一维结构可穿戴柔性传感器研究进展.pdf
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1、第 32 卷 第 2 期2024 年 2 月现代纺织技术Advanced Textile TechnologyVol.32,No.2Feb.2024DOI:10.19398j.att.202307022一维结构可穿戴柔性传感器研究进展岳欣琰a,洪剑寒a,b(绍兴文理学院,a.纺织服装学院;b.浙江省清洁染整技术研究重点实验室,浙江绍兴 312000)摘 要:随着智能可穿戴技术的发展,人们对智能化、多功能、易携带的可穿戴设备需求日益增长,可穿戴柔性传感器受到广泛关注并逐渐成为柔性电子领域的研究热点。一维结构柔性传感器具备优异适形性、高集成度和性能稳定等优势,有助于开发高性能、可连续生产、多场景应
2、用的可穿戴柔性电子产品。文章分析了用于一维结构穿戴柔性传感器的导电敏感材料和柔性基底材料,对一维结构穿戴柔性传感器的制备工艺进行划分,从表面涂层、纤维制备以及结构变化方面总结了各种一维结构穿戴柔性传感器的设计和应用。文章讨论了一维结构柔性传感器当前研究中需要突破的工作,对其在可穿戴应用领域的发展前景提出展望,为相关可穿戴柔性器件的研究提供理论价值和工程参考意义。关键词:一维结构;柔性传感器;导电纤维;智能可穿戴中图分类号:TP212 文献标志码:A 文章编号:1009-265X(2024)02-0027-13收稿日期:20230716 网络出版日期:20230901基金项目:浙江省自然科学基金
3、探索公益项目(TGY24E030003)作者简介:岳欣琰(2000),女,山东菏泽人,硕士研究生,主要从事智能服装柔性器件方面的研究。通信作者:洪剑寒,E-mail:jhhong 目前,可穿戴式的柔性传感器作为智能纺织产品不可或缺的组成部分,已经在健康监测、人机交互、虚拟现实等应用中受到广泛关注1。纺织材料按照生产加工形式可以划分为纤维、纱线和织物,在纺织生产的不同阶段,纤维和纱线被定义为一维水平结构,织物被定义为二维或三维水平结构。他们具有柔软舒适、可塑性高、可工业化生产等特点,广泛应用于服装、家居用品、工业制品中,成为可穿戴柔性传感器的理想载体2。现有研究已提出多种方法赋予纺织材料导电传感
4、性能,分别构成了一维纤维基、纱线基和非一维的织物基柔性传感器。一维结构柔性传感器较非一维织物基柔性传感器的集成难度小,具有优异的适形性、易编织、柔性可拉伸的特点,可以实现低成本加工和连续生产,在智能可穿戴产品集成过程中仍然保持纺织品本身的属性,可最大程度实现穿戴舒适性2。目前,一维结构柔性传感器的研究成果主要应用在人体健康监测3、运动跟踪4以及智能服装5方面,有研究人员通过运用针织6-7、编织8等技术将其加工成二维、三维结构的柔性传感器,开拓了在智能服装、医疗健康、能量储存等领域的应用。柔性传感器在智能可穿戴设备的制造加工成本中占较大比例,从材料的选择到制作完成涉及到多个环节,更需要高度精密的
5、设备和技术配合,这便提高了一维结构柔性传感器制备的工艺成本和技术标准。运用简单有效的加工方法制备一维结构的可穿戴柔性传感器,可降低传感器的成本,有助于拓宽其在智能可穿戴领域的应用范围9。构成一维结构柔性传感器的两大重要组成部分分别是导电敏感材料和柔性基底10。前者在实现柔性传感器导电性、传感工作范围和传感性能方面发挥重要作用,后者赋予了柔性传感器的柔韧性、延展性等特点。一维结构柔性传感器在智能可穿戴领域虽然取得了显著性进展,但受其制备工艺、尺寸形貌、性能稳定性和使用耐久性的影响,多数报道的研究成果在实际应用中面临着较大挑战性。因此,本文从实现制备一维结构柔性传感器的材料出发,总结出各类制备一维
