改性蒙脱土对除草剂敌草隆的吸附及催化降解行为研究.doc
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1、改性蒙脱土对除草剂敌草隆的吸附及催化降解行为研究Study on Adsorption and Photocatalytic Degradation of Diuron in Modified Montmorillonite作 者 姓 名: 叶 小 贝 学 位 类 型: 学 历 硕 士 学 科、专 业: 市 政 工 程 研 究 方 向:城镇给水与排水工程技术 导 师 及 职 称: 袁守军副教授 2012年4月改性蒙脱土对除草剂敌草隆的吸附及催化降解行为研究摘 要在农业生产行业中,各种农药包括杀虫剂和除草剂被广泛应用于提高作物产量方面,这些农药直接作用于作物起到杀虫、除草作用的较少,大部分随降雨
2、、大气蒸发进入到生态环境中,成为威胁人畜的有机污染物,具有一定的生态风险。本文选取常用的除草剂敌草隆作为研究对象,通过改性蒙脱土对敌草隆的吸附,降解作用研究其在环境中的相关行为。研究结论如下:(1) 考察了有机改性蒙脱土(CTAB-MMT)对敌草隆的吸附机理,及其影响因素。试验结果表明,吸附作用符合Freundlich等温线方程,反应是自发进行的吸热反应;吸附反应可以用准二级动力学模型进行描述;在一定范围内,离子强度对敌草隆的吸附略有抑制作用;腐殖酸在一定程度上促进蒙脱土对敌草隆的吸附;溶液pH值对吸附过程略有影响,中性条件有利于吸附。除草剂扑草净拥有与敌草隆相近的吸附机理,并且扑草净对改性蒙
3、脱土吸附敌草隆具有协同吸附作用。(2) 研究了钛柱撑蒙脱土(TiO2-MMT)对敌草隆的光催化降解机理,试验表明,TiO2-MMT用量为1.5g/mg敌草隆时,敌草隆光催化降解效率最高;溶液pH=2-8时,pH值越高,降解效率越大,pH8时,随着pH值升高,降解效率变化缓慢;四种粘土材料中,TiO2-MMT和双柱撑蒙脱土(CTAB-TiO2-MMT)的降解效果好,而CTAB-MMT和CTAB-TiO2-MMT的吸附效果好,因此,CTAB-TiO2-MMT具有良好的吸附降解性能,并且这种材料对典型除草剂敌草隆和扑草净的催化降解可以用一级动力学模型来描述,半衰期分别为47.47min和54.96m
4、in;TiO2-MMT和CTAB-TiO2-MMT均有良好的重复使用性能。(3) 本章通过模拟环境土壤光催化降解敌草隆自制装置实验,研究了敌草隆在环境中的修复行为,实验表明:农药敌草隆喷洒到作物后经雨水冲刷而降到地面,淋溶的过程中首先受到地面土壤的吸附作用,在光照作用下会受到土壤的降解作用,其降解作用与光照条件和土壤种类有关,这说明蒙脱土对除草剂具有一定的强化修复作用,其修复效果受到外界因素的影响。关键词:敌草隆 改性蒙脱土 吸附 光催化降解 修复Study on adsorption and photocatalytic degradation of Diuron in modified m
5、ontmorilloniteABSTRACTA variety of pesticides including insecticides and herbicides are widely used to improve crop yields in the agricultural production industry. Only a small fraction of this pesticides can play a direct role in killing insect and weeding on crop.The majority of pesticides is spra
6、yed into the ecological environment with rainoff and atmospheric,and become organic pollutants which threat to humans and animals,resulting in eclolgical risks.In this paper,the herbicide diuron were selected to investigate its behavior of adsorption and photocatalytic degradation on modified montmo
7、rillonite in environment.The main comclusions were obtained as follows:Firstly,the adsorption mechanism and influencing factors of diuron on organic modified montmorillonite(CTAB-MMT) was investigated. The results indicate that the adsorption reaction is spontaneous endothermic reaction which fits w
