基于DMNR模型的AlCo...(0.6)高熵合金本构方程_刘太盈.pdf

第 48 卷 第 6 期Vol.48 No.6FORGING&STAMPING TECHNOLOGY 2023 年 6 月Jun.2023基于 DMNR 模型的 AlCoCrFeNi0.6高熵合金本构方程刘太盈1,韩莹莹2,王 磊3(1.北京星航机电装备有限公司,北京 100074;2.北京动力机械研究所,北京 100072;3.浙江省杭州市正才控股集团有限公司,浙江 杭州 310000)摘要:采用 Gleeble-3500 热压缩模拟机对 AlCoCrFeNi0.6高熵合金进行了热压缩试验,试验温度为 1223、1273、1323 和 1373 K,应变速率为 0.001、0.01、0.1 和 1 s-1,探究了 AlCoCrFeNi0.6高熵合金在高温热压缩时,应力 与应变、温度 T 和应变速率之间的关系,并建立了基于二次非线性回归(DMNR)模型的本构方程。研究发现:在同一应变速率下,随着温度的升高,流动应力呈现下降趋势,在同一温度条件下,随着应变速率的升高,流动应力呈升高趋势,AlCoCrFeNi0.6高熵合金具有明显的应变速率强化和高温软化现象。基于 DMNR 模型回归建立了 AlCoCrFeNi0.6高熵合金的高温本构方程,通过对比分析发现所建立的模型具有较好的预测性能,平均相对误差为 9.94%。关键词:高熵合金;流变特征;本构方程;DMNR 模型;流动应力DOI:10.13330/j.issn.1000-3940.2023.06.035中图分类号:TG142.1 文献标志码:A 文章编号:1000-3940(2023)06-0258-07Constitutive equation on AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy based on double multiple nonlinear regression modelLiu Taiying1,Han Yingying2,Wang Lei3(1.Beijing Xinghang Electro-mechnical Equipment Co.,Ltd.,Beijing 100074,China;2.Beijing Power Machinery Research Institute,Beijing 100072,China;3.Zhejiang Hangzhou Zhengcai Holding Group Co.,Ltd.,Hangzhou 310000,China)Abstract:The hot compression test of AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy was carried out by hot compression machinery Gleeble-3500 at test temperatures of 1223,1273,1323 and 1373 K and strain rates of 0.001,0.01,0.1 and 1 s-1,and the relationship between flow stress and strain,temperature T and strain rate was explored.Then,the constitutive equation based on the double multipe nonlinear regression(DMNR)model was established.The results show that under the same strain rate,with the increasing of temperature,the flow stress shows a downward trend,and under the same temperature condition,the flow stress shows an increases trend with the increasing of strain rate.Therefore,AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy has obvious strain rate strengthening and high temperature softening phenomenon.Based on double multiple nonlinear regression(DMNR)model,the high-temperature constitutive equation of AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy is es-tablished.Through comparative analysis,it is found that the established model has good prediction performance,and the average relative er-ror is 9.94%.Key words:high entropy alloy;rheological characteristics;constitutive equation;DMNR model;flow stress收稿日期:2022-08-04;修订日期:2022-11-19基金项目:国防科技 173 计划技术领域基金(2021-JCJQ-JJ-0197)作者简介:刘太盈(1987-),男,硕士,工程师E-mail:ltaiyinglove 高熵合金是近年来金属材料研究的热点之一,它由 5 种或者 5 种以上主要元素组成,每种主元的摩尔含量在 5%35%之间1-2。