6、结构柔性传感器的导电敏感材料和柔性基底材料,并进一步归纳整理他们的制备工艺,从表面涂层、纤维制备以及结构变化方面阐述各种一维结构穿戴柔性传感器的设计和应用。文章对一维结构柔性传感器在当前研究中需要突破的工作进行讨论,对其在智能可穿戴应用领域的发展前景提出展望,可为相关可穿戴柔性器件的开发研究提供参考。1 导电敏感材料柔性传感器主要是依靠完整的导电通路感知外界变化传输信号,其性能的优劣取决于导电敏感材料的电学和力学性能。目前常用的导电敏感材料主要有碳基材料、金属纳米材料和导电高分子材料。1.1 碳基材料近年来,碳基材料因其具有高导电性、化学稳定性好,机械耐久性强等特性在柔性传感、储能器件、电磁屏
7、蔽等领域倍受青睐。例如,以零维的炭黑(Carbon black,CB)11、一维的碳纳米管(Carbon nanotubes,CNTs)12、二 维 的 石 墨 烯(Graphene,Gr)13为代表的碳基材料常作为导电敏感材料制备高性能柔性传感器。1.1.1 炭黑(CB)CB 是一种天然的生物质碳材料,颗粒直径一般10100 nm,呈黑色无定形粉末状,是通过煤、天然气和燃料油在缺乏空气条件下不完全燃烧或分解得到的含碳产物。与其他类型的碳材料相比,CB 制备工艺简单,价格低廉且来源广泛,形成的导电通路在循环应变下表现出良好的稳定性和耐久性。Jang等14在纤维表面构建具有弹性微珠的 CB 纳米
8、粒子层,通过调节 CB 涂层中的弹性微珠的数量来提高传感器的灵敏度,纤维传感器的敏感因子可达863,该纤维传感器示意图如图 1 所示。Guo 等15受鱼侧线鳞片的结构启发,组成了 CB多壁碳纳米管和 Gr 纳米片的双导电层纤维应变传感器。这种双导电层结构有助于实现快速响应和高线性度,响应时间低至 60 ms。1.1.2 碳纳米管(CNTs)CNTs 是由碳原子组成的石墨烯片层(管壁)卷曲形成中空结构圆柱形的碳管,碳原子的 P 电子形成大范围的离域 键,共轭效应显著,使其获得优异的导电性,电导率和电流容量分别高达107 Scm 和 109 Acm2 12。此外,CNTs 还具有优图 1具有弹性微
9、珠的纤维传感器示意图Fig.1Schematic diagram of a fiber sensor with elastic microbeads异的机械性能,弹性模量和拉伸强度分别高达1 TPa 和 100 GPa,断裂伸长率为 15%30%,是制备柔性应变传感器的理想碳材料。CNTs 根据管壁的层数可分为单壁碳纳米管(Single-walled carbon nanotubes,SWCNTs)和多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotubes,MWCNTs)。其中,SWCNTs 的电导率高达 107 Scm,高于金属铜,且稳定性优于MWCNTs。Choi 等16利
10、用 CNTs 制备了可作为应变传感器或超级电容器两种不同应用场景的复合纤维,在 300%的应变下仍具有稳定的电容变化。通过调控 CNTs 在基体表面的取向、长度、厚度等方法,构筑具有高纵横比的导电网络,达到提高柔性传感器灵敏度的目的。He 等17研究了 MWCNTs 的排列和含量对复合纤维应变传感性能的影响。调控具有良好对齐排列 MWCNTs 的复合纤维表现出5200 的高敏感因子。CNTs 具有非极性结构,且具有较大的长径比和强的范德华力,容易聚集甚至形成大的团簇进而影响到传感器的传感特性。研究人员常采用在 CNTs表面引入化学基团表面修饰、添加表面活性剂、使用有机溶剂或超声处理来改善 CN
