核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶_沈松土.pdf
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1、净水技术,():水源与饮用水保障沈松土,叶晓菲,沈鑫,等 核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶 净水技术,():,():核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶沈松土,叶晓菲,沈 鑫,陈珊敏,曾寒轩,朱世俊,邓 靖(钱江水利开发股份有限公司,浙江杭州;浙江工业大学土木工程学院,浙江杭州)摘 要 为遏制水中磺胺类药物污染问题,采用碳包覆技术合成了一种新型核壳式纳米普鲁士蓝()用于活化过一硫酸盐()降解水中常检出有机污染物磺胺嘧啶()。利用扫描电子显微镜()、透射电子显微镜()、射线衍射仪()、傅里叶变换红外吸收光谱仪()分析测试了 的微观形貌、晶体结构和表面官能团等物理化
2、学性质。系统研究了、共存阴离子、循环再生次数对 活化 降解 的影响。结果表明,当 和 的投加量分别为.和.时,体系在 的反应时间内对 的去除率为;催化体系能够较好地抵抗极端 和水中共存阴离子的干扰。催化机理研究表明,氧化还原双循环能够促进主要活性物种 和表面结合自由基的产生。循环再生试验、金属离子溶出测试和生态毒性计算结果表明,是一种具有广阔应用前景的新型 催化剂。关键词 普鲁士蓝 过一硫酸盐 磺胺嘧啶 催化机理 生态毒性中图分类号:文献标识码:文章编号:():收稿日期 基金项目 国家自然科学基金项目()作者简介 沈松土(),男,高级工程师,主要从事给水排水及水环境保护方面的工作,:。通信作者
3、 叶晓菲(),女,工程师,主要从事给水排水及水环境保护方面的工作,:。,(,;,),()()(),.,;,()()()抗生素的过量使用已经导致了严重的水污染问题。一般来说,未被人体完全代谢的抗生素会以半代谢物、偶联物或原母体形式排出体外,并进而释放到废水中。而不幸的是,大多数抗生素无法通过常规废水处理过程被去除。磺胺类药物作为最古老的用于治疗人类和畜禽感染的预防性抗生素,已经在地表水和地下水中被频繁检出。尽管磺胺类药物在水环境中的含量通常仅为纳克至微克水平,但磺胺类药物的长期赋存可引起生物圈的显著变化,包括对生物的急性或慢性毒性作用、耐药细菌的产生和水生植物群的改变等。因此,针对水中痕量磺胺类
4、药物的有效降解与高效去除方法的探索对保障人类饮水健康以及生态环境安全具有重大意义。基于硫酸根自由基()的高级氧化技术()凭借着降解速度快、环境适应性强、矿化效果好等优势受到众多研究者的青睐。通过激活过硫酸盐过一硫酸盐()或过二硫酸盐()瞬间产生大量活性自由基降解水中有机物是 的核心所在,其中 由于分子高度不对称性相较于 更易被活化,备受研究者关注。自 等 年首次报道钴离子可以催化 产生强氧化性自由基后,过渡金属活化 已经从热、光、微波等高能活化方式中脱颖而出,成为了研究者们重点关注的方向。而目前困扰水处理研究者们的核心问题在于,过量的过渡金属离子作为催化剂活化 降解水中有机物的同时又对水体产生
5、了二次污染。因此,基于过渡金属 的异相催化体系的构建及过渡金属基异相催化剂的研究与开发逐渐成为了水处理领域的热门研究方向。纳米普鲁士蓝()是一种新型金属有机框架材料,由二价和三价金属离子交替与氰化物配体连接形成。巨大的比表面积赋予了 极其优秀的储气能力,同时过渡金属活性位点使得 拥有良好的电子转移能力,从而被广泛应用于产氢、产氧和电池储能等领域。已有研究表明,能够活化 产生活性自由基,但活性位点暴露不充分致使其催化能力并不出众。本研究为增强 活化 的效能,利用碳包覆技术合成了一种新型 用于活化 降解水中有机物。通过碳包覆技术合成的催化剂不仅具有更大的比表面积、更丰富的催化活性位点,还能够赋予催