传统合金设计理论认为,合金中加入元素种类过多容易导致合金产生金属间化合物等脆性相或复杂相,从而降低材料的塑性和韧性。但是,高熵合金由于具有较高的混合熵,各种元素之间具有较大的相容性,可避免因相分离而生成端际固溶体或形成金属间化合物,促进了简单相的形成3-4。因此,高熵合金的相结构简单,一 般 表 现 为 面 心 立 方(FCC)、体 心 立 方(BCC)或者 FCC+BCC 的双相结构5-6,具有高强度和良好塑韧性的组合,以及耐高温、耐腐蚀和高的抗氧化性等优良性能。高熵合金拥有这些优异的性能主要是基于高熵效应、晶格畸变效应、迟滞扩散效应和鸡尾酒效应7-8。本构模型是材料高温变形的数学表达,它描述了应力与变形参数(变形温度、应变速率和应变等)之间的关系。对于材料高温本构模型的描述可以分为两类:一类是基于高温应力-应变曲线、采用回归方法建立的模型,称为唯象型本构模型;另一类是基于材料高温变形机理建立的变形本构模型,称为机理型本构模型。唯象型本构模型主要有 John-son-Cook 模型9、Khan-Huang-Liang 模型10和 Ar-rhenius-type 模型11-12等;机理型本构模型主要有Zerilli-Armstrong 模型13-14、动态再结晶模型15等。近年来,不少学者也开展了针对高熵合金材料的高温变形研究16-20,宋繁策等16采用 Arrhenius 本构模型建立了 AlFeCoNiMo0.2高熵合金的本构方程,并建立了该材料的热加工图,为该合金热挤压工艺的制定及优化提供了有效依据。针对 FeCoCrNiC0.05高熵合金,彭需发等18研究了该合金在高温条件下的变形行为,分析了热变形参数对合金流动应力和显微组织的影响规律,建立了该合金在不同变形条件下的动态软化机制。Eleti R R 等19结合 Z 参数和Arrhenius 模型建立了 CoCrFeMnNi 高熵合金的高温变形本构模型,并基于 EBSD 对材料的动态再结晶行为进行了分析,发现动态再结晶晶粒沿初始晶界成核,形成项链状结构。Ahmed M Z 等20对 Al-CoCrFeNi2.1共晶高熵合金的高温变形行为进行了研究,基于应力-应变曲线获得材料的激活能、应力指数和 Z 参数,进一步建立材料本构模型。Al-CoCrFeNi 系高熵合金具有高强度、高硬度,同时具有良好的塑韧性,更具发展潜力21。本文以 AlCoCrFeNi0.6高熵合金为研究对象,在温度为12231373 K 和应变速率为 0.0011 s-1下进行热压缩试验,讨论了不同条件下的流变应力特征,并且构建了基于二次非线性回归的材料高温本构方程。1 试验与材料试验材料为 AlCoCrFeNi0.6高熵合金,以纯度大于 99.9%的铝、钴、铬、铁和镍金属单质为原料,使用真空电弧炉在高纯度氩气保护下熔炼,熔炼前先去除原料表面氧化皮,再用丙酮清洗、干燥。反复熔炼多次以确保成分的均匀性,其成分(%,质量分数)为 Al12.1-Co22.0-Cr21.4-Fe22.2-Ni22.3,其原始铸态金相组织如图 1 所示。由图 1 可知,铸态下由大量平行的柱状树枝晶构成,并且为典型的树枝晶结构,一次枝晶比较发达,二次枝晶相对较小,二次枝晶臂长约为 35 m、臂宽约为 10 m。白色部分为 FCC 结构(枝晶),黑色部分为 BCC 结图 1 AlCoCrFeNi0.6高熵合金铸态金相组织图Fig.1 As-cast metallographic structure diagram of AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy构(枝晶间),其中 FCC 相占 61.5%,BCC 相占38.5%。原始组织的平均晶粒尺寸为 32.4 m。为了研究合金的热变形行为,利用线切割从铸锭上切割若干个 8 mm12 mm 的圆柱形试样。在Gleeble-3500 热模拟试验机上进行试样热模拟压缩,试验前在试样两端垫上石墨片并涂抹润滑剂,以减少试样与压头间的摩擦。试验温度分别为 1223、1273、1323 和 1373 K,应变速率分别为 0.001、0.01、0.1 和 1 s-1。首先以 10 s-1的速度从室温加热至试验温度,保温 3 min,使得样品内部温度均匀,再以一定的应变速率对试样进行压缩,变形量为 60%。试验完成后迅速水淬,保留热变形组织。最终系统中得到相应的时间、载荷、位移、温度、真应力和真应变等试验数据。将压缩后的试样从中间切开,截面垂直于压缩方向,经过打磨、抛光后使用王水(盐酸 硝酸=3 1)腐蚀,然后在金相显微镜下观察显微组织。2 结果与讨论2.1 流动应力曲线图 2 为不同温度和应变速率组合下的 AlCoCrFe-Ni0.6高熵合金的真应力-真应变曲线。