生空穴，这些高活性空穴会抢夺材料表面的羟基电子，由此形成羟基自由基等活性氧，并导致细菌过氧化，干扰细菌正常生理活动。Zhao 等人35比较了块状 g-C3N4和单层 g-C3N4的抗菌性能。结果表明，单层 g-C3N4显示出更高的抗菌活性，这主要是由于其二维结构有助于电荷分离，进而展现出更为高效的光催化抗菌能力。表 1 汇总了上述五类二维抗菌材料的结构特点、抗菌机制等基本信息。总结与展望综上所述，由于氧化石墨烯、二硫化钼、二维过渡金属碳/氮化物、黑磷及氮化碳等二维材料主要通过物理破膜、物理包裹、氧化应激等机制发挥抗菌作用，因此能有效避免细菌产生耐药性。目前，已有科研工作者尝试将上述二维材料用于制备抗菌水性聚氨酯涂层，为解决传统抗菌剂易产生耐药性问题提供了新思路。然而，二维抗菌材料在皮革涂饰领域的研究和应用目前尚处于初级阶段，仍然存在一些亟需解决的问题。其一，部分二维抗菌材料（例如石墨烯、二硫化钼等）的制备技术尚不成熟，合成条件较为严苛，制备成本高，限制了它们在皮革领域的产业化应用；其二，由于物理破膜、物理包裹等抗菌机制对二维材料取向、片径要求较高，二维抗菌材料的抗菌效果仍不及传统抗菌剂，需与传统抗菌剂复配使用以提升抗菌性能；其三，对于需要与人体直接接触的革制品而言，无细胞毒性是影响成革实际应用的重要指标之一，但目前对于二维抗菌材料的生物安全性并没有系统的评价方法；其四，添加的二维图 4 二维 BP 材料的结构30（a）和抗菌过程34（b）Fig.4 Structure30(a)and antibacterial process34(b)of 2Dblack phosphorus-based material图 5 以三嗪环（a）和 3-s-三嗪环（b）为单元的 g-C3N4结构9Fig.5 Triazine(a)and tri-s-triazine(heptazine,b)structures of g-C3N49谭雪玲，等：二维抗菌材料研究进展及其在皮革涂饰中的应用展望39皮革科学与工程第 33 卷表 1 二维抗菌材料的结构特点及抗菌机制Tab.1 Structures and antibacterial mechanisms of two-dimensional antibacterial materials材料被包覆在高分子涂饰剂中，可能无法有效接触细菌，影响其抗菌性能；其五，部分二维材料（如黑磷）性质活泼，易发生氧化和降解，无法满足皮革涂饰剂长效抗菌要求。参考文献：1周华龙，何有节.皮革化工材料学M.北京：科学出版社，2010.2单志华.制革化学与工艺学M.北京：科学出版社，2010.3Sethi S,Evans N,Grant B J B,et al.New strains of bacteria andexacerbations of chronic obstructive pulmonary disease J.Journal of Medicine,2002,347(7):465-471.4李昕，曾洁，王岱，等.细菌耐药耐受性机制的最新研究进展J.中国抗生素杂志，2020，45（2）：113-121.5Hu W,Peng C,Luo W,et al.Graphene-based antibacterialpaperJ.ACS Nano,2010,4(7):4317-4323.6Liu T,Liu Z.2D MoS2nanostructures for biomedical applica-tionsJ.Advanced Healthcare Materials,2018,7:1701158.7Alhabeb M,Maleski K,Anasori B,et al.Guidelines for synthesisand processing of two-dimensional titanium carbide(Ti3C2TxMXene)J.ChemistryofMaterials,2017,29:7633-7644.8Qian X,Gu Z,Chen Y.Two-dimensional black phosphorusnanosheets for theranostic nanomedicine J.Materials Hori-zons,2017,5(4):800-816.9Ong W J,Tan L,Ng Y H,et al.Graphitic carbon nitride(g-C3N4)-based photocatalysts for artificial photosynthesis and envi-ronmental remediation:are we a step closer to achieving sus-tainabilityJ.ChemicalReviews,2016,116(12):7159-7329.10 Li P,Zhen X,Yang W,et al.An iron-based green approach to1-h production of single-layer graphene oxide J.NatureCommunication,2015,6:5716-5725.11 Liu S,Hu M,Zeng T,et al.Lateral dimension-dependent an-tibacterial activity of graphene oxide sheets J.Langmuir,2012,28(33):12364-12372.12 Castrilln S R V,Perreault F,de Faria A,et al.Interaction ofgraphene oxide with bacterial cell membranes:insights fromforce spectroscopy J.Environmental Science&TechnologyLetters,2015,2(4):112-117.13Qian W,Qiu J,Liu X.Minocycline hydrochloride-loadedgrapheneoxidefilmsonimplantabutmentsforperi-implantitistreatmentinbeagledogsJ.Periodontology,2020,91:792-799.14 Li M,Li H