11、Ts 的分散性。蒲海红等18利用羧基改性 CNTs,纤维素与 CNTs 相互作用提高其分散性和稳定性。从图 2(a)(b)电阻响应曲线图18中看出,纤维素CNTs 复合纤维在呼吸和浸水-干燥时产生规律的电阻变化,说明了在具有导电特性外还具备了湿度敏感特性。李东亮等19利用 CNTs 与聚苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段热塑性弹性体(SBS)之间-键相互作用,改善CNTs 的分散性。当长 CNTs(1030 m)与短 CNTs(0.52.0 m)比例为 4 1 时,SBSCNTs 弹性导电复合纤维的电导率最高为 410-4 Scm。82现代纺织技术第 32 卷图 2 电阻响应曲线Fig.2 Resi
12、stance response curve1.1.3 石墨烯(Gr)Gr 作为石墨的二维同素异形体,由一层碳原子以 sp2杂化轨道按蜂巢晶格排列构成的二维碳纳米材料,单层 Gr 的厚度约为 0.34 nm,具有极高的载流子迁移率(15000 cm2V s)、高电导率(106 Scm)、高弹性模量(1 TPa)的特点,广泛应用于柔性电子器件的研发13。Wang 等20利用 Gr 作为导电材料制备一维超弹性螺旋导电传感包芯纱线,设计了具有不同传感性能的纺织基传感器。这种经 Gr 改性的包芯纱线,结果表明弹性(300%)、超 10000 次循环可重复性,同时可检测 0.3%的小应变。将其编织二维织物
13、的传感器可以与服装无缝集成,促进智能服装的开发的应用。对传感层进行微结构化处理,有助于提升柔性传感器的灵敏特性,如 Huang等21将 Gr 与纳米微球结合制备了纳米级多孔传感纤维传感器,在二维结构 Gr 之间添加纳米尺寸小球聚合物增大比表面积形成更多导电通路,微小的刺激将触发导电网络变化,使其在应变 5%内敏感因子为 51,低至 0.01%的应变都能被检测。该多孔纤维传感器可以识别脉搏波,利用其制得的织物基传感器还能实时评估物体位置信息,在开发多场景智能纺织品方面具有很大潜力。1.2 金属纳米材料金属材料由于其高导电性和价格低廉的优势成为工程领域中广泛应用的导电材料,但一般尺度的金属材料虽可
14、满足柔性电子设备要具备良好的电学性能需求,但是存在舒适度低、可变形性差、可集成性低等问题。金属纳米材料是零维纳米颗粒或一维纳米线形式作为基本单元构成的金属材料22。除了保留一般尺度金属的特点外,且易与其他物质发生吸附、键合反应,还具有高度可塑性、表面能高和表面原子比例大的特点。在各种金属纳米材料中,铜(Cu)、金(Au)和银(Ag)金属基在柔性传感领域常有研究报道。其中,在银基纳米材料中,如银纳米颗粒(AgNPs)和银纳米线(AgNWs)前者粒径通常小于 100 nm,后者直径一般为几十到几百纳米,长度可达到微米甚至数毫米,成为构建柔性传感器导电网络的常用选择之一。Lu 等23提出用聚乙二醇(
15、PEG)衍生物对 AgNWs 进行表面改性提高其分散能力,改善了聚氨酯(PU)和 AgNWs 的相容性,制备了可拉伸导电复合纤维显示出超 14000 Scm 的高初始电导率。Zhao 等24报告了金纳米线制备的可拉伸导电纤维。该纤维以金纳米线为“种子”,使用金纳米线作为附着的“根”和发芽的“种子”。金纳米线成功地嵌入聚合物基底的内部,应变为380%时,其电导率可达 461 Scm。将其编织进手套,可作为可穿戴发光二极管电路的一部分,手套实物如图 3(a)所示。在导电敏感材料中,碳基材料呈黑色、金属纳米材料往往是灰白色或棕褐色,受到材料本身特征限制,有关导电纱线色彩变化的研究鲜有报道。Tang