从图 2 可以发现:在相同温度条件下,随着应变速率的升高,流动应力逐渐增大,表现出明显的应变速率强化效应;在同一应变速率条件下,伴随着温度的升高,流动应力逐渐降低,有明显的高温软化现象。此外,不同变形条件下的真应力-真应变曲线均表现为先上升,到达峰值应力后逐渐下降,表现出明显的动态软化现象,可以推测,在累积一定的变形能量后,在受载材料中发生了不同程度的动态再结晶效应,952第 6 期刘太盈等:基于 DMNR 模型的 AlCoCrFeNi0.6高熵合金本构方程 图 2 AlCoCrFeNi0.6高熵合金的高温流动应力曲线(a)1223 K(b)1273 K(c)1323 K(d)1373 KFig.2 Isothermal flow stress curves of AlCoCrFeNi0.6 high entropy alloy致使材料的软化程度大于加工硬化,所以,表现出到达峰值应力后,流动应力曲线随着应变的增加不断降低。图 3a 为不同测试条件下的峰值应力 peak图 3 不同曲线的统计结果(a)峰值应力与最后时刻应力统计图(b)应力降幅图Fig.3 Statistical results of different curves(a)Statistical diagram of peak stress and last moment stress(b)Stress reduction diagram与压缩最后时刻应力 last的对比,柱状图中最高位置表示峰值应力,最低位置为最后时刻应力。从图3a 可以发现:同一应变速率下,随着温度的升高,峰值应力和最后时刻应力值均不断下降;在相同温度下,随着应变速率的降低,具有同样的趋势。图062锻压技术 第 48 卷3b 给出了不同测试条件下的曲线上应力降幅的程度,从图 3b 中可以发现:应力降幅在 22%44%之间,且随着应变速率的不断增加,应力降幅呈逐渐减小趋势;随着温度的升高,基本上呈现下降趋势(除 1 s-1外)。应力降幅的变化主要和变形过程中的动态软化现象有关。图 4 为试样在 950、不同应变速率条件下样品的宏观形貌,从图 4 中可以发现,压缩后的试样不仅高度发生变化,而且在横向发生了严重的鼓肚现象。当温度为 950、应变速率为 1 s-1时,试样在鼓肚位置产生了明显的宏观裂纹,这是由于温度较低时试样的塑性较差,再加上应变速率过大导致试样在短时间内发生剧烈的塑性变形从而产生了宏观裂纹。图5 为950 /0.1 s-1和1050 /0.001 s-1时热变形后的显微结构。由图 5a 统计后可知,热 变 形 后 FCC 相 占 67.4%,BCC 相 占图 5 变形后的微观组织(a)950 /0.1 s-1(b)1050 /0.001 s-1Fig.5 Microstructures after deformation32.6%,相比于铸态结构的 FCC 相增加、BCC 相减少,这是由于高温有利于元素的扩散,使得富 Al 和Ni 的 BCC 相中 Al 元素和 Ni 元素析出,导致 BCC相转化为 FCC 相。部分原始晶粒在垂直于压缩方向上被拉长,同时部分区域发生了动态再结晶。图 5b为试样在 1050 /0.001 s-1时热变形后的显微结构,统计后可知,热变形后 FCC 相占 81.3%,BCC图 4 950、不同应变速率条件下的样品Fig.4 Samples at 950 and different strain rates相占 18.7%。由此可知,温度升高会加剧 BCC 相转化为 FCC 相,因为升温会加快原子的扩散,从而有利于 BCC 相的溶解。由图 5 可以发现,在此条件下两相均发生了动态再结晶,再结晶晶粒主要分布在BCC 相,但是 FCC 相也存在部分再结晶晶粒,这与950 时是不同的。说明只有当温度达到一定高度时(1050),FCC 相才会发生动态再结晶,因为高温有利于原子扩散、晶界迁移,因此有利于再结晶。2.2 DMNR 本构方程建立二次非线性回归模型是考虑材料变形条件的多重耦合作用,在该模型中分别采用不同的贡献函数 f1f6来表示不同变形参数及耦合作用,具体为:f1=fh1()(应变作用),f2=fh2()(应变速率作用),f3=fTh3(T)(温度作用),f4=f-Th4(T,)(应变与温度耦合作用),f5=f-Th5(,T)(应变速率与温度耦合作用)和 f6=f-h6(,)(应变与应变速率耦合作用)。其中,为应变、为应变速率、T 为温度、h1h6为不同变量的函数。首先,通过回归平均流动应力与变形参数获得各个贡献函数,随后回归不同方程的权重值获得最终的本构方程。其回归方程为:=f0fw11fw22fw33fw44fw55fw66=f06j=1fwjj(1)式中:为平均流动应力;f0为修正系数;w1 w6分别为不同变形参数的贡献函数的权重指数。为获得各贡献函数 f1f6,需针对不同影响因素与平均流动应力进行回归分析,具体流程:(1)基于所有变形条件的平均流动应力与应变的关系回归贡献函数:f=aii,其中,ai、i 分别为应变系数和应变指数;(2)基于所有变形条件的平均流动应力162第 6 期刘太盈等:基于 DMNR 模型的 AlCoCrFeNi0.6高熵合金本构方程 与应变速率的关系回归贡献函数:f=()b,其中,b 为应变速率指数;(3)基于所有变形条件的平均流动应力与温度的关系回归贡献函数:fT=expc(T)/T,其中,c 为温度 T 的函数;(4)基于所有变形条件的平均流动应力与应变和温度的关系回归贡献函数:f-T=expd()/T,其中 d 为应变 的函数;(5)基于所有变形条件的平均流动应力与温度和应变速率的关系回归贡献函数:f-T=()e(T),其中 e 为温度 T 的函数;(6)基于所有变形条件的平均流动应力与应变和应变速率的关系回归贡献函数:f-=(/)f,其中,f 为指数;(7)基于式(1)回归各个贡献函数的权重。