Q,Pan Q,et al.Graphene oxide and lysozyme ultra-thin films with strong antibacterial and enhanced osteogene-sisJ.Langmuir,2019,35(20):6752-6761.15 Ouyang L,Deng Y,Yang L,et al.Graphene-oxide-decoratedmicroporous polyetheretherketone with superior antibacterialcapability and in vitro osteogenesis for orthopedic implantJ.Macromolecular Bioscience,2018,18:180036.16 Qiu J,Geng H,Wang D,et al.Layer-number dependent an-tibacterial and osteogenic behaviors of graphene oxide elec-trophoretic deposited on titanium J.ACS Applied Materi-als&Interfaces,2017,9(14):12253-12263.17 于倩倩，杨建军，吴庆云，等.聚乙烯亚胺修饰氧化石墨烯改性水性聚氨酯的制备及抗菌性能J.高分子材料科学与工程，2021，37（2）：124-129.18 赵建明.聚氯乙烯人工革抗菌防霉技术应用研究J.皮革科学与工程，2021，31（1）：24-27.19 Radisavljevic B,Radenovic A,Brivio J,et al.Single-layer MoS2transistorsJ.Nature Nanotechnology,2011,6(3):147-150.20 Yang X,Li J,Liang T,et al.Antibacterial activity of two-dimen-sionalMoS2sheetsJ.Nanoscale,2014,6(17):10126-10133.21 Wu N,Yu Y,Li T,et al.Investigating the influence of MoS2Nanosheets on E.coli from metabolomics level J.PLoS One,2016,11(12):167245-167263.22 夏雪婷，汪煜强，杨建军，等.二硫化钼负载聚六亚甲基胍盐酸盐抗菌水性聚氨酯的制备与性能J.精细化工，2022，39（2）：288-294.23 Naguib M,Kurtoglu M,Presser V,et al.Two-dimensionalnanocrystals produced by exfoliation of Ti3AlC2J.AdvancedMaterials,2011,23(37):4248-4253.（下转第57页）材料 结构特点 抗菌机制 参考文献 GO 单层碳原子连接而成的二维结构 物理破膜,导致细菌内容物外流 5 物理包裹,阻止细菌与外界发生物质交换 11 氧化应激抗菌机制,产生活性氧,导致细菌过氧化 12 MoS?具有三个原子平面,形成“S-Mo-S”三明治结构 物理破膜及氧化应激抗菌机制 19-20 MXenes 由几个原子层厚度的过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成层状结构 物理破膜及氧化应激抗菌机制 25 BP 单元素二维材料,每个磷原子与其他三个磷原子相连,形成上下起伏的层状结构 物理破膜 32-33 氧化应激抗菌机制、光催化诱导产生活性氧 g-C?N?平面叔胺基连接的三嗪环或3-s-三嗪环组成层状结构 光催化氧化机制,诱导产生活性氧 35 40第 4 期24 Anasori B,Luhatskaya M R,Gogotsi Y.2Dmetal carbides and nitrides(MXenes)for energy storageJ.Nature Materials,2017,16:34-50.25 Rasool K,Helal M,Ali A,et al.Antibacterial activity of Ti3C2TxMXeneJ.ACS Nano,2016,10(3):3674-3684.26Ghidiu M,Lukatskaya M R,Zhao M Q,et al.Conductivetwo-dimensional titanium carbide clay with high volumetriccapacitanceJ.Nature,2014,516(7529):78-81.27 Elisa A M,Reva M S,Riki M M,et al.Antibacterial propertiesof electrospun Ti3C2Tz(MXene)/chitosan nanofibersJ.RSCAdvances,2018,8:35386-35394.28Zou,Y,Jin X,Zhang X,et al.A multifunctional biomedicalpatch based on hyperbranched epoxy polymer and MXeneJ.Science China Technological Sciences,2021,64:2744-2754.29 Rozmyslowska A,Karwowska E,Gloc M,et al.Controlling theporosity and biocidal properties of the chitosan-hyaluronatematrix hydrogel nanocomposites by the addition of 2DTi3C2TxMXeneJ.Materials(Basel),2020,13(20):4587-4603.30 Wu S,Hui K S,Hui K N.2D black phosphorus:from prepara-tion to applications for electrochemical energy storageJ.Ad-vance Science,2018,5(5):1700491.31Clark