8、ell for Freundlich isotherm model and can be described by pseudo-second order kinetics model. Ionic strength inhibit the adsorption of diuron within a certain range. Humic acid could promote the adsorpton of diuron on montmorillonite to a certain extent. The solution of pH have slightly affected on
9、the adsorption process,and it is conducive to adsorption when pH=6 to 8. Herbicide prometryn has a similar adsorption mechanism of diuron,and adsorption of prometryn have synergy with diuron on modified montmorillonite.Secondly,the photocatalytic degradation mechanism of diuron on titanium pillared
10、montmorillonite(TiO2-MMT) was investigated.The results show that the photocatalytic degradation efficiency are highest when the amount of TiO2 pillared montmorillonite is 1.5g/mg diuron. Degradation efficiency increases with increasing pH in the range of pH=2 to 8 and the efficiency changes slowly w
11、ith the rise pH when pH8. Four clay materials, the degradation effect of TiO2-MMT and CTAB-TiO2-MMT was better than that of MMT and CTAB-MMT, the adsorption effect of CTAB-MMT and CTAB-TiO2-MMT was better than that of MMT and TiO2-MMT. So, CTAB-TiO2-MMT have the best adsorption and degradation perfo
12、rmance,and the photocatalytic degradation reaction for diuron and prometryn could be described by first kinetic model. The half-life of diuron was 47.47min and prometryn was 54.96min. TiO2-MMT and CTAB-TiO2-MMT have a good reuseability performance.The repair behavior of diuron in the environment soi
13、l was investigated. The results indicate that pesticide diuron was firstly adsorbed by the soil after spraying, then the photocatalytic degradation will be happened when irradiated by sunlight, and the more from the surface of soil, the more obvious photocatalytic degradation.Keywords: diuron, modif
14、ied montmorillonite, adsorption, photocatalytic degradation, repair插图清单图2-1 钠基蒙脱土XRD图谱10图2-2 蒙脱土对敌草隆的吸附等温线12图2-3 蒙脱土对敌草隆的吸附历时曲线及吸附动力学曲线13图2-4 有机改性蒙脱土和原土对敌草隆的影响14图2-5 离子强度对敌草隆吸附的影响14图2-6 添加50mgL-1腐殖酸对敌草隆吸附的影响15图2-7 溶液pH值对吸附试验的影响15图2-8 蒙脱土对扑草净的吸附等温线17图2-9 蒙脱土对扑草净的吸附历时曲线18图2-10 离子强度对扑草净吸附的影响19图2-11 添加5
15、0mgL-1腐殖酸对扑草净吸附的影响20图2-12 溶液pH值对吸附试验的影响20图2-13 蒙脱土对混合溶液的吸附等温线21图2-14 蒙脱土对混合溶液的吸附历时曲线22图2-15 离子强度对混合溶液吸附的影响23图2-16 添加50mg/L腐殖酸对混合溶液吸附的影响24图2-17 溶液pH值对吸附试验的影响25图3-1 水解法钛柱撑蒙脱土制备工艺流程图27图3-2 溶胶-凝胶法钛柱撑蒙脱土制备工艺流程图28图3-3 四种土样的XRD图谱30图3-4 催化剂用量对敌草隆光降解率的影响31图3-5 溶液pH值对敌草隆光降解率的影响32图3-6光照强度对敌草隆光降解动力学曲线及拟合曲线33图3-
