超分子氢键自组装单重双重三重多重氢键.ppt
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1、超分子氢键自组装单重双重三重多重氢键1987年年,诺贝尔化学奖诺贝尔化学奖Donald James Cram Charles J Pedersen Jean-Marie Lehn发现冠醚化合物主客体化学先驱者发现穴醚化合物、提出超分子化学超分子化学:超分子化学:研究两种以上的化学物种通过分子间相互作用缔合而成,具有特定结构和功能的超分子体系的科学。即是研究各个分子通过非共价键作用而形成的功能体系的科学。超分子的概念超分子的概念 超分子超分子通常是指由两种或两种以上分子依靠分子间相互作用结合在一起,组成复杂的、有组织的聚集体,并保持一定的完整性使其具有明确的微观结构和宏观特性。超分子结构示意图超
2、分子自组装 超分子自组装超分子自组装是指在平衡条件下,分子间通过非共价键弱互相作用,自发构成具有特定性能的有序的超分子聚集体的过程。理解理解:为由非共价键非共价键相互作用驱动驱动的高度收敛高度收敛的合成行为。在超分子科学领域“组装”的重要性就如同分子化学中的“合成”一样。与由共价键形成的体系相比:(1)在自组装过程中,由于有缺陷的亚单元的排斥作用,减少了组装体中的结构缺陷(2)组装体易于制备(3)组装体制备经济方便优点优点超分子自组装的驱动力超分子自组装的驱动力氢键氢键配位作用配位作用-堆积作用堆积作用供体供体-受体相互作用受体相互作用作用较强、涉及面极广 氢键自组氢键自组装装利用氢键相互作用
3、将分子亚单元组装成具有二维或三维长程有序的超分子。为什么氢键可以?为什么氢键可以?1.氢键具有稳定性、方向性和饱和性2.而氢键具有动态可逆的特点,对外部环境的刺激具有独特的响应特性。这点不同于共价键,共价键很稳定,只有在提供足够能量的条件下才能裂开。氢键的两种作用单独氢键作用氢键与其他非共价键协同作用单纯氢键作用及氢键聚集体单纯氢键作用及氢键聚集体分分类类基于单重氢键的超分子体系基于单重氢键的超分子体系氢键侧链氢键侧链将液晶基元通过氢键连接于高分子主链上优点:制备方便,通过改变二元组成的配比可实现复合物液晶性的可控调节。氢键主链氢键主链刚性液晶基元位于主链之中,通过氢键连接起来的超分子。Gri
4、ffin等人利用联吡啶和羧酸基之间的氢键制备了主链型液晶高分子。11 复合物表现近晶A 相。Kato 等人利用聚丙烯酸和等人利用聚丙烯酸和带双咪唑基的联苯构造块组带双咪唑基的联苯构造块组装成了网络超分子液晶。装成了网络超分子液晶。这种液晶高分子呈现近晶这种液晶高分子呈现近晶A 相相.氢键网络氢键网络基于二重氢键的超分子体系基于二重氢键的超分子体系分分类类二重氢键超分子缔合二重氢键超分子缔合 AD-DA:Steinke 等利用2-氨基吡啶和丙烯酰氯为初始材料设计并合成了2-丙烯酰胺吡啶。在CDCl3 中,300K 时缔合常数为K=13.4M-1 AA-DD:Hortala 等利用8-甲氧基2-馔
5、唑基喹啉和苄胺,合成了具有AADD缔合形成的二重氢键化合物,K=80M-1 根据根据AD排布不同有两种缔合方式排布不同有两种缔合方式:A:质子受体D:质子给体用乙炔基将两个2-吡啶酮连接有两种方式:对称连接(a)和非对称连接(b)。Wuest研究了(a)和(b)的聚集行为:在质子溶剂中(a)和(b)都以单体形式存在;在非质子溶剂中(a)以二聚体形式(c)存在,(b)仍以单体形式存在。在本体状态下,(a)形成分散的二聚体,(b)形成了平面的线性超分子聚合物(d)。二重氢键线性超分子复合物二重氢键线性超分子复合物二重线性超分子复合物 羧酸在疏质子溶剂中表现出很强的形成二聚体的倾向。因此,羧酸功能基
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