S M,Zaug J M.Compressibility of cubic white,or-thorhombic black,rhombohedral black,and simple cubicblack phosphorusJ.Physical Review B,2010,82:134111.32 Xiong Z,Zhang X,Zhang S,et al.Bacterial toxicity of exfoliatedblack phosphorus nanosheetsJ.Ecotoxicology and Environ-mental Safety,2018,161:507-514.33 Phakatkar A H,Firlar E,Alzate L,et al.TEM studies on an-tibacterial mechanisms of black phosphorous nanosheetsJ.International Journal of Nanomedicine,2020,15:3071-3085.34 Tan L,Li J,Liu X,et al.In situ disinfection through photoin-spired radical oxygen species storage and thermal-triggeredrelease from black phosphorous with strengthened chemicalstabilityJ.Small,2017,14(9):1703197.35 Zhao H,Yu H,Quan X,et al.Fabrication of atomic single layergraphitic-C3N4and its high performance of photocatalyticdisinfection under visible light irradiationJ.Applied Cataly-sis B Environmental,2014,152:46-50.复合材料内层采用的棉纺材料对肌肤友好，而外层果胶纤维物质也具有较好的生物相容性，考虑到其可穿戴的主要应用方向，今后还可以在保证其基本功能性的同时尝试实现器件的包埋和组装，探索诸如电子皮肤等高级可穿戴功能的可能性。由于植物质材料在制作过程中缺少鞣制动物皮过程中胶原的“化学交联”，强度仍然是目前复合材料较之动物皮革难以企及的主要性能之一。还有一点值得注意的是，由于试制的复合材料未经“覆膜”工艺处理，因此表面的水分子通道并未密闭，在较潮湿的环境中容易出现回潮，使材料手感变得粘湿，这说明材料的湿热稳定性仍然不理想；而原料添加剂中的柠檬酸成分虽然在一定程度上可以防腐防霉（试制材料的样品由于保存得当在三个月内未出现明显霉变），但原料中的大量有机物分子仍然容易滋生霉菌，造成霉变和损坏风险。倘若为了解决易回潮与霉变的问题而采用化学材料进行表面喷涂或覆膜，又难免影响到植物质材料在环保与可降解方面的“纯粹”性。在保证环保特性的前提下，以果皮废料为原料制作植物质“类皮革”存在着一定可行性，但如何持续改进其可穿戴性能与外观质感将是值得深入探索的问题。参考文献：1曾琦.可持续发展语境下的皮草时尚J.皮革科学与工程，2020，30（5）：68-73.2Omoloso O,Mortimer K,Wise W R,et al.Sustainability re-search in the leather industry:a critical review of progressand opportunities for future research J.Journal of CleanerProduction,2021,285:1254413Bongarde U S,Shinde V D.Review on natural fiber reinforce-ment polymer composites J.International Journal of Engi-neering Science and Innovative Technology,2014,3(2):431-436.4Sureshkumar P S,Thanikaivelan P,Phebe K,et al.Investiga-tions on structural,mechanical,and thermal properties ofpineapple leaf fiber-based fabrics and cow softy leathers:anapproach toward making amalgamated leather products J.Journal of Natural Fibers,2012,9(1):37-50.5Sengupta S,Debnath S,Ghosh P,et al.Development of uncon-ventional fabric from banana(Musa Acuminata)fibre for In-dustrial usesJ.Journal of Natural Fibers,2020,17(8):1212-1224.6金琰.环保新时尚:菠萝叶做成的皮革几可乱真J.世界热带农业信息，2016（8）：47-48.7编者.由仙人掌制成的有机皮革问世J.纺织科学研究，2019（12）：13.8许封，朱小倩，张东京.废弃苹果皮革的制备工艺研究J.农产品加工，2020（3）：29-32.9龚霞.胡萝卜果丹皮制作方法J.致富天地，2021（2）：70.10 Barman M,Das A B,Badwaik L S.Effect of xanthan gum,guargum,and pectin on physicochemical,color,textural,sensory,and drying characteristics of kiwi fruit leather J.Journal ofFood Processing and Preservation,2021,45(5):e15478.11 邓红.苹果渣制备食品添加剂果胶和食品功能基料食用纤维的研究D.西安：西北大学，2003.（上接第 40 页）杨森，等：植物质“类皮革”复合材料的制作及应用展望57