16、等25在铜纳米线上化学沉积 Ag 涂层,通过浸渍提拉法制备了多种颜色的导电纱线,彩色导电线的实物如图 3(b)所示。利用这种导电线作柔性温度传感器能够实时监测体温变化,图 3(c)为传感器应用示例,该传感器的温度误差可控在 0.3 内。利用金属纳米材料制备的导电纤维、纱线的导电性能优良,但是得到的一维可穿戴传感器的粗糙度较大,将其进一步加工时出现性能稳定性差的问题,这便阻碍了一维可穿戴传感器的进一步推广使用。提高金属纳米材料的稳定性,进行封装处理减少对其使用性能的影响,将会有利于拓宽在柔性电子应用的开发。92第 2 期岳欣琰 等:一维结构可穿戴柔性传感器研究进展图 3 采用金属纳米材料制备的导
17、电纤维纱线Fig.3 Conductive fibersyarns prepared by using metallic nanomaterials1.3 导电高分子材料导电高分子材料是指具有导电功能的高分子聚合材料,又称导电聚合物。根据结构和导电原理将其可分为本征型和复合型两类导电高分子材料。即本身具有导电特性称本征型导电高分子材料,然而通过掺杂导电填料后分散在单相或多相高分子基体中获得的导电性则称复合型导电高分子材料26。聚合物导电性必须具备两个条件:一是能够产生足够数量的载流子(电子、空穴或离子等);二是能够在大分子链内或分子链之间形成导电通道。如果对分子的基本结构进行目的性设计,导电高
18、分子材料可以被调整为具备电、磁和光学的独特性质。迄今为止,在柔性传感领域导电高分子材料的聚吡咯(Polypyrrole,PPy)、聚苯胺(Polyaniline,PANI)、聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT:PSS)等导电高分子材料在柔性传感领域都得到了广泛应用。a)聚吡咯(PPy)。PPy 由吡咯(Py)单体经氧化形成阳离子自由基进而聚合成的高分子化合物,表现出良好的导电性、稳定性、密度低且易于制备。Hui 等27通过 PPy聚乙烯醇(PVA)导电性油墨在纱线结构基材制备了柔性传感器,其制备过程示意如图 4 所示,该传感器的灵敏度为 39,具有 200%工作范围。陆
19、赵情等28利用 PPy 开发了一种气凝胶纤维传感器,具有 95%99.8%的孔隙率,电导率能达到 1030 Scm,孔隙率的增加提供给传感器更大的比表面积,有助于提升的传感器的灵敏度。图 4 PPyPVA 柔性传感器的制备过程示意图Fig.4 Schematic diagram of the preparation process of PPyPVA flexible sensorsb)聚苯胺(PANI)。PANI 是一种具有特殊电学和光学性能的高分子化合物,它是由苯胺用氧化剂氧化并使用质子酸掺杂获得,电化学性能稳定。吴颖欣等29利用原位聚合法形成了一层致密的 PANI 导电层,使氨纶PANI
20、 复合导电纤维电导率为 0.63 Scm,较处理前的氨纶电导率(1 10-10 Scm)提升了9 个数量级,受到拉伸时拥有稳定的电阻变化,使其获得了一定的应变传感性能。Zhai 等30采用两层 PANI 桥接的还原氧化 Gr(rGO)组成导电敏感层构建了纤维型应变传感器。第一个 PANI 导电层提供高导电性,采用 rGO 作为第二层以弥合PANI 层受到拉伸时的裂缝,第三个导电 PANI 层巩固 rGO 纳米片并进一步提高导电性。这种传感器具有高达 200%的大应变范围,并且能够对不同浓度的氨气(NH3)进行监测。c)聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT:PSS)。PED