图 6 平均流动应力及各参数拟合曲线(a)应变(b)应变速率(c)温度(d)应变-温度耦合(e)应变速率-温度耦合(f)应变-应变速率耦合Fig.6 Fitting curves of average flow stress and various parameters(a)Strain(b)Strain rate(c)Temperature(d)Strain-temperature coupling(e)Strain rate-temperature coupling(f)Strain-strain rate coupling基于上面的计算流程,对 AlCoCrFeNi0.6高熵合金的 DMNR 本构关系模型进行回归分析,如图 6 所示,获得的贡献函数如下:f=-2802.8196+8669.0295-10717.1064+6855.2153-2444.0682+408.202+122.263(2)f=5.454()0.214(3)fT=exp(1.319T+7959.032T)(4)f-T=exp(2.807T+6.627)(5)f-T=()(0.000183T)(6)f-=(/)0.000812(7)在以上分析的基础上,再通过一次多元非线性回归就能够获得各贡献函数的权重,见表 1。表 1 DMNR 模型贡献函数的回归权重Table 1 Regression weights of contribution functions for DMNR model参数f0123456数值-5.165 1.025-0.514 1.2990.3901.301-27.059 最后,将表 1 中回归出的各权重代入至 DMNR模型中,就可以得到 AlCoCrFeNi0.6高熵合金高温变形条件下的平均流动应力 关于应变、应变速率、温度以及他们之间交互作用影响的本构方程:=0.00571 (-2802.8196+8669.0295-10717.1064+6855.2153-2444.0682+408.202+122.263)1.0250.418()-0.110 exp(1.713T+10338.783T)|exp(1.095T+2.585)()0.000238T()(/)-0.0220(8)图 6 为试验结果和预测结果的对比图,由图 6262锻压技术 第 48 卷可知,采用 DMNR 模型能够对 AlCoCrFeNi0.6高熵合金的高温流动应力进行预测,为了对所建立的本构方程的预测能力进行评估,引入平均相对误差 AARE进行误差分析,表达式为:AARE(%)=1NNk=1Ek-PkEk 100(9)式中:Ek和 Pk为试验和预测的第 k 个流动应力值,MPa;N 为试验和预测数据数量。通过统计计算,可知整体平均相对误差为9.94%(图 7),表明所建立的考虑了应变补偿的本构方程有较好的预测能力。对不同变形条件下的结果进行对比分析,如图 8 所示,其中,不同符号表示不同温度和应变速率下的预测应力,不同曲线表示不同温度和应变速率下的试验应力,可以发现,在 1123 K、高应变速率和低应变条件下,模型预测图 7 流动应力预测与试验数据相关性Fig.7 Correlation between predicted and experimental data of flow stress性较差。图 8 不同温度下的试验结果与预测结果对比(a)1223 K(b)1273 K(c)1323 K(d)1373 KFig.8 Comparison between experimental and predicted results at different temperatures362第 6 期刘太盈等:基于 DMNR 模型的 AlCoCrFeNi0.6高熵合金本构方程 3 结论(1)在相同温度条件下,随着应变速率升高,流动应力逐渐增大,表现出明显的应变速率强化效应;在相同应变速率下,随着温度的不断升高,流动应力逐渐降低,有明显的高温软化现象。根据统计结果发现应力降幅在 22%44%之间,应力降幅的变化主要和变形过程中的动态软化现象有关。(2)基于 DMNR 模型建立了 AlCoCrFeNi0.6高熵合金的热变形本构方程。在所研究变形条件范围内,建立的本构方程能够较好地预测材料的高温流动应力,其平均相对误差 AARE 为 9.94%。对比分析预测和试验结果,可知该模型在 1123 K、高应变速率和低应变条件下的预测能力相对较差。参考文献:1 Otto F,Dlouhy A,Somsen C.et al.The influences of temperature and microstructure on the tensile properties of a 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