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高分子水凝胶的制备及研究进展_陈文杰.pdf
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1、山东化工收稿日期:20220728基金项目:海南省自然科学基金(519MS069);国家级大学生创新创业计划项目(202111100007);国家级大学生创新创业计划项目(202011100007)作者简介:陈文杰,本科在读,研究方向:高分子水凝胶。通信作者:郑冬梅,女,本科,讲师,研究方向:应用化工;邵东旭,硕士,副教授,研究方向:海洋腐蚀与生物污损防护。高分子水凝胶的制备及研究进展陈文杰,陈玉妹,刘海兵,张丽文,袁刚旗,郑冬梅*,邵东旭*(海南热带海洋学院 理学院,海南 三亚572000)摘要:高分子水凝胶由交联剂、高分子化合物、水以及骨架组成,拥有大相对分子质量的三维空间网络结构。由于高
2、分子水凝胶具有生物相容性、吸水性、润滑性、低细胞毒性和环境敏感性等诸多优良特点,在生物医药、农业生产、海洋防污等相关领域均有应用,并且取得良好的应用效果。文中介绍了高分子水凝胶的制备方法及其在相关领域的研究进展,为水凝胶的性能研究和应用提供参考。关键词:高分子水凝胶;制备;物理方法;化学方法;应用领域中图分类号:TQ42726文献标识码:A文章编号:1008021X(2023)03011803Preparation and esearch Progress of High Molecular HydrogelChen Wenjie,Chen Yumei,Liu Haibing,Zhang Li
3、wen,Yuan Gangqi,Zheng Dongmei*,Shao Dongxu*(School of Science,Hainan Tropical Ocean University,Sanya572000,China)Abstract:High molecular hydrogel is composed of crosslinkers,polymer compounds,water,and skeleton It has a three dimensional space network structure with large molecular weight Because hi
4、gh molecular hydrogel has many excellentcharacteristics such as biocompatibility,water absorption,lubrication,low cytotoxicity,and environmental sensitivity,it is appliedin related fields such as biomedicine,agricultural production,and marine pollution prevention,and it has achieved good resultsThe
5、article introduces the preparation methods of polymer hydrogel and its research progress in related fields,and providesreference for the performance and application of hydrogelKey words:high molecular hydrogel;preparation;physical method;chemical method;application area高分子水凝胶在形态上呈现复杂的三维网状结构,它是由多种亲水性
6、高分子聚合物通过物理或化学的交联方式而成的一种交联聚合物。水凝胶利用自身的多孔结构在水中能够吸收大量的水分,但不会直接在水中溶解,在体积增大的过程中仍能维持交联网络的稳定,从而有效保障水凝胶的保水能力和吸水性质。此外,高分子水凝胶具有特殊的环境敏感性,对温度、磁场强度、溶液酸碱度、离子强度、发光强度等具有一定的响应程度。根据这一性质,人们设计不同性质的复合水凝胶,依照它们的特性应用在不同的领域,从而提高工作生产的效率1。例如吴迪2 等以透明质酸、羟丙基甲基纤维素、甘油为基础原料,设计出对温度具有刺激响应性的复合水凝胶,凭借水凝胶对环境温度的响应程度,测试不同比例水凝胶样品的凝胶化温度。结果发现
7、透明质酸、羟丙基甲基纤维素、甘油比例达到 2 7 20 时,水凝胶凝胶化温度为 35,与人体生理温度比较接近,因此可用于医用创伤敷料的应用当中。由此看来,高分子水凝胶在未来的新型材料领域的应用前景将十分广阔,其呈现出来的特殊性质相比较于其他材料有着得天独厚的优异性。本文通过查阅文献,介绍了高分子水凝胶的制备方法及其在不同领域的应用进展,为今后水凝胶的相关研究提供一定的参考。1高分子水凝胶的制备方法根据不同实验需求,为制备具有不同结构和不同性能的高分子水凝胶,所采取的制备方法也有所不同。高分子水凝胶常用的制备方法可分为两类:物理方法和化学方法。11物理方法物理方法因为不涉及复杂的化学反应,所以较