6、化剂更多活性官能团,用于高效活化 降解水中有机污染物。研究以磺胺嘧啶()为目标污染物,探讨了不同水质背景条件对降解效果的影响,阐明了 活化 的机理,揭示了 在催化体系作用下的降解路径及生态毒性变化,为 体系的实际工程应用提供了理论基础。材料与方法.主要化学试剂与仪器主要化学试剂:(纯度)和 购于德国 有限公司;六水氯化钴、铁氰化钾、聚吡咯烷酮()、葡萄糖、甲醇()、叔丁醇()等购于上海国药集团有限公司。试验所涉及药剂均为分析纯。试验所用水为超纯水。主要仪器:鼓风干燥箱(,合肥科晶材料技术有限公司)、计(,上海精密科学仪器有限公司)、高效液相色谱仪(,日本 公司)、超纯水机(,上海优普超纯水机)
7、。.制备称取.聚吡咯烷酮、.葡萄糖和.铁氰化钾溶于 超纯水中,将混合溶液超声 使其充分溶解。称取.六水合氯化钴溶于另外 超纯水中,随后将氯化钴溶液缓慢滴入聚吡咯烷酮 葡萄糖 铁氰化钾混合液中。滴加完毕后继续反应 ,转入 内衬为聚四氟乙烯的不锈钢高压反应釜中,将反应釜放入烘箱中,升温至 并保持。自然冷却至室温后所得产物用超纯水和乙醇洗涤多次后即得到。一般 由前人文献中提到的方法合成。.降解试验将一定质量浓度的 在磁力搅拌下分散到 溶液中,加入一定物质的量浓度的现配 溶液启动催化反应。在预设的时间点从溶液中取出.样品,通过.滤膜过滤后立即用 溶液淬灭,随即使用高效液相色谱测试 的赋存浓度。为防止缓
8、冲离子的影响,所有试验均未使用缓冲溶液。如有必要,使用.或 溶液调节溶液初始。重复利用试验中,将催化反应后的 抽滤收集后使用超纯水洗净,在烘箱中于 下干燥并用作下次试验,重复上述步骤进行多次循环试验。所有试验都至少进行两次以保证它们的可重复性。金属离子溶出量使用电感耦合等离子体质谱测试。.反应速率常数计算对催化体系降解 的数据使用一级动力学方程进行拟合计算其反应速率常数。()()沈松土,叶晓菲,沈 鑫,等核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶,其中:反应时间,;一级动力学常数,;初始物质的量浓度,;在反应时间为 时的物质的量浓度,。.表征使用日本 公司生产的 型扫描电镜()、美国
9、公司生产的 型透射电镜()、德国 公司生产的 型 射线衍射仪()、美国 公司生产的 型傅里叶变换红外光谱仪()、日本 公司生产的 ()型 射线光电子能谱仪()表征 的物理化学性能。.分子结构与产物生态毒性计算使用高效液相色谱质谱联用仪检测溶液中的降解中间产物,并利用美国环保署开发的 软件预测降解产物的半数致死量()、生物富集系数()、发育毒性()、致突变性()。利用 软件计算 分子的电荷分布和 指数,通过 软件计算 及其降解产物的生态毒性。结果与讨论.表征结果分析 的 扫 描 电 子 显 微 镜()结 果 如图()所示,本研究合成的 是直径为 左右的纳米球。进一步使用 对其进行表征,如图()所
10、示,呈现典型的核壳结构,内部为 纳米球,外层包裹着厚度为 左右的无定型碳层。碳外壳不仅能够有效阻止 活性位点的重叠,提高其对有机污染物的亲和力,还能够抑制催化反应过程中金属离子的溶出。利用 软件测量出间距为.和.的晶格纹分别属于 的()和()晶面。的 能谱图图()表明,由分布均匀的、元素组成。的 图谱如图()所示,在 .、.、.、.、.、.、.、.、.处出现的 个衍射峰分别对应 的()、()、()、()、()、()、()、()、()晶面,这与 等报道的研图 表征结果 究成果一致,也符合 标准卡片()。此外,并未发现与结晶态碳有关的衍射峰。表征结果进一步证实,本研究所合成的 的结晶度高,而碳层以
11、无定型碳形式包裹在 外部。的 图谱如图()所示,和 处的强吸收分别表示 伸缩振动和水分子弯曲振动,处的小吸收峰可能归因于空气中的 污染,此外 、和 处的伸缩振动表示 结构中的,而出现在 处的尖锐吸收表示无定型碳结构中的 伸缩振动。净 水 技 术 ,图 的 和 图 .体系催化效果分析.不同体系降解 的效果由图 可知,单独投加.和.几乎不能去除,表明 对 的直接氧化作用有限,而 在较短的反应时间内也几乎不能吸附去除。当 和 同时加入溶液中时,在 的反应时间内几乎被完全去除。为凸显 的催化活性,一般利用 活化 降解。由图 可知,同样反应时间()内,体系对 的去除率仅为.。通过计算表观化学反应速率常数
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