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大气气溶胶研究应用进展.doc
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1、大气气溶胶有机成分研究进展【摘要】有机物是大气气溶胶重要构成某些,特别是在细颗粒中,可占其干重10% 70%。由于有机气 溶胶健康及气候效应,有机物构成、源分布、颗粒行为等研究越来越受到人们注重。其中,有机物成分鉴别和定量已成为近年来研究热点。在分析中,就当前有机气溶胶采样、有机成分提取、分离及定性、定量分析办法进行了综述,并比较了各种办法优缺陷。【核心词】气气溶胶 有机成分 采样 提取与分离 定性与定量分析由于气溶胶中有机物人体健康效应、气候效应和环境效应,有机气溶胶研究已经成为近年来热点问题之一。有机物在大气中广泛存在,是气溶胶重要成分,但是其含量变化很大,例如在美国东部都市和农村地区,有
2、机物占大气气溶胶细粒子质量30%;而在美国西部都市中则高达30%80%1。依照其化学构成、溶解性及热力学性质,有机物(有机碳) 分为水溶性有机碳(WSOC)、水不溶性有机碳(WINSOC)、挥发性有机碳(VOC)和不挥发性有机碳(NONVOC)2。大气气溶胶有机颗粒物粒径大某些在0.10.5m之间,重要以积聚模态形式存在,难以被干、湿沉降去除,重要通过大气流动带走,或者通过自身布朗运动扩散除去,因此在大气中滞留时间较长。气溶胶中有机成分具有许多对人体产生“三致”作用(致癌、致畸、致突变) 物质,如多环芳烃和亚硝胺类化合物等。这些物质中有70%90%分布在粒径DpC40)和强极性化合物不能从色谱
3、柱中洗脱出来。此外,某些有机成分不容易提取或者GC/M S不能检出4。但是当前GC/MS仍是气溶胶有机成分分析最惯用办法,衍生化办法发展使得GC/MS对更多极性成分进行分析。3. 2 HPLC 法HPLC或HPLC/MS是气溶胶中极性有机物定性、定量办法。随着色谱分离技术和质谱原则图谱库发展,HPLC/MS法对大气气溶胶中极性有机化合物构成和性质分析方面体现出更大优越性。HPLC依照分子量或极性把有机物分离,可与紫外/可见检测器、MS或其她办法联用。例如,Gorzelska等34用HPLC/UV法测定了颗粒物中胺类化合物和氨基 酸。 极性有机物HPLC某些也可以用分散反射傅立叶红外光谱(DRI
4、FT)分析官能团。LC/ DRIFT优势是可以将总LC某些大某些有机物提成诸多类4。3. 3 FTIR 法傅立叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、核磁共振、X-射线吸取和其她光谱办法为化合物分析提供了官能团和联合基团信息。在这些办法中,FTIR光谱在大气气溶胶研究中应用最广泛,运用它来推断二次有机气溶胶形成。直接进样-FTIR法从传感器底片中获得谱线,而不需用提取或其她前解决过程。 该技术对样品无破坏性,敏捷度高,但是定量比较困难4。由于有机混合物按极性分离办法广泛应用,各种分离技术也可以与FTIR联用。如Mazuerk等35采用TLC分离、FTIR分析办法,除去大量无机盐类如硫酸盐,从而使
5、FTIR谱线大大简化。GC-FTIR法也是复杂有机物分离和鉴定有效手段。它运用色谱分离能力和红外定性能力,对混合物进行分析。 其重要特点是能提供未知物整体构造信息,特别对各种官能团和异构体有独特鉴别能力。3. 4 SFC 法SFC和SFE是颗粒样品自动提取和分离最具备应用前景分析技术。SFC是介于气相色谱(GC)和液相色谱(LC)之间色谱技术。它们操作原理同样,SFC是用超临界CO2(SCF)作为流动相,分离能力比普通色谱大大提高。适合分析热不稳定性、高分子质量和非挥发性化合物。但是SFC色谱分析条件规定很高,重现性又较差36,因而多用于定性分析。在大气气溶胶有机物研究中,SFC可分离鉴定饱和
6、烃、单环芳香族化合物、多环芳烃等。对溶剂进行改良后也可分析极性化合物4。SFC可与MS、FTIR等技术连用,使其成为复杂混合物分析鉴定有效手段。对于特定目的化合物还可以采用其她分析办法。如KissGy等8用毛细管电泳法(CZE)来测定大气气溶胶中低分子量一元、二元羧酸。该技术分离效率高、分析时间短、进样量少,此外,具备在线预浓缩、分离测定长处,可以与U V检测器、MS等联用,是无机离子和有机酸分析一种强有力工具8,37。4 结 论到当前为止,对大气气溶胶中有机物构成、含量研究还很少,既有分析监测水平只能测量样品中总有机物一小某些。大某些分离、分析办法仅合用于非极性和弱极性有机物,如层析色谱法、
7、SFE、GC-MS等,尚不能对极性(特别是强极性)有机成分进行定性或定量分析。而极性有机成分对气溶胶颗粒物粒径和理化性质影响很大,如一元、二元羧酸可作为云凝结核。因而,极性有机成分分析办法还亟待研究发展。GC-MS、HPLC、FTIR等均需将气溶胶样品气化或液化,不可避免地变化了样品原有特性,从而减少测量成果可比性。此外,有机混合物预分离、浓缩与分析测定基本上是离线进行,使得样品分析时间延长,成分损失和变化较大,有机溶剂用量也加大,对分析人员危害增大。在此后工作中,需要对既有技术不断地改进和完善,开发更加适合于大气气溶胶有机成分分析办法;克服接口技术困难,实现各种办法联用,从而提高分析效率和精
8、准度。参照文献:1 White W . Contributions to light extinction,section 4 of visibility:Existing and historic conditions-Causes and effect Report 24 in Acid Deposition:State o f Science and Technology,Acid Precipitation Assessment Program,Washington D. C. 19902 Krivacsy Z. ,Hoffer A. ,Lomolnar A. ,et al. Orga
9、nic and black carbon in background atmospheric aerosol. Journal of Aerosol Science,3 1(1) :1 78 1793 Eliason T . L. ,Aloisio S. ,Donaldson D. J. ,et al. Processing of unsaturated organic acid films and aerosols by ozone. Atmospheric Environment,3 7( 16) :2207 22194Barbara J. T . ,Sax ena P. ,Andrews
10、 E. Measuring and simulating particulate organics in the atmosphere:Problems and prospects. Atmospheric Environment,3 4( 1 8) :2983 30135Varga B . ,K iss Gy ,Ganszky I. ,et al. Isolation o f water-soluble organic matter from atmospheric aerosol. Talanta,,55 (3):561 5726阎吉昌主编,徐书坤,张兰英副主编 环境分析.北京:化学工业出
11、版社,.152,739740,7647657章澄昌,周文贤.大气气溶胶教程.北京:气象出版社,1995.2152168Kiss G y. ,Gelencser A . ,Krivacsy Z. ,et al. Occurrence and determinatio n of organic pollutants in aerosol,precip-itations,and sediment samples collected at Lake Balaton. Journal of Chromatography A,1997,774(1):349 3619Limbeck A. ,Pux baum
12、 H. Organic acids in continental background aeroso ls. Atmospheric Environment,1999,33(12):18 47 185210Wang G . H. ,Niu S. L. ,L iu C . E. ,et al. Identification of dicarboxylic acids and aldehydes of PM 10 and PM 2. 5 aerosols in Nanjing,China. Atmospheric Environment,36( 1 2) :1941 195011 Yassaa N
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