16、7 TiO2-蒙脱土光催化剂重复性试验33图3-8 敌草隆光催化降解色谱图(A,B)和质谱图(C) 34图3-9 四种不同材料对敌草隆的吸附动力学曲线36图3-10 CTAB-TiO2-MMT对扑草净降解动力学36图3-11 CTAB-TiO2-MMT光降解重复利用性37图4-1 模拟土壤环境自制装备40图4-2 三种土样中敌草隆淋溶及光照后的浓度42表格清单表2-1 蒙脱土主要技术指标9表2-2 蒙脱土原土样品含量9表2-3 Freundlich型等温线拟合数据11表2-4 改性蒙脱土吸附敌草隆的热力学数据12表2-5 蒙脱土吸附敌草隆二级动力学参数13表2-6 Laungmuir型等温线拟
17、合数据16表2-7 改性蒙脱土吸附扑草净的热力学数据17表2-8 蒙脱土吸附扑草净二级动力学参数18表2-9 Laungmuir型等温线拟合数据21表2-10 改性蒙脱土吸附混合溶液的热力学数据22表2-11 蒙脱土吸附混合溶液二级动力学参数23表3-1 四种土样的XRD特征参数30表3-2 不同光照强度下敌草隆动力学拟合数据32表4-1 三种土壤在不同时期的含水率41目 录第一章绪 论11.1 研究背景11.2 国内外研究进展21.2.1 除草剂介绍21.2.2 除草剂在土壤中的环境行为21.3 课题研究目的、意义及研究内容81.3.1 研究目的及意义81.3.2 研究内容8第二章 蒙脱土对
18、敌草隆的吸附行为研究92.1材料与方法92.1.1 实验材料92.1.2 实验仪器102.1.3 有机改性蒙脱土的制备方法102.1.4 改性蒙脱土对敌草隆吸附速率测定102.1.5 改性蒙脱土对敌草隆溶液的吸附试验102.1.6 敌草隆分析方法112.2 结果与讨论112.2.1 吸附等温线112.2.2 吸附热力学122.2.3 吸附动力学分析122.2.4 影响蒙脱土吸附敌草隆的环境因素132.2.5 除草剂扑草净对蒙脱土吸附敌草隆的影响162.3 本章小结25第三章 TiO2柱撑蒙脱土的制备及太阳光下对农药的降解机理263.1 TiO2柱撑蒙脱土的制备方法263.1.1 光催化降解材料
19、概述263.1.2 柱撑蒙脱土材料263.1.3 TiO2柱撑蒙脱土材料的制备273.1.4 CTAB-TiO2-MMT材料的制备283.2 TiO2柱撑蒙脱土在太阳光下对农药的降解研究283.2.1 材料与方法283.2.2 结果与讨论293.2.3 结论353.3 CTAB-TiO2-MMT柱撑材料对农药敌草隆的吸附降解研究353.3.1 材料与方法353.3.2结果与讨论353.3.3 结论373.4 本章小结38第四章 改性蒙脱土对环境中敌草隆的修复394.1材料与方法394.1.1 仪器设备与试剂394.1.2 蒙脱土在环境土壤中的修复实验394.1.3 土壤中敌草隆的分析测定方法4
20、04.2 结果与讨论414.2.1 标曲的制备及线性关系414.2.2 土样含水率测定414.2.3 光照下模拟环境土壤中敌草隆的测定414.3 本章小结42第五章 结论与展望435.1 结论435.3 展望44参考文献46第一章 绪 论1.1 研究背景农药是指农业生产中用于防治农作物病虫害、消除作物间杂草、促进及控制植物生长的各种药剂的统称。据估计,世界粮食产量,每年因遭受的虫害损失大约为14%,病害损失大约为10%,草害损失大约11%。而每投入一元钱的农药即可挽回8-10元的经济损失。因此,农药自诞生之日起,就用于农业增产而造福人类。农药的生产、销售和使用进而形成了一个非常巨大的市场规模。
21、目前,世界各国的农药约有1400多个化学品种,农药剂型上万个,进入工业化生产和实际应用的有500多种,作为基本品种已经被推广使用的有40多种。随着农药应用需求的增加,农药产量也得到增加。据统计,世界农药的施用量每年以较大幅度递增。20世纪60年代,世界农药年产量约为400万吨,90年代近3000万吨,21世纪初则超过了5000万吨,并有逐年增长之势1。据测定,喷洒在农作物上的农药只有10%-20%左右起到杀虫、除草作用,而40%-60%的农药会直接落在土壤中,剩余部分会挥发到空气中1。农药通过直接或间接的形式被植物体吸收,植物表面未被吸收的或飘逸在空气中的农药,经过降水冲刷,或者地表径流而进入
22、江、河、湖、海。农药经多年的施用在土壤中逐渐积累,并随雨水渗入地下而污染地下水。显然,农药的施用,一方面对农业增产具有重大意义,另一方面也对生态环境造成了一定污染,给人类生活和生存带来了不良影响和危害,对人类身体健康构成潜在的威胁。环境中来自除草剂的污染越来越受到公共管理部门的关注,其在环境土壤中的归宿是对地下水造成污染,这受到了广泛的关注2。基于其低溶解度和高疏水性,大部分除草剂能够被粘土颗粒所吸附3,4。敌草隆属于取代脲类除草剂,由于其化学性质稳定,残留期长,在土壤、地表水及地下水中可以长期存在,具有生物富集作用,且对鸟类、哺乳动物及水生无脊椎动物有毒害作用5,6。其归宿大体上由土壤组成物
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