21、OT:PSS 是一种在水和各种有机溶剂形成分散体的新型导电聚合物,电导率大于103 Scm。PEDOT:PSS 由 PEDOT 和 PSS 两种物质03现代纺织技术第 32 卷构成,主链上的噻吩环使 PEDOT 分子链显示出一定的刚性,PSS 作为一个分散长链,具有较强磺酸基亲水基团,两者络合使得 PEDOT:PSS 以一种稳定的胶束状态分散在水中,通过破坏 PEDOT:PSS 之间的静电结合力增加 PEDOT 自身的结晶度可以提高PEDOT:PSS 的导电性。王新月31利用 PEDOT:PSS 制备了一种复合导电纤维。随 PEDOT:PSS 质量分数增加,电导率呈指数式上升达到 11.25
22、Scm,其拉伸断裂强度为 124.15 MPa。将二甲基亚砜(DMSO)加入 PEDOT:PSSPVA 共混纺丝液,掺杂改性后的电导率大于 50 Scm,拉伸断裂强度可达275.43 MPa。这是因为引入 DMSO 后使纤维中PEDOT 的分子链构象由苯式结构转变为易于载流子传输的醌式结构,降低了载流子的迁移势垒,提高了纤维的电导率,此特性使得这种纤维可用作柔性传感连接器件应用。Seyedin 等32报告了采用PEDOT:PSS 制备可拉伸导电纤维,这种导电纤维编织各种结构的纺织品表现出应变感应的特性的灵敏度随 PUPEDOT:PSS 纤维数量的增加而提高。Alshabouna 等33利用 P
23、EDOT:PSS 对棉线改性得到一维结构的导电纱线,研发一系列用于监测人体心脏、呼吸信号以及检测 NH3气体的柔性可穿戴传感器。2 基底材料基底材料主要为柔性传感器提供柔软可变形性,并通过两种形式存在发挥其作用。一种是将弹性聚合物材料直接纺成纤维作为基材,另一种是将其作为纺丝(纱线)的导电填料的柔性基质。例如,聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)、聚氨酯(Polyurethane,PU)、苯 乙 烯 三 嵌 段 共 聚 物(Styrene Butadiene styrene block polymer,SBS)等因具有低弹性模量、低蠕变行为、热稳定性和化学稳定性
24、的特点,成为学者研究柔性传感器基底材料的理想选择。2.1 聚二甲基硅氧烷(PDMS)PDMS 是一种硅橡胶类弹性聚合物,具有良好光学透明性,耐高 拉 伸(高 达 1000%)的 特 点。PDMS 本身导电能力较弱,为了制备具有导电性的柔性传感器,研究人员采用了引入导电材料的方法直接制备一维结构的柔性传感器。例如,Li 等34将MWNTs 引入 PDMS 基材中,制备了一种可拉伸具有温度响应的 MWNTsPDMS 纤维式柔性传感器,在50%应变下表现出 2000 次优异的循环耐久性,温度响应范围在 0100,能够实时监测人体手部的运动和温度,在多功能传感方面具有很大应用前景。若在基底材料中引入大
25、量导电材料,会损伤柔性传感器弹性恢复能力,采用将导电敏感材料附着在柔性基底表面形成导电网络的方式,能够有效的保持其弹性恢复。Jin 等35将 3 种导电材料涂覆在 PDMS纤维表面构建导电通路,通过再涂覆 PDMS 作保护层,保证了柔性传感器使用耐久性,成功制作了可扭曲拉伸变化的柔性传感器,该传感器的电阻变化响应曲线变化如图 5 所示。从图 5 中观察可知,采用PDMS 制备一维结构柔性电阻传感器在不同弯曲角度和扭曲作用下仍然保持稳定的电阻变化。图 5 PDMS MWCNTs 传感器的电阻变化响应曲线Fig.5 PDMS MWCNTs response curve of sensor resi
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