8、为简单。高分子化合物主要通过分子间作用力、静电作用及分子链交联等物理作用,从而完成交联生成相应水凝胶的三维网状结构。由于整个制备过程中不使用任何有毒交联剂,因此物理法制备的高分子水凝胶具有一定的安全性和生物相容性,并且容易对外界环境的变化做出一定的响应程度,甚至在一定的条件下还会发生凝胶与溶液间的转变3。然而分子链间的相互作用导致水凝胶分布不均匀,在力学性能方面略有瑕疵。常用的物理法包括:冷冻解冻法、自组装法以及静电纺丝法。111冷冻解冻法冷冻解冻法制备高分子水凝胶原理是材料内部通过分子间作用力将不同的分子链紧密结合形成微晶,伴随外界环境温度的变化,各种微晶组装成交联点,从而构成水凝胶的三维网
9、状结构。冷冻解冻法制备的优点在于操作简单,且制成的水凝胶不易溶解,具有优异的稳定性4。随静萍5 等以聚乙烯醇为聚合原料,与一定量的去离子水进行混合,在恒温加热搅拌的条件下形成聚乙烯醇水溶液,经过不断的冷冻和解冻,制得不同冷冻解冻循环次数的水凝胶试样。实验结果证明,多次冷冻解冻的水凝胶,无论是在晶体结构还是在力学强度方面,都要比单次冷冻解冻的水凝胶更为优良。这是因为在多次冷冻解冻的过程中,水凝胶始终保持紧密交联的状态,各种微晶间隙较小,需要用较大的能量才能使其分开。112自组装法自组装法制备高分子水凝胶原理是物质内部的连接并非依靠传统的分子间作用力,而是凭借物质自发组装的机制,从而形成具有稳定结
10、构的聚合物。与冷冻解冻法相比较而言,自组装法并不需要价格昂贵的仪器进行操作,也不需要繁琐的实验步骤来进行。同时自组装法具有一定的有序性和方向性,可以根据自身的机制控制水凝胶网状结构的分布,维持水凝胶结构的柔韧性。李江波6 等利用聚乙烯亚胺和烯丙基缩水甘油醚合成温敏性聚合物,之后加入适量的有机试剂诱导聚合物进行自组装形成水凝胶。经过多种方法分析检测后发现,水凝胶811SHANDONG CHEMICAL INDUSTY2023 年第 52 卷DOI:10.19319/ki.issn.1008-021x.2023.03.038第 3 期在水溶液通过疏水基团的缔合作用自组装形成具有一定粒径的微球,且微
11、球的尺寸会随温度的变化而变化。温度在临界值以下时,微球尺寸随温度的升高而增大。当温度提升到临界值时,微球的尺寸也达到最大值。此后温度在临界值以下时,微球尺寸逐渐减小。113静电纺丝法静电纺丝法制备高分子水凝胶原理是雾滴在强度足够大的静电场中分裂成许多小液滴,通过表面张力和电场力的相互作用形成射流,在射流中聚合物液滴迅速挥发,并得到相应的固体产物。静电纺丝法的特点在于制作效率很高,而且可以通过调整电场强度和聚合物参数来选择水凝胶生成的条件。周瑞剑7 等将甲基丙烯酸酐化明胶与无生物毒性的聚环氧乙烷混合形成纺丝溶液,然后放入对应的静电纺丝平台进行喷射,得到相应的水凝胶。经过体外降解实验结果发现,随着
12、聚环氧乙烷质量体积浓度的变化,水凝胶在生物体外的降解速度也有所区别,质量体积浓度过低则纺丝不稳定,质量体积浓度过高则纺丝较少,由此通过调整聚环氧乙烷在溶液中的质量体积浓度来达到纺丝数量和结构的最优化。12化学方法化学方法主要通过高分子化合物的自聚或者共聚反应,进而生成共价键形成共价交联三维网状结构的水凝胶,这种反应一经发生必然是不可逆过程。化学方法制备的水凝胶综合性能表现良好,因此现在的高分子水凝胶制备大多数通过化学法来进行。常用的化学法包括:自由基交联、辐射交联以及酶交联。121自由基交联自由基交联是制备高分子水凝胶中最常见的一种化学法。由主要单体或者其他高分子化合物在相应的引发剂和交联剂的
13、作用下,化合物内部的自由基发生多次链式聚合反应,交联组成最终产物水凝胶的三维网络结构。这种方法的成功与否主要取决于引发剂与交联剂的种类,要根据实际的试剂用量和反应温度条件来选择不同的引发剂和交联剂。在采用自由基交联制备水凝胶的过程中,常用的引发剂和交联剂有过硫酸铵、偶氮二异丁腈、N,N亚甲基双丙烯酰胺、二甲基丙烯酸乙二酯等8。陈玉园9 等在制备温敏性聚(NIPAMcoATU)微凝胶的实验中,以 N异丙基丙烯酰胺(NIPAM)和 N烯丙基硫脲(ATU)作为共聚单体,以 N,N亚甲基双丙烯酰胺(MBA)作为交联剂,过硫酸钾作为引发剂进行自由基交联,观察发现加入 N烯丙基硫脲后可以有效提高温敏性水凝
14、胶吸附磷酸根离子的能力。当然,自由基交联反应还容易受到反应温度和高分子化合物浓度的限制,所以实验时应注意高分子化合物聚合单体的用量,还有交联反应的最适温度和反应条件,以保证交联反应的顺利进行。122辐射交联辐射交联是由某种单体或单体溶液在电离辐射作用下产生具有活性的高能粒子,从而引发高分子产物的聚合交联形成高分子水凝胶。从本质上来说,辐射交联与自由基交联并没有太大的区别。只不过辐射交联能使相对惰性的自由基变成活跃的自由基,进而更容易发生自由基交联现象,形成水凝胶的三维网络结构。倪茂君10 等利用羧甲基纤维素钠和聚乙烯醇配制12%的 PVA 水溶液,然后与不同比例的白芷香豆素进行混合,